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雙核釤氫化物催化乙烯聚合反應(yīng)機(jī)理的密度泛函研究  
雙核釤氫化物催化乙烯聚合反應(yīng)機(jī)理的密度泛函研究
資料類(lèi)型： JPG圖片格式
關(guān)鍵詞： 烯烴聚合  稀土金屬  密度泛函理論  反應(yīng)機(jī)理  雙核金屬配合物  
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所屬學(xué)科： 分子表征
來(lái)源： 2013年全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)（2013.10.12~16，上海）
簡(jiǎn)介：
單核有機(jī)金屬配合物催化烯烴聚合反應(yīng)機(jī)理的理論研究已有大量報(bào)道。該類(lèi)反應(yīng)被普遍認(rèn)為經(jīng)歷四中心過(guò)渡態(tài)機(jī)理。雙核或多核配合物因其具有金屬間的協(xié)同作用往往表現(xiàn)出較單核優(yōu)異的性能，因而受到廣泛關(guān)注。然而，對(duì)于多核配合物催化烯烴聚合機(jī)理的理論研究相對(duì)甚少。本文對(duì)雙核釤的二氫化合物[Me2Si(C5H3-3-Me3Si)2SmH(THF)2]2催化乙烯聚合的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)的理論研究。結(jié)果表明，在鏈起始階段，烯烴插入SmH鍵經(jīng)歷的是金屬輔助的四中心過(guò)渡態(tài)機(jī)理。在鏈傳播階段，由于熱力學(xué)因素，烯烴選擇插入SmC鍵而不是體系中另一側(cè)的SmH鍵，且烯烴插入SmC鍵經(jīng)歷五中心過(guò)渡態(tài)機(jī)理。研究還表明體系中金屬間的橋聯(lián)H配體在鏈傳播過(guò)程中起到重要的電子傳遞作用。這些結(jié)果將有助于人們進(jìn)一步認(rèn)識(shí)多核催化劑體系催化烯烴聚合的機(jī)理。
作者： 羅根，羅一，曲景平
上傳時(shí)間： 2013-11-15 16:07:12
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