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陽(yáng)離子型 Y/Al 雙核金屬配合物催化異戊二烯高選擇性 cis-1,4 聚合的理論研究  
陽(yáng)離子型 Y/Al 雙核金屬配合物催化異戊二烯高選擇性 cis-1,4 聚合的理論研究
資料類(lèi)型： JPG圖片格式
關(guān)鍵詞： ：雙核配合物  cis-1  4-異戊二烯  選擇性聚合  稀土金屬  密度泛函  
資料大小： 122K
所屬學(xué)科： 分子表征
來(lái)源： 2013年全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)（2013.10.12~16，上海）
簡(jiǎn)介：
利用陽(yáng)離子型稀土金屬有機(jī)配合物往往可得到過(guò)渡金屬催化劑所不能合成的新型聚合物。帶有鉗式NCN配體的Y/Al雙核催化劑[(NCNdipp)Y{(　-Me)2AlMe2}2](NCNdipp=Ph(NC6H4iPr2-2,6)2)是一類(lèi)獨(dú)特的異戊二烯聚合的催化劑前體。通過(guò)密度泛函理論研究了陽(yáng)離子型Y/Al雙核金屬配合物催化下異戊二烯高選擇性cis-1,4-聚合的反應(yīng)。結(jié)果表明，在鏈起始階段，烯烴的插入發(fā)生在金屬Y中心比在Al中心具有熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)上的優(yōu)勢(shì)，且插入方式上cis比trans更為有利；在鏈傳播階段，烯烴仍發(fā)生在Y中心，cis插入方式仍為有利路徑。此外，計(jì)算表明反應(yīng)的發(fā)生首先通過(guò)烯烴配位的陽(yáng)離子絡(luò)合物發(fā)生異構(gòu)化，其過(guò)程為：由配位一分子異戊二烯的μ3構(gòu)型的化合物轉(zhuǎn)化為μ2再轉(zhuǎn)化為μ1-Y-Me構(gòu)型的化合物，再進(jìn)一步完成烯烴插入。研究結(jié)果還表明三甲基鋁在反應(yīng)過(guò)程中作為配體輔助Y金屬中心完成烯烴聚合，金屬Al并未作為反應(yīng)中心直接參與烯烴的配位插入反應(yīng)。
作者： 周廣麗，羅一，曲景平，侯召民
上傳時(shí)間： 2013-11-15 16:10:46
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