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浙江大學(xué)聚合物分離膜表面工程課題組在貽貝仿生化學(xué)領(lǐng)域取得系列進(jìn)展

近年來，貽貝仿生化學(xué)因反應(yīng)條件溫和、適用范圍廣泛、后功能化多樣等特點(diǎn)，在材料與表面科學(xué)領(lǐng)域受到了研究者們的廣泛關(guān)注。自2014年起，浙江大學(xué)徐志康教授課題組圍繞“基于貽貝仿生化學(xué)的聚合物分離膜表面工程”開展了一系列工作，發(fā)展了多巴胺輔助共沉積技術(shù)，并將其應(yīng)用于油水分離膜、新型納濾膜、催化功能膜、鋰電池隔膜的制備與改性，兩年發(fā)表學(xué)術(shù)論文近20篇，兩篇論文入選ESI高被引論文(J. Mater. Chem. A, 2014, 2, 10225; J. Membr. Sci., 2015, 483, 42)。最近，他們?cè)谇捌诠ぷ鞯幕A(chǔ)上進(jìn)一步開展系統(tǒng)深入研究，取得了一系列重要進(jìn)展。

改良沉積技術(shù)

沉積時(shí)間冗長(zhǎng)、涂層均勻性欠缺、酸堿穩(wěn)定性差，是阻礙多巴胺沉積技術(shù)發(fā)展與應(yīng)用的主要瓶頸。該課題組于2014年提出的聚多巴胺/聚乙烯亞胺(PDA/PEI)共沉積技術(shù)能在一定程度上解決上述問題，沉積時(shí)間縮短至4小時(shí)左右，且親水性與穩(wěn)定性均有提高，但距可實(shí)際應(yīng)用仍有一定距離。最近，他們發(fā)展了CuSO₄/H₂O₂促進(jìn)多巴胺快速氧化沉積過程，相關(guān)成果“CuSO₄/H₂O₂-induced Rapid Deposition of Polydopamine Coatings with High Uniformity and Enhanced Stability”發(fā)表于化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊Angew. Chem. Int. Ed. (2016, 55, 3054-3057)。在該研究中，CuSO₄/H₂O₂的加入可有效提高體系氧化能力，不僅加速了多巴胺的沉積過程，使得沉積時(shí)間縮短至40分鐘左右；并且在氧化過程中形成了更多的共價(jià)鍵取代非共價(jià)鍵，涂層在親水性、耐有機(jī)溶劑、耐強(qiáng)酸強(qiáng)堿等性質(zhì)上都有顯著提高。此外，Cu²⁺也賦予了涂層優(yōu)異的殺菌性能。

另一方面，該課題組還發(fā)展了電場(chǎng)輔助多巴胺快速定向共沉積技術(shù)，相關(guān)論文“Mussel-inspired Coatings Directed and Accelerated by an Electric Field”發(fā)表于Macromol. Rapid. Commun. (2016, DOI: 10.1002/marc.201600271)。他們發(fā)現(xiàn)在電場(chǎng)的作用下，陽極附近產(chǎn)生的氧氣可加速多巴胺的氧化沉積過程；同時(shí)，多巴胺與溶液中的聚電解質(zhì)可在電場(chǎng)中定向遷移，使得放置在不同位置上(陰極、陽極或中間)的聚合物膜具有不同的表面化學(xué)性質(zhì)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)沉積過程的有效控制。有趣的是，該方法可以實(shí)現(xiàn)聚合物膜表面不對(duì)稱改性，為發(fā)展新型不對(duì)稱分離膜提供了新的思路。

創(chuàng)新納濾概念

納濾膜一直是分離膜科學(xué)與技術(shù)的研究熱點(diǎn)之一，在污水處理、海水脫鹽等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。在前期工作中，該課題組利用PDA/PEI共沉積技術(shù)成功制備了納濾膜皮層，并在此基礎(chǔ)上發(fā)展了一系列“基于可控共沉積技術(shù)”的納濾膜制備體系。最近，他們將目光聚焦到納濾膜研究中的一個(gè)重要問題：納濾膜的孔徑分布。

傳統(tǒng)納濾膜的膜孔孔徑分布較寬，不僅降低了分離精度，也會(huì)提高分離能耗。針對(duì)這一問題，該課題組首次提出了“孔徑自規(guī)范納濾膜”的新概念，相關(guān)論文“Nanofiltration Membranes with Narrowed Pore Size Distribution via Pore Wall Modification”發(fā)表于RSC旗下雜志Chem. Comm. (2016, DOI: 10.1039/C6CC03842E)。他們利用了分離膜過濾過程中反應(yīng)性分子優(yōu)先通過較大膜孔這一特性，結(jié)合聚多巴胺對(duì)巰基化合物的催化偶聯(lián)反應(yīng)(Polydopamine as Catalyst for Thiol Coupling", ChemCatChem, 2015, 7, 3822-3825)，實(shí)現(xiàn)了巰基丙磺酸鈉(MPSI)對(duì)PDA/PEI納濾膜膜孔的“區(qū)別”修飾，有效縮小了膜孔孔徑分布，使得納濾膜的分離精度進(jìn)一步提高�！翱讖阶砸�(guī)范”這一概念也將為孔徑窄分布分離膜的構(gòu)建提供新的思路。

發(fā)展Janus膜

具有不對(duì)稱浸潤(rùn)性的分離膜通常被稱為Janus膜，可用于液體定向傳輸、油水乳液分離等領(lǐng)域。傳統(tǒng)的Janus膜制備過程較為復(fù)雜，一般需通過單面光降解或光接枝過程實(shí)現(xiàn)膜的不對(duì)稱改性。該課題組在全面總結(jié)和分析Janus膜的研究進(jìn)展與發(fā)展方向的基礎(chǔ)上(Janus Membranes: Exploring Duality for Advanced Separation, Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201601589)，利用前期發(fā)展的PDA/PEI共沉積技術(shù)，對(duì)疏水的聚丙烯微孔膜進(jìn)行了單面改性，簡(jiǎn)單方便地制備了具有親/疏水性的Janus膜，并將該分離膜用于超細(xì)鼓泡過程，相關(guān)論文“Janus Membranes with Asymmetric Wettability for Fine Bubble Aeration”發(fā)表于Adv. Mater. Interfaces (2016, 3, 1500774)。

鼓泡操作常用于氣液反應(yīng)過程，較小的氣泡有助于增加氣液接觸面積，提高氣泡駐留時(shí)間，促進(jìn)氣液傳質(zhì)。對(duì)于Janus膜而言，親水表面在水下表現(xiàn)出超疏氣性，可有效降低氣泡與膜表面的黏附力，縮小氣泡尺寸；疏水表面有助于氣體進(jìn)入膜孔，可有效降低鼓泡阻力，減小操作壓力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該膜可有效減小氣泡尺寸(氣泡尺寸為相同孔徑疏水膜的1/8），并且保證較低的操作壓力。將Janus膜用于O₂及CO₂鼓泡過程，可使氣體在水中的溶解度大幅提升。他們將Janus膜用于碳酸酐酶固定CO₂過程，其固定效率是傳統(tǒng)氣液接觸器的20倍。