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 隨著微電子行業(yè)的發(fā)展，具有高介電常數(shù)、高電場(chǎng)響應(yīng)、低介電損耗、易加工、低成本的聚合物基復(fù)合材料應(yīng)用前景廣闊。雖然以壓電鐵電陶瓷為填料的無(wú)機(jī)物/聚合物復(fù)合材料已經(jīng)在電容器等領(lǐng)域得到應(yīng)用，但為了達(dá)到較高的介電常數(shù) (>100)，需要較大的陶瓷填充量(>50%)，從而失去了復(fù)合材料的柔韌性，提高了成本，降低了加工性能。隨后以金屬粉末為導(dǎo)電填料的金屬/聚合物復(fù)合材料由于較高的介電常數(shù)和很小的滲流閾值獲得了較高的關(guān)注。但由于金屬顆粒很難在聚合物里分布均勻，并且金屬和聚合物之間結(jié)合力差，導(dǎo)致在滲流閾值附近介電性能不穩(wěn)定，損耗較大，機(jī)械性能較差。近年來(lái)聚苯胺等導(dǎo)電有機(jī)填料與聚合物基體之間有很好的相容性，并且導(dǎo)電聚合物的導(dǎo)電率有很大的可調(diào)范圍，因此制備的全有機(jī)高介電常數(shù)復(fù)合材料具有很好的加工性能，在接近滲流閾值時(shí)仍能保持較高的介電常數(shù)和低損耗，是值得重點(diǎn)研究的一種新型材料。目前制備出的導(dǎo)電聚合物大都是顆�；蛘呃w維狀，這樣的形貌局限了全有機(jī)高介電常數(shù)復(fù)合材料的研究。由于復(fù)合材料介電常數(shù)的提高得益于逾滲導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的建立，而逾滲閾值與導(dǎo)電填料的形狀，尺寸，以及在基體里的分布密切相關(guān)。因此如何制備具有新結(jié)構(gòu)的導(dǎo)電聚合物，提高其在基體中的分布，實(shí)現(xiàn)用更少填料獲得更高介電常數(shù)，是聚合物基高介電材料的研究熱點(diǎn)。

圖1 (a) 掃描電鏡下的納米曲別針型聚吡咯，(b) 掃描電鏡下納米復(fù)合材料的表面形貌，(c) 復(fù)合材料介電常數(shù)和基體介電常數(shù)比率隨聚吡咯質(zhì)量比的變化，插入圖顯示滲閾理論擬合結(jié)果。

 近期，美國(guó)奧本大學(xué)材料工程系程中陽(yáng)教授和化學(xué)工程系張新宇教授研究團(tuán)隊(duì)同時(shí)從新導(dǎo)電填料選取和新復(fù)合材料制備方法兩個(gè)方面入手，研究出新型高介電常數(shù)、低介電損耗、低逾滲閾值的全有機(jī)納米介電復(fù)合材料。這項(xiàng)研究中，聚合物基體采用具有鐵電性能的聚偏氟乙烯共聚物P(VDF-TrFE) 以達(dá)到較高的初始介電常數(shù)。填料采用簡(jiǎn)便一步到位的“氧化模板組件”方法制備的新型二維納米回形針形狀的聚吡咯(Polypyrrole)，如圖一(a)和(b)所示。此類回形針聚吡咯長(zhǎng)寬尺寸接近1 μm，纖維直徑在100-200 nm，電導(dǎo)率為2.89 S/cm。同時(shí)運(yùn)用薄膜澆鑄和多層熱壓相結(jié)合的新方法，將4層厚度為30~40 μm薄膜在150^oC下均勻熱壓，最終形成有均勻微觀結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料。導(dǎo)電填充物的均勻性能充分提高滲濾閾值。從圖一(c)可以看出，在導(dǎo)電聚合物均勻分布的前提下可以獲得較低的滲濾閾值 (<8%)和非常高的介電常數(shù)。在室溫下介電常數(shù)大于1000，是純P(VDF-TrFE) 介電常數(shù)的100倍。更重要的是，在獲得高介電常數(shù)的同時(shí)，介電損耗還能保持較低的數(shù)值(<2)，要遠(yuǎn)低于其他使用一維材料的復(fù)合材料。作者深入研究了介電性能和滲濾閾值隨頻率和溫度變化的情況，提出了目前廣泛使用的滲濾公式的局限性。

 研究進(jìn)一步表明，當(dāng)復(fù)合材料長(zhǎng)度為1 cm的時(shí)候，可以完全彎曲成環(huán)，體現(xiàn)了這種復(fù)合材料有很好的柔韌性。對(duì)于柔性器件，一個(gè)關(guān)鍵的問(wèn)題是材料在不同的彎曲的條件下性能是否發(fā)生變化以及引起變化的機(jī)制。作者發(fā)現(xiàn)，在彎曲和平直狀態(tài)間轉(zhuǎn)換時(shí)，復(fù)合材料的介電損耗不會(huì)發(fā)生變化，但是彎曲時(shí)的電容會(huì)大于平直時(shí)的電容，并且這樣的變化不隨頻率變化。很有趣的是，在彎曲后恢復(fù)平直狀態(tài)的電容跟彎曲前一致。因此電容的變化是由于彎曲時(shí)幾何形狀的變化導(dǎo)致的，而介電常數(shù)不會(huì)隨形狀的變化而變化。這種高性能、質(zhì)量輕，可彎曲的電子材料可以適用于電容器、微驅(qū)動(dòng)器、智能材料、微電子機(jī)械等多個(gè)領(lǐng)域。本研究對(duì)合成具有高介電性能的全有機(jī)納米復(fù)合材料提供了借鑒和指導(dǎo)意義。

相關(guān)內(nèi)容發(fā)表在Nano Energy上: L. Zhang et al. Nano Energy, 26, 550-557 (2016) http://dx.doi.org/10.1016/j.nanoen.2016.06.022