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  近期南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院陸延青教授、胡偉副教授帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)在操控近晶相液晶分子層焦錐疇超結(jié)構(gòu)方面取得重要進(jìn)展。該研究成果于2017年2月10日在線發(fā)表在《先進(jìn)材料》上（“Smectic layer origami via preprogrammed photoalignment” Adv. Mater. DOI: 10.1002/adma.201606671）。

  結(jié)構(gòu)連結(jié)了微觀與宏觀世界，在材料體系中扮演著重要的角色。自然界眾多奇妙的現(xiàn)象，例如孔雀羽毛和蝶翼閃耀著的斑斕虹彩，荷葉“出淤泥而不染”的自潔能力，水黽的輕功水上漂，大多源自于生命體復(fù)雜而精致的多層級(jí)介觀超結(jié)構(gòu)。正是這種微納尺度下有序結(jié)構(gòu)的嵌套，在宏觀上給出了如此美麗而神奇的性質(zhì)，并非常藝術(shù)范兒的為我們進(jìn)行材料設(shè)計(jì)提供了源源不斷的靈感。

實(shí)現(xiàn)Fragmented-TFCDs多層級(jí)超結(jié)構(gòu)的全結(jié)構(gòu)要素控制。

  液晶分子的組裝行為可通過(guò)外場(chǎng)調(diào)諧控制，因此是一種性能優(yōu)良的組裝單元。其中，近晶相液晶因其有序分子層的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)而備受關(guān)注。其棒狀分子分層排列，每一層內(nèi)分子長(zhǎng)軸相互平行且垂直或傾斜于層面。近晶相液晶涂敷薄膜因上下兩側(cè)表面能的不對(duì)稱，分子層會(huì)發(fā)生有序空間彎曲成為杜賓四次環(huán)面，進(jìn)而形成規(guī)整的環(huán)面焦錐疇陣列（Toric focalconicdomains, TFCDs，圖1a）。近晶相液晶分子的組裝行為受液晶彈性和界面錨定特性的共同影響。人們通過(guò)膜厚調(diào)節(jié)，交叉摩擦和布置不同取向材料來(lái)控制TFCD的尺寸和排列；進(jìn)一步在基板上引入微柱或微槽陣列，可以增強(qiáng)這種控制能力。然而，這種操控僅限于尺寸和排列兩類要素，所生成的疇也都是具有旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性的TFCD。如果能夠像折紙術(shù)（Origami，一種通過(guò)彎曲和折疊二維紙張創(chuàng)造各種三維物件的藝術(shù)）一樣對(duì)近晶相液晶分子層的空間彎曲進(jìn)行任意控制，那必將大大豐富近晶相液晶多層級(jí)介觀超結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與制備。

  南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院胡偉、陸延青團(tuán)隊(duì)創(chuàng)造性地將動(dòng)態(tài)掩模光取向技術(shù)引入近晶相液晶超結(jié)構(gòu)控制，將“自上而下”的圖案化取向與“自下而上”的液晶分子組裝相結(jié)合，證實(shí)了上述分子層“折紙術(shù)”的設(shè)想。首先，引入兩個(gè)相鄰±45°取向的區(qū)域，在各自區(qū)域內(nèi)，缺陷線倒向取向方向，形成扇形的square FCDs（SFCDs）；但在邊界區(qū)域，相鄰的分子層連接形成半圓形疇（圖1b）。這是由于在兩側(cè)取向的方向上，液晶分子受取向劑表面錨泊力的影響，沿該方向排列，而另外一半由于與表面取向發(fā)生沖突而受到抑制，最終只生成半個(gè)TFCD（圖1c）。這打破了傳統(tǒng)TFCD的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性，進(jìn)而引入了形狀和方向兩個(gè)全新的幾何維度。當(dāng)引入周期交替的±45°取向時(shí)，可誘導(dǎo)出朝向完全相反的半環(huán)面焦錐疇陣列，由于要滿足與取向?qū)臃较蛭呛�，兩種情形會(huì)錯(cuò)開半個(gè)周期（圖1d）。當(dāng)相鄰取向方向變?yōu)?°和90°時(shí)，半環(huán)面焦錐疇陣列的朝向變?yōu)椤?5°，由于此時(shí)取向?qū)煞N情況均不違背，兩者出現(xiàn)在同一列中，由3/4 TFCD或垂面區(qū)連接（圖1e）。在6 μm到 16 μm的周期范圍內(nèi)，疇的大小完全由預(yù)設(shè)的取向周期控制；當(dāng)超過(guò)此范圍，同一周期內(nèi)會(huì)產(chǎn)生新的SFCD；而小于此范圍，液晶層能接受到相鄰取向區(qū)的影響，造成缺陷線偏向平均取向方向，也形成類似SFCD的疇。當(dāng)進(jìn)一步引入二維棋盤格形狀的二元取向，并使相鄰區(qū)域的取向角度從±15°變化到±45°, 研究人員獲得了內(nèi)角從100°到180°的不同F(xiàn)ragmented TFCDs（圖1f-h）。這說(shuō)明近晶相液晶焦錐疇的任何幾何要素（大小、形狀、方向、傾角）都可以通過(guò)合理的預(yù)設(shè)取向方向和圖形來(lái)進(jìn)行合理的控制；另外，由于每個(gè)疇的缺陷點(diǎn)精確坐落于取向邊界的交叉點(diǎn)上，這使得精確操控疇的位置排列成為可能。

圖2：Fragmented-TFCDs表現(xiàn)出與Meta-surface相似的偏振依賴的衍射特性。

  該類近晶相液晶焦錐疇打破了環(huán)面焦錐疇的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性，加上液晶材料自身的光學(xué)各向異性，呈現(xiàn)出了新穎的偏振依賴的不對(duì)稱衍射現(xiàn)象。對(duì)圖1h所示樣品進(jìn)行衍射實(shí)驗(yàn)，其衍射圖樣很好的反映了結(jié)構(gòu)的對(duì)稱特點(diǎn)（圖2a-d）。隨著入射偏振旋轉(zhuǎn)，不同衍射級(jí)呈現(xiàn)出不同的變化規(guī)律（圖2e-h）。這源于該類液晶疇獨(dú)特的超結(jié)構(gòu)。研究者對(duì)圖2a-d所對(duì)應(yīng)的情形進(jìn)行了分析：對(duì)圖2j所示情形，水平偏振對(duì)應(yīng)著一組對(duì)稱的鋸齒形相位截面，所以在圖2a中，所有的衍射斑點(diǎn)是左右對(duì)稱的；而對(duì)于圖2k-l所示的幾種情形，對(duì)應(yīng)的都是非對(duì)稱的鋸齒形相位截面，因而產(chǎn)生了類似閃耀光柵的衍射現(xiàn)象（圖2b-d）。

  該研究拓寬了人們對(duì)軟物質(zhì)材料自組裝行為的認(rèn)識(shí)，增強(qiáng)了人們?cè)O(shè)計(jì)構(gòu)筑多層級(jí)超結(jié)構(gòu)材料的能力，是軟物質(zhì)材料和納米技術(shù)領(lǐng)域的一項(xiàng)重大突破。近晶相液晶焦錐疇全維度操控的實(shí)現(xiàn)，將有助于我們打造更多新穎的先進(jìn)功能材料和器件：如超疏水智能表面、軟刻蝕模板、粒子捕獲與疏運(yùn)材料、仿生復(fù)眼陣列、偏振成像探測(cè)器件等。

  本論文第一作者為南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院14級(jí)碩博連讀生馬玲玲，胡偉副教授、陸延青教授與蘇州大學(xué)遲力峰教授為共同通訊作者，南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院研究生唐明劼、葛士軍、陳鵬，蘇州大學(xué)崔澤群博士，廈門大學(xué)陳鷺劍副教授，南京工業(yè)大學(xué)錢皓博士亦對(duì)本文有重要貢獻(xiàn)。該研究由國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目資助完成，同時(shí)感謝人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心、學(xué)校十百千工程、江蘇省優(yōu)勢(shì)學(xué)科建設(shè)工程等的支持。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/wol1/doi/10.1002/adma.201606671/abstract