化學(xué)氣相沉積(CVD)方法制備的大面積石墨烯薄膜在柔性有機(jī)發(fā)光二極管(OLED)、有機(jī)太陽(yáng)能電池等薄膜光電器件領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景,而其潔凈、無(wú)損轉(zhuǎn)移是實(shí)現(xiàn)上述應(yīng)用的關(guān)鍵。雖然目前發(fā)展了多種以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)為代表的高分子作為轉(zhuǎn)移介質(zhì)的轉(zhuǎn)移方法,但高分子與石墨烯間的相互作用較強(qiáng)且不易在溶劑中溶解,導(dǎo)致轉(zhuǎn)移后的石墨烯表面有大量的高分子殘留和破損,不僅降低了石墨烯的光電性能,還極大地增加了石墨烯的表面粗糙度,如PMMA轉(zhuǎn)移后單層石墨烯的表面粗糙度可達(dá)數(shù)百納米。因而,以此作為透明電極制備的薄膜器件易發(fā)生短路、效率低,大面積器件的制備尤為困難。目前已報(bào)道的采用石墨烯作為透明電極的OLED器件的發(fā)光面積大多小于1平方厘米,而有機(jī)太陽(yáng)能電池的活性面積則小于0.6平方厘米。
最近,中國(guó)科學(xué)院金屬研究所沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家(聯(lián)合)實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)炭材料研究部石墨烯研究組發(fā)展了一種以小分子松香作為轉(zhuǎn)移介質(zhì)的轉(zhuǎn)移方法,實(shí)現(xiàn)了大面積石墨烯的潔凈、無(wú)損轉(zhuǎn)移。相比于傳統(tǒng)使用的PMMA等高分子轉(zhuǎn)移介質(zhì),小分子松香樹(shù)脂不僅易溶于多種有機(jī)溶劑,與石墨烯的相互作用弱得多,而且可以形成足夠強(qiáng)度的薄膜以起到在轉(zhuǎn)移過(guò)程中支撐石墨烯的作用。研究發(fā)現(xiàn),以松香轉(zhuǎn)移的石墨烯薄膜在表面粗糙度、結(jié)構(gòu)完整性、光電性能及其均一性等方面均遠(yuǎn)優(yōu)于以PMMA轉(zhuǎn)移的樣品。單層石墨烯薄膜的最大表面粗糙度僅為15納米,透光性高達(dá)97.4%,在大面積范圍內(nèi)其面電阻的變化小于1%。多次轉(zhuǎn)移后得到的5層石墨烯薄膜的導(dǎo)電性得到了極大的提高,但其最大表面粗糙度也僅為35納米。在此基礎(chǔ)上,他們與中科院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所馬東閣研究組的研究人員合作,以這種表面潔凈、結(jié)構(gòu)完整、粗糙度極低的石墨烯作為透明電極,制備出發(fā)光均勻、面積達(dá)56平方厘米的4英寸石墨烯基柔性O(shè)LED原型器件,其亮度高達(dá)10,000 cd m-2,已達(dá)到照明和顯示的實(shí)用要求,并且數(shù)次彎折后性能不衰減。
圖1 以松香作為轉(zhuǎn)移介質(zhì)制備的潔凈、無(wú)損的大面積石墨烯薄膜
圖2 以松香轉(zhuǎn)移的石墨烯薄膜作為透明電極制備的大面積柔性O(shè)LED器件
上述結(jié)果為CVD方法制備的石墨烯等二維材料的潔凈無(wú)損轉(zhuǎn)移提供了一個(gè)通用策略,對(duì)促進(jìn)其在大面積電子、光電等器件中的應(yīng)用具有重要意義。該成果得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委杰出青年基金、重大項(xiàng)目、創(chuàng)新群體以及中科院重點(diǎn)部署項(xiàng)目等的資助,于2月24日在《自然-通訊》上在線發(fā)表(Nature Communications, DOI: 10.1038/NCOMMS14560, 2017)。
論文鏈接:http://www.nature.com/articles/ncomms14560
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