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  水凝膠由水分子和聚合物網(wǎng)絡(luò)組成，含水量在90%左右；由于其具有優(yōu)良的生物相容性能，對(duì)人體組織無刺激，所以在日常生活中得到廣泛應(yīng)用。常見的例子包括果凍（明膠）、嬰兒尿不濕和隱形眼鏡等等。

圖1 水凝膠的結(jié)構(gòu)示意圖及日常應(yīng)用（果凍、尿不濕、隱形眼鏡）

  第一代水凝膠是軟而脆的材料，因此其力學(xué)性質(zhì)并沒有得到廣泛關(guān)注；反觀生物材料，盡管含水量也很高，但是力學(xué)性質(zhì)卻非常好，比如軟骨組織。近十幾年來，國際上關(guān)于改進(jìn)水凝膠的力學(xué)性能開展了大量工作，形成了研究熱點(diǎn)；相繼開發(fā)出了納米水復(fù)合凝膠、雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠和韌性水凝膠等高強(qiáng)度高韌性水凝膠；這些高強(qiáng)水凝膠即使在有缺陷的情況下依然可以承受大的變形。水凝膠的斷裂韌性由10Jm-2的量級(jí)提高到 10000Jm-2的量級(jí)，可以媲美天然橡膠。關(guān)于如何增韌水凝膠，目前較為統(tǒng)一的認(rèn)識(shí)是：在材料設(shè)計(jì)時(shí)引入必要的能量耗散機(jī)制，這樣裂紋在擴(kuò)展時(shí)需要耗散大量的能量，從而提高抗裂紋擴(kuò)展的能力。

圖2 高強(qiáng)度高韌性水凝膠的范例及增韌機(jī)制[1-4]

  需要指出的是這一普適的增韌機(jī)理存在一個(gè)致命的問題：循環(huán)載荷下，高強(qiáng)水凝膠的力學(xué)性能急劇降低，增韌機(jī)制逐漸失效。換句話說，高強(qiáng)水凝膠的抗疲勞性質(zhì)欠佳。然而水凝膠的疲勞研究卻從未見到報(bào)道。

  美國哈佛大學(xué)鎖志剛教授課題組于2016年首次報(bào)道了聚丙烯酰胺水凝膠的疲勞性質(zhì)研究，開辟了新的研究領(lǐng)域。聚丙烯酰胺水凝膠是最為常用的水凝膠材料之一，在世界范圍內(nèi)的實(shí)驗(yàn)室被廣泛采用，屬于脆性水凝膠的范疇。

圖3 聚丙烯酰胺水凝膠的疲勞斷裂及斷裂模式圖[5]

  此次，鎖志剛教授課題組報(bào)道了聚丙烯酰胺-海藻酸鈉(PAAm-alginate)韌性水凝膠的疲勞斷裂研究。聚丙烯酰胺-海藻酸鈉水凝膠是該課題組于2012年在Nature雜志上報(bào)道的一種韌性水凝膠。

  實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，韌性水凝膠在循環(huán)加載的作用下，其應(yīng)力應(yīng)變曲線會(huì)隨著加載持續(xù)變化，直到上千次循環(huán)之后才達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。應(yīng)力應(yīng)變曲線的變化對(duì)應(yīng)著材料內(nèi)部離子鍵的逐漸破壞；隨著循環(huán)次數(shù)的增加，幾乎所有的離子鍵發(fā)生破壞，材料達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。

圖4  循環(huán)加載下韌性水凝膠的力學(xué)性能變化

圖5  韌性水凝膠在循環(huán)加載下的疲勞斷裂

  韌性水凝膠的疲勞裂紋，開始時(shí)擴(kuò)展較快，慢慢達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)，這是因?yàn)槟芰酷尫怕孰S著循環(huán)次數(shù)的增加逐漸減少，進(jìn)而穩(wěn)定下來。

圖6  不同加載拉伸比下的裂紋擴(kuò)展

  文中測得的韌性水凝膠的疲勞斷裂閾值為53 J/m2，遠(yuǎn)低于其斷裂韌性。該結(jié)果進(jìn)一步表明韌性水凝膠的疲勞性能較差，需要通過新的材料設(shè)計(jì)方法予以提高。另外，作者通過實(shí)驗(yàn)對(duì)比研究發(fā)現(xiàn)，韌性水凝膠的每周裂紋擴(kuò)展速度遠(yuǎn)低于聚丙烯酰胺水凝膠。

  韌性水凝膠（tough hydrogels）近年來在組織工程、軟機(jī)器人和可拉伸電子方面得到了廣泛的發(fā)展和應(yīng)用。韌性水凝膠的更廣泛的應(yīng)用往往要求水凝膠能夠承受長時(shí)間的周期性載荷。該工作對(duì)于韌性水凝膠的應(yīng)用具有重要的指導(dǎo)意義。

  最后，需要指出的是水凝膠的疲勞斷裂研究剛剛起步，有非常大的研究空間。水凝膠的種類繁多，增韌機(jī)制各有不同，不同種類的水凝膠的疲勞性質(zhì)如何尚不得知。另外，如何通過材料設(shè)計(jì)，提高水凝膠的抗疲勞性能都是亟待解決的問題。

圖7 韌性水凝膠與傳統(tǒng)聚丙烯酰胺單網(wǎng)絡(luò)水凝膠的疲勞斷裂對(duì)比；G – 加載的能量釋放率

  這一研究工作最近發(fā)表在Extreme Mechanics Letters上。白若冰博士是該論文的第一作者，鎖志剛教授為通訊作者。該工作由美國哈佛大學(xué)工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院和西安交通大學(xué)航天航空學(xué)院唐敬達(dá)老師合作完成。

參考文獻(xiàn)

1.  Haraguchi, K.; Takehisa, T., Nanocomposite hydrogels: a unique organic-inorganic network structure with extraordinary mechanical, optical, and swelling/de-swelling properties. Advanced Materials 2002, 14 (16), 1120.

2. Gong, J. P.; Katsuyama, Y.; Kurokawa, T.; Osada, Y., Double‐Network Hydrogels with Extremely High Mechanical Strength. Advanced Materials 2003, 15 (14), 1155-1158.

3.  Sun, J.-Y.; Zhao, X.; Illeperuma, W. R.; Chaudhuri, O.; Oh, K. H.; Mooney, D. J.; Vlassak, J. J.; Suo, Z., Highly stretchable and tough hydrogels. Nature 2012, 489 (7414), 133-136.

4.  Zhang, T.; Lin, S.; Yuk, H.; Zhao, X., Predicting fracture energies and crack-tip fields of soft tough materials. Extreme Mechanics Letters 2015, 4, 1-8.

5.  Tang, J.; Li, J.; Vlassak, J. J.; Suo, Z., Fatigue fracture of hydrogels. Extreme Mechanics Letters 2017, 10, 24-31.

論文信息與鏈接

Ruobing Bai, Quansan Yang, Jingda Tang, Xavier P. Morelle, Joost Vlassak, Zhigang Suo, Fatigue fracture of tough hydrogels, Extreme Mechanics Letters, Available online 15 July 2017, ISSN 2352-4316, https://doi.org/10.1016/j.eml.2017.07.002.

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2352431617300731