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開發(fā)可利用清潔、可再生太陽能新材料和新技術是解決全球性能源危機的重要途徑。作為一種熱輻射能，太陽能的利用主要包括光-電和光-熱轉換兩種方式。但是目前的光熱轉換技術主要通過快速熱聚集將太陽熱能存儲于材料中，不僅對材料的耐高溫性要求極高，而且在存儲與傳輸?shù)倪^程中，不可避免的會與外界低溫環(huán)境發(fā)生熱傳遞，縮短了存儲周期，大幅降低了光熱能的利用效率。因此，開發(fā)出兼具高效吸收、穩(wěn)定存儲與可控釋放的新型光熱轉換材料，是實現(xiàn)太陽熱能可持續(xù)利用的重要基礎。

目前的光熱轉換材料主要依賴有機/有機金屬分子的光致可逆電環(huán)化和異構化反應，但是受自身分子結構限制，該類光致變色分子普遍存在異構體的能級差小、高能態(tài)結構穩(wěn)定性差和結構轉變不易控制的問題，導致材料的存儲容量低、周期短，并且難以實現(xiàn)能量的可控釋放，限制了其在熱驅動和熱控制領域的進一步應用。針對該技術難點，天津大學材料學院封偉教授帶領的團隊，近十年一直圍繞偶氮基光熱轉換材料的分子設計、結構優(yōu)化與存儲與釋放控制領域，開展了一系列的研究工作（Carbon 2007, 45, 2445; Langmuir 2010, 26, 18508; Sci. Rep. 2013, 3, 3260; J. Mater. Chem. A, 2015, 3, 11787, 2016, 4, 8020; Nanoscale, 2015, 7, 16214.），提出了通過優(yōu)化分子間相互作用力和空間位阻提升光熱分子的存儲容量和穩(wěn)定性關鍵技術，并一直致力于開發(fā)具有溫度自動控制功能的光熱一體化結構，實現(xiàn)光熱能的高效直接利用。

圖1. (a) 枝狀rGO-bisAzo-2復合材料的粉末和薄膜的DSC曲線，(b) 兩種復合材料的能量密度和功率密度曲線

近日，封偉教授團隊在分子模擬的基礎上，合成了兩種具有不同連接結構的對位磺酸取代雙枝偶氮苯分子（bisAzo），并將其“固定”在還原氧化石墨烯“模板”表面，構建了偶氮基/石墨烯光熱復合結構。研究顯示，與線性連接的分子（rGO-bisAzo-1）相比，在石墨烯表面的枝狀偶氮苯分子（rGO-bisAzo-2）不僅發(fā)生了更高程度的反式→順式異構化（充熱），而且分子間氫鍵和層間穿插作用大大降低了反式結構的能級，提高了順反異構體的能級差，獲得了能量密度達到131 Wh/kg的 rGO-bisAzo-2，比單體bisAzo（46 Wh/kg）高185%（圖1）。同時，枝狀結構的分子內與分子間的空間位阻提高了亞穩(wěn)態(tài)結構的回復熱阻，使得rGO-bisAzo-2的儲熱半衰期達到 1120小時，比單體穩(wěn)定性延長1個數(shù)量級（80 h），從而實現(xiàn)了高能量與長效存儲這一對相互制約的關鍵性能的兼顧。

圖2. rGO-bisAzo復合膜的宏觀放熱圖，左欄中的左側和右側分別為未充熱和經(jīng)過充熱后的半片復合膜。左欄、中欄和右欄分別為（a, b, c）rGO-bisAzo-1和(d, e, f) rGO-bisAzo-2的紅外熱像圖、溫度隨時間變化曲線和右半片與左半片復合膜的溫差隨時間變化曲線。

針對光熱材料的復雜微觀結構限制其放熱控制的技術難點，該團隊還研究了rGO-bisAzo-2層狀復合膜的可控誘導放熱過程及其對材料溫度的影響規(guī)律。結果顯示，rGO-bisAzo-2復合膜不僅可以實現(xiàn)在>3個月范圍內的穩(wěn)定存儲，而且還可通過綠光或加熱誘導，使光熱能在5分鐘內全部釋放，功率密度可達1310 W/kg。同時復合膜的能量密度達到98 Wh/kg，并且在50個循環(huán)后僅降低5%，表明rGO-bisAzo-2復合膜具有突出的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。溫度控制測試結果顯示，在環(huán)境溫差100℃的條件下，rGO-bisAzo-2復合膜能通過誘導光熱能的迅速釋放，將薄膜的溫度提高15 ^oC，比rGO-bisAzo-1（9.6 ^oC）高6.4 ^oC，并且在30分鐘內保持溫差>10  ^oC（圖2）。該性能是目前國際上報道的光熱轉換膜的最高值，兼具高能存儲與可控釋放功能的rGO-bisAzo-2復合膜為未來研制多功能光熱利用體系提供了基礎，相關成果作為熱點封面刊發(fā)在Wiley出版集團旗下期刊《ChemSusChem》（2017, 10, 1395）。目前封偉教授團隊正在嘗試通過優(yōu)化光熱轉換與釋放過程，構建基于光熱轉換與利用功能的一體化熱控制結構，提升其在極端環(huán)境下提供穩(wěn)定能源的能力。

文章鏈接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cssc.201601551/full

圖3. 文章封面