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  水凝膠作為一種高度含水的三維網(wǎng)絡(luò)聚合物材料，在生物醫(yī)藥等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。隨著研究的不斷深入，水凝膠的機(jī)械強(qiáng)度雖然有了大幅提高，但在實(shí)際應(yīng)用中仍面臨凝膠溶脹造成的強(qiáng)度下降的困擾。因此，制備抗溶脹型高強(qiáng)度多功能水凝膠成為該領(lǐng)域的一個(gè)重要課題。

  針對(duì)這一問(wèn)題，金朝霞教授團(tuán)隊(duì)提出了一種簡(jiǎn)單通用的制備高強(qiáng)度雙交聯(lián)凝膠的新策略：通過(guò)利用聚合物與天然多酚化合物單寧酸（tannic acid, TA）多重氫鍵作用力，在已有的聚合物凝膠網(wǎng)絡(luò)中引入聚合物/單寧酸交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，可得到聚合物/單寧酸雙交聯(lián)水凝膠。該方法在兩種最常用的聚合物凝膠網(wǎng)絡(luò)體系，物理交聯(lián)型聚乙烯醇凝膠（PVA）以及化學(xué)交聯(lián)型聚丙烯酰胺凝膠（PAAm）中都可適用。由于上述雙交聯(lián)凝膠體系內(nèi)存在聚合物/單寧酸多重氫鍵相互作用，凝膠表現(xiàn)出了優(yōu)異的抗溶脹性。在機(jī)械性能方面，與原始單網(wǎng)絡(luò)凝膠相比，聚合物/單寧酸雙網(wǎng)絡(luò)凝膠的斷裂強(qiáng)度提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)，斷裂拉伸比也提高了數(shù)倍。此外，由于凝膠具有抗溶脹性，溶脹平衡后的雙網(wǎng)絡(luò)凝膠同樣表現(xiàn)出了較高的機(jī)械強(qiáng)度。此外，氫鍵作為一種動(dòng)態(tài)鍵也賦予了凝膠快速自恢復(fù)以及快速自修復(fù)的性能，單寧酸的多酚結(jié)構(gòu)也使該雙交聯(lián)水凝膠對(duì)多種基底表現(xiàn)出了較高的粘附性。

圖1. (a) 聚合物-單寧酸雙交聯(lián)凝膠制備方法示意圖，(b) 單寧酸的化學(xué)結(jié)構(gòu)式，(c) 聚乙烯醇與單寧酸的氫鍵相互作用，(d) 聚丙烯酰胺與單寧酸的氫鍵相互作用。

圖2. 聚合物/單寧酸水凝膠溶脹前后的拉伸應(yīng)力應(yīng)變曲線。(a, c) PVA/TA水凝膠，(b, d) PAAm/TA水凝膠。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Macromolecules (Macromolecules, 2018, DOI: 10.1021/acs.macromol.7b02653)上。論文第一作者是中國(guó)人民大學(xué)化學(xué)系范海龍博士，目前在北海道大學(xué)龔劍萍教授課題組做博士后研究。論文通訊作者是中國(guó)人民大學(xué)化學(xué)系金朝霞教授。

  Hailong Fan, Jiahui Wang, and Zhaoxia Jin* “Tough, Swelling-Resistant, Self-Healing, and Adhesive Dual-Cross-Linked Hydrogels Based on Polymer–Tannic Acid Multiple Hydrogen Bonds”, Macromolecules, 2018, DOI: 10.1021/acs.macromol.7b02653.

  該工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目的資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.macromol.7b02653