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  導(dǎo)電彈性體復(fù)合材料是一種實(shí)用性極強(qiáng)的傳感材料，未來(lái)智能時(shí)代的發(fā)展很大程度上依賴這種材料的制備技術(shù)突破。然而，彈性體中的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)使得人為調(diào)控導(dǎo)電填料在其內(nèi)部的分散極為困難。降低交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)密度是一種折衷方案，它在降低材料彈性可控度的同時(shí)，賦予了導(dǎo)電材料在交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部構(gòu)建導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的能力。遺憾的是，由于缺少交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部分散導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的理論模型指導(dǎo)，其所得導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的逾滲特性通常較低。這意味導(dǎo)電填料的添加量不低，且大部分填料為對(duì)導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)做出貢獻(xiàn)。

  為填補(bǔ)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)與導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)間相互作用的理論空白，西南大學(xué)黃進(jìn)教授及其課題組中甘霖博士等人采用先共混再交聯(lián)的策略（如圖 1所示），在聚二甲基硅氧烷（PDMS）中成功構(gòu)建碳納米管（CNT）導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)后，研究了PDMS的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)對(duì)不同類型CNT的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的影響。

圖 1. 先共混再交聯(lián)策略：在PDMS鏈（褐色）被交聯(lián)前，即鏈段可運(yùn)動(dòng)時(shí)，將CNT（黑色）分散于其中并形成網(wǎng)絡(luò)，再將PDMS交聯(lián)并形成交聯(lián)/導(dǎo)電雙網(wǎng)絡(luò)。（圖片版權(quán)歸西南大學(xué)黃進(jìn)教授課題組所有）

  結(jié)果表明當(dāng)PDMS交聯(lián)密度足夠小的，由于PDMS主鏈上的鏈段可以運(yùn)動(dòng)，其內(nèi)部導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)特性和線性聚合性一致（圖 2c and 2d），即逾滲閾值可由體積排斥理論預(yù)測(cè)。而當(dāng)PDMS主鏈上的鏈段運(yùn)動(dòng)被交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)凍結(jié)時(shí)，交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)對(duì)導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的影響則與交聯(lián)密度有關(guān)。有趣的是，該課題組提出的交聯(lián)/導(dǎo)電雙網(wǎng)絡(luò)理論預(yù)測(cè)，在適當(dāng)?shù)慕宦?lián)密度下，PDMS中CNT的逾滲閾值比線性體系中體積排斥得到的逾滲閾值更低（如圖 2c所示）。這一結(jié)論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符，它意味著交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)不僅不會(huì)阻礙導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)建，還會(huì)增強(qiáng)導(dǎo)電填料間的連接。同時(shí)，特定交聯(lián)密度下，通過(guò)研究導(dǎo)電率與填充量關(guān)系而得到的高逾滲特性值（從圖 2a得到，為5.63）也比線性體系的常規(guī)值（約為2）高得多，這也進(jìn)一步證實(shí)了連接增強(qiáng)的假設(shè)。

圖2. PDMS基復(fù)合材料的對(duì)數(shù)導(dǎo)電率與（a）NC7000型和（b）TNSM3型CNT含量的關(guān)系；不同交聯(lián)密度下，（c）PDMS/NC7000和（d）PDMS/TNSM3復(fù)合材料的理論與實(shí)驗(yàn)逾滲閾值。（圖片版權(quán)歸American Chemical Society所有）

  然而，交聯(lián)/導(dǎo)電雙網(wǎng)絡(luò)理論及其實(shí)驗(yàn)結(jié)果也表明，過(guò)大的CNT直徑（約15 nm）會(huì)導(dǎo)致CNT在PDMS主鏈不能運(yùn)動(dòng)時(shí)的逾滲值直接超過(guò)100%。這使得CNT的逾滲閾值最低也只得保持在線性體系的體積排斥理論值（如圖 2d所示），逾滲特性值也與體積排斥理論一致（由圖2b得到)。另一方面，當(dāng)CNT表面化學(xué)缺陷較多時(shí)，體系的逾滲特性也符合體積排斥理論（由

圖 3a和3b得到），即交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)無(wú)法促進(jìn)導(dǎo)電填料的連接。

圖 3. PDMS/TNSM2復(fù)合材料的（a）對(duì)數(shù)導(dǎo)電率-填料含量關(guān)系和（b）逾滲特性曲線。（圖片版權(quán)歸American Chemical Society所有）

進(jìn)一步的電化學(xué)測(cè)試表時(shí)，表面缺陷較多的碳納米管TNSM2在通電時(shí)會(huì)與PDMS基體發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)（如圖 4c)，而化學(xué)缺陷少的NC7000（如圖 4a)和TNSM3（如圖 4b)則沒(méi)有明顯的電化學(xué)反應(yīng)峰。因此，只有直徑較小、化學(xué)缺陷較少的碳納米管（如NC7000）才能在特定交聯(lián)密度下在PDMS中形成連接增強(qiáng)的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。

圖 4. （a）PDMS/NC7000，（b）PDMS/TNSM2和（c）PDMS/TNSM3復(fù)合材料的循環(huán)伏安測(cè)試曲線。（圖片版權(quán)歸American Chemical Society所有）

  上述研究結(jié)果對(duì)導(dǎo)電橡膠復(fù)合材料的制備，以及結(jié)構(gòu)與性能調(diào)控研究有極大的指導(dǎo)性意見(jiàn)。相關(guān)研究工作發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces (DOI:10.1021/acsami.8b03081)。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.8b03081

黃進(jìn)研究團(tuán)隊(duì)介紹

甘霖，男，博士，講師。2010和2015年分別獲得中山大學(xué)學(xué)士和博士學(xué)位。隨后入職于西南大學(xué)，期間赴新加坡南洋理工大學(xué)訪學(xué)一年。主要從事光學(xué)和電學(xué)功能高分子復(fù)合材料的研發(fā)和改性，在生物質(zhì)材料、3D打印等相關(guān)交叉學(xué)科領(lǐng)域亦有應(yīng)用探索。近年來(lái)承擔(dān)了多項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金、教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金等項(xiàng)目；多次在ACS Applied Materials & Interfaces, ACS Sustainable Chemistry & Engineering, Nano Research等一區(qū)期刊發(fā)表論文。

黃進(jìn)，男，博士，教授，博士生導(dǎo)師。1998和2003年于武漢大學(xué)分別獲得學(xué)士和博士學(xué)位；隨后進(jìn)入中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所高分子物理與化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行博士后研究；2005年8月到武漢理工大學(xué)任教授，期間赴法國(guó)Grenoble國(guó)立理工學(xué)院進(jìn)行訪問(wèn)研究；2015年8月到西南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院高分子材料與化學(xué)研究所任職。入選“教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才”和“江蘇省高層次創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)人才”，致力于高分子科學(xué)與農(nóng)林科學(xué)、材料科學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、納米科學(xué)等學(xué)科的交叉研究，重點(diǎn)關(guān)注聚合物基多組分材料體系的構(gòu)建及應(yīng)用探索，面向生物質(zhì)資源高值利用、疾病診斷治療、綠色制造技術(shù)、國(guó)防裝備技術(shù)等的需求研制新材料、新裝備。近年來(lái)承擔(dān)了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、國(guó)家納米重大科學(xué)研究（973）計(jì)劃、國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展（863）計(jì)劃、國(guó)家國(guó)際科技合作專項(xiàng)、國(guó)入科工局軍品配套項(xiàng)目、歐盟第七框架計(jì)劃等國(guó)際、國(guó)家和省部級(jí)項(xiàng)目20余項(xiàng)。已在SCI學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文130余篇；主編《Polysaccharide-based Nanocrystals: Chemistry and Applications》、《木質(zhì)素化學(xué)及改性材料》、《生物質(zhì)化工與材料》等專著教材并參編中英文專著教材多部；作為第一發(fā)明人獲國(guó)家發(fā)明專利授權(quán)30余件并且專利權(quán)轉(zhuǎn)讓6件。