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  近日，華東理工大學(xué)化工學(xué)院Martien A. Cohen Stuart （荷蘭皇家科學(xué)院院士）課題組在超分子聚電解質(zhì)自組裝膠束領(lǐng)域的研究取得新進(jìn)展。相關(guān)成果“Beating Brine. Supramolecular Crosslinker gives Salt Resistent PIC Micelles and Improved MRI Contrast Agents”被國(guó)際頂級(jí)化學(xué)期刊 《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》報(bào)道（Angew. Chem. Int. Ed., 2018 DOI: 10.1002/anie.201805707）。

  聚電解質(zhì)自組裝形成的膠束在生物醫(yī)藥領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用前景，例如，作為藥物、酶和DNA的載體。但是聚電解質(zhì)膠束對(duì)離子強(qiáng)度很敏感，鹽可以屏蔽高分子鏈段之間的靜電作用力，從而使得膠束被解離破壞。通常情況下聚電解質(zhì)膠束在生理鹽濃度下不能穩(wěn)定存在，這極大的限制了聚電解質(zhì)膠束在生物醫(yī)藥領(lǐng)域的應(yīng)用。

圖1

  為了解決該難題，課題組在前期的一種由帶負(fù)電的M-L₂鏈狀超分子聚電解質(zhì)和帶正電的P₂MVP₄₁-PEO₂₀₅嵌段高分子自組裝形成的金屬型聚電解質(zhì)膠束的研究工作基礎(chǔ)上（Angew. Chem. Int. Ed. 2007, 46, 1807 –1809），引入了一種三齒配體（L3），L3的引入使得膠束內(nèi)核產(chǎn)生了交聯(lián)，交聯(lián)的密度和膠束的耐鹽性可以簡(jiǎn)單的通過(guò)改變兩種配體的化學(xué)計(jì)量比來(lái)調(diào)控（圖1、2）, 從而為聚電解質(zhì)膠束在生物醫(yī)藥環(huán)境下的進(jìn)一步應(yīng)用提供了一種有效的策略。

圖2

  此外，令研究人員意外的是，該策略不僅提高了膠束的鹽穩(wěn)定性，而且能顯著的提高該膠束體系的磁共振造影能力。選用錳離子（Mn²⁺）作為帶負(fù)電的超分子聚電解質(zhì)的配位離子時(shí)，Mn-L₃ 膠束的弛豫率高達(dá)（10.8 mM^-1s^-1），是Mn-L₂膠束的兩倍，約是商用造影劑Teslascan®的三倍（圖3）。紫外光譜數(shù)據(jù)解釋了弛豫率的提高的原因，隨著交聯(lián)點(diǎn)L₃的引入，膠束核層內(nèi)三維網(wǎng)狀超分子結(jié)構(gòu)的形成使得部分配體和金屬離子不能完美地按照理論投料配位比配位，部分金屬離子裸露在自由水環(huán)境下，進(jìn)而弛豫率得以提高。

圖3

  該研究解決了一些關(guān)于聚電解質(zhì)膠束生物醫(yī)藥應(yīng)用相關(guān)的重要科學(xué)問(wèn)題，對(duì)設(shè)計(jì)功能高分子膠束材料、拓寬其應(yīng)用領(lǐng)域具有啟發(fā)意義。

  論文第一作者是博士研究生王家華，通訊作者是王俊有特聘副研究員、郭旭虹教授和Martien A. Cohen Stuart院士。該研究項(xiàng)目得到了上海市自然科學(xué)基金的支持。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201805707