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  人工分子機器是指化學(xué)家通過人工合成的方法制造出的分子級別的機器。J. P. Sauvage, J. F. Stoddart和B. L. Feringa三位教授由于在這個領(lǐng)域的開創(chuàng)性研究獲得了2016年諾貝爾化學(xué)獎。作為國內(nèi)最早獨立開展分子機器領(lǐng)域研究的團隊，華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院田禾院士和曲大輝教授研究團隊多年來圍繞“功能有機分子機器”開展了一系列開創(chuàng)性工作。

  近日，華東理工大學(xué)田禾院士和曲大輝教授研究團隊再次取得重要進展，利用人工合成的方法，成功構(gòu)建了納米尺度的人工分子肌肉致動器，實現(xiàn)了在分子尺度下對微小物體的可逆機械致動。該研究成果以“Muscle-like Artificial Molecular Actuators for Nanoparticles”為題在線發(fā)表于國際頂級學(xué)術(shù)期刊Cell的化學(xué)類姐妹刊Chem上 (影響因子：14.104)。

  動物體內(nèi)的肌肉組織能夠通過消耗化學(xué)能量來產(chǎn)生舒張/收縮運動，將化學(xué)能轉(zhuǎn)換為機械功。受到這種生物分子機器的啟發(fā)，化學(xué)家試圖通過化學(xué)合成的方法構(gòu)建同樣具有刺激響應(yīng)舒張/收縮功能的人工分子肌肉。盡管目前已經(jīng)有一些分子肌肉聚合物能夠在宏觀尺度下實現(xiàn)其肌肉一樣的致動功能，然而實現(xiàn)這種分子尺度的單個/寡數(shù)分子肌肉對納米尺度下的微小物體進行可逆致動的設(shè)想仍然存在很多研究挑戰(zhàn)：比如，如何克服單個分子肌肉本征的熱力學(xué)噪音，如何實現(xiàn)分子肌肉與納米物件的高效連接，如何表征這種分子尺度下分子肌肉的可逆致動。

  田禾院士和曲大輝教授研究團隊在前期對表面超分子化學(xué)（Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 15789; Adv. Mater. 2017, 29, 1604948）和機械互鎖分子的高效精準(zhǔn)合成（Chem. Sci. 2016, 7, 1696; Chem. Sci. 2017, 8, 6777）的研究基礎(chǔ)上，設(shè)計合成出一種具有酸堿可逆驅(qū)動的線性分子肌肉（圖1）。分子肌肉的伸縮運動控制中心來源于基于冠醚大環(huán)的[c2]雛菊鏈在兩個識別位點之間的可控運動，分子兩端的六個硫醇基團則可以通過與金納米粒子形成穩(wěn)定的Au-S鍵實現(xiàn)分子肌肉與兩個金納米粒子的高效連接，從而使得分子肌肉單元能夠伸縮驅(qū)動與其相連接的金納米粒子二聚體“靠近-遠離”的線性機械運動。

圖1. 分子肌肉的結(jié)構(gòu)式和伸縮機理

  為了克服溶液相容易形成納米粒子多聚體的缺點，研究人員采取了表面相逐步修飾的策略，實現(xiàn)了分子肌肉致動器在兩個金納米粒子之間的高效固載化（圖2）。同時借助華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院龍億濤教授發(fā)展的單顆粒光電分析平臺（Chem. Soc. Rev. 2012, 41, 632），研究人員成功實現(xiàn)了單顆粒尺度下分子肌肉可逆運動行為的光學(xué)信號輸出（圖2）。同時首創(chuàng)性地利用光學(xué)信號在時間維度可積分的策略克服了分子肌肉的單分子熱力學(xué)噪音，實現(xiàn)了分子肌肉在分子水平上可逆致動的功能化，為分子機器在單分子尺度下的信號輸出和功能器件化提供了重要的解決思路。

圖2. 分子肌肉致動器固載化示意圖(A, B)以及分子肌肉伸縮致動前后納米粒子二聚體的單顆粒光學(xué)信號變化監(jiān)測(C, D).

  該研究成果發(fā)表于Chem, 2018。文章的第一作者是博士研究生張琦和饒斯佳博士，通訊作者是田禾院士和曲大輝教授。該工作得到了華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院龍億濤教授和李大偉副研究員在暗場顯微鏡測試方面的悉心指導(dǎo)，還得到了上海大學(xué)特種光纖與光接入網(wǎng)重點實驗室陳娜教授在有限元模擬上的大力幫助。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新群體，重大項目以及111引智計劃等資金的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2018.08.030