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  近期，西南交通大學(xué)魯雄教授課題組在超強粘附水凝膠方向取得最新進展，相關(guān)研究成果以“Plant-Inspired Adhesive and Tough Hydrogel Based on Ag-Lignin Nanoparticles Triggered Dynamic Redox Catechol Chemistry”為題在線發(fā)表于國際著名期刊《Nature communications》。論文第一作者為在讀博士研究生甘東林和碩士邢文思，通訊作者為魯雄教授。該研究得到了國家重點研發(fā)計劃，國家自然科學(xué)基金等項目支持。

  粘附水凝膠在生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用中已經(jīng)取得實際應(yīng)用，主要由于其粘附到組織或其他生物材料表面的能力。然而，大多數(shù)粘附水凝膠不具有長期和可重復(fù)的粘附。此外，傳統(tǒng)的粘附水凝膠通常表現(xiàn)出差的機械性能，并不具備抗菌能力。因此研制一種具有超強力學(xué)性能、抗菌性能、良好生物相容性兼具的粘附水凝膠仍面臨嚴峻的挑戰(zhàn)。

  針對以上問題，西南交通大學(xué)魯雄教授課題組受植物粘附的啟發(fā)，基于Ag-木質(zhì)素納米粒子（NPs）觸發(fā)動態(tài)氧化還原兒茶酚化學(xué)，開發(fā)了堅韌、抗菌的粘附水凝膠。 Ag-木質(zhì)素 NPs構(gòu)建動態(tài)兒茶酚氧化還原體系，得到持久的還原-氧化環(huán)境的水凝膠網(wǎng)絡(luò)。該氧化還原系統(tǒng)連續(xù)產(chǎn)生兒茶酚基團，賦予水凝膠長期和可重復(fù)的粘附能力。此外，Ag-木質(zhì)素NPs產(chǎn)生自由基并觸發(fā)水凝膠的自凝膠化，因此水凝膠能夠在室溫環(huán)境下固化。該水凝膠網(wǎng)絡(luò)中存在共價和非共價相互作用具有高韌性。由于兒茶酚基團和Ag-木質(zhì)素NPs的殺菌能力，水凝膠還具有良好的細胞親和力和高抗菌活性。該研究概括了從貽貝到植物的兒茶酚粘附理論，并提出了基于動態(tài)植物兒茶酚化學(xué)設(shè)計堅韌和粘性水凝膠的策略。

圖1植物設(shè)計策略為基于兒茶酚化學(xué)的粘附，強韌和抗菌NPs-P-PAA水凝膠

（a）通過Ag-木質(zhì)素NPs和APS之間的氧化還原反應(yīng)產(chǎn)生自由基，引發(fā)水凝膠在周圍環(huán)境下的凝膠化。

（b）醌基-兒茶酚基團可逆反應(yīng)維持動態(tài)平衡。

（c）植物啟發(fā)的粘附和堅韌水凝膠的分子結(jié)構(gòu)方案。

（d）醌基自由基基團檢測的ESR譜。

（e）TEM顯微照片顯示Ag-木質(zhì)素NPs的核-殼結(jié)構(gòu)；插圖是Ag元素分布。

（f）HRTEM顯微照片顯示Ag-Lignin NPs的結(jié)構(gòu)；插圖是Ag的高分辨率圖像。

（g）SEM顯微照片顯示水凝膠中的微纖維結(jié)構(gòu)；插圖呈現(xiàn)典型的微纖維。

  本研究提出了一種基于兒茶酚化學(xué)的水凝膠，該水凝膠具有高粘附性，韌性和細胞親和力。Ag-木質(zhì)素NPs可以產(chǎn)生自由基引發(fā)單體聚合，并可維持水凝膠內(nèi)部網(wǎng)絡(luò)中的醌基-兒茶酚基團的氧化還原平衡。簡而言之，這種易于制備且環(huán)保的植物靈感啟發(fā)的水凝膠說明了基于動態(tài)氧化還原兒茶酚化學(xué)的多功能性粘附水凝膠的開發(fā)策略的可行性和潛力。

  此外，魯雄教授課題組在貽貝啟發(fā)的粘附超強水凝膠方面作出大量工作。受此啟發(fā)，設(shè)計了一種高韌性聚多巴胺-聚丙烯酰胺（PDA-PAM）水凝膠，具有卓越的自我修復(fù)能力，優(yōu)異的細胞親和力和組織粘附性。在水凝膠合成過程中防止PDA的過氧化，以便在水凝膠中保持足夠的游離兒茶酚基團，以保證水凝膠的粘附能力。該成果以“Tough, self-healable and tissue-adhesive hydrogel with tunable multifunctionality”為題，發(fā)表于Nature子刊《NPG Asia materials》。

  同時，通過利用PDA將氧化石墨烯（GO）部分還原為導(dǎo)電石墨烯，設(shè)計了一種導(dǎo)電、可拉伸、自粘附和自修復(fù)的水凝膠。該成果以“A Mussel-Inspired Conductive, Self-Adhesive, and Self-Healable Tough Hydrogel as Cell Stimulators and Implantable Bioelectronics”為題，發(fā)表于《Small》。

  此外，用納米粘土模擬海水環(huán)境，在納米粘土層之間的有限納米空間中原位氧化多巴胺。因此，在納米粘土層之間的納米空間中氧化的PDA鏈保持足夠的兒茶酚基團，使水凝膠的粘附性長期存在，對比于傳統(tǒng)的一次性粘附水凝膠，該水凝膠能夠反復(fù)使用，且不會減弱粘附性，同時，賦予水凝膠超強的力學(xué)性能。該成果以“Mussel-Inspired Adhesive and Tough Hydrogel Based on Nanoclay Confined Dopamine Polymerization”發(fā)表于《ACS Nano》。

  魯雄教授課題組通過在聚合物網(wǎng)絡(luò)中原位形成聚多巴胺（PDA）摻雜的聚吡咯（PPy）納米纖維來制備透明、導(dǎo)電、可拉伸和自粘附水凝膠。來自PDA-PPy納米纖維的兒茶酚基團賦予水凝膠自粘性。納米纖維的增強使水凝膠變得堅韌和可拉伸。所提出的原位形成導(dǎo)電納米纖維的簡單智能的策略開辟了將疏水性和不可溶解的導(dǎo)電聚合物結(jié)合到水凝膠中的新途徑。該研究成果以“Transparent, Adhesive, and Conductive Hydrogel for Soft Bioelectronics Based on Light-Transmitting Polydopamine-Doped Polypyrrole Nanofibrils”作為《Chemistry of Materials》的封面文章發(fā)表。

  并且，受貽貝啟發(fā)，以甘油/水為混合體系，制備了對皮膚等生物組織具有良好的粘附性的耐熱、抗凍水凝膠，該體系不僅在室溫下具有良好的粘附能力，而且在寒冷和熱環(huán)境下，也具備優(yōu)異的粘附能力。該成果以“Mussel‐Inspired Adhesive and Conductive Hydrogel with Long‐Lasting Moisture and Extreme Temperature Tolerance”為題，發(fā)表于《Advanced Functional Materials》。

  基于接觸增強抗菌的機理，將仿貽貝材料雙鍵化多巴胺引入，與丙烯酸和甲基丙烯酸2-（二甲基氨基）乙酯共聚形成三元共聚物水凝膠細胞/組織親和性差的問題。為了實現(xiàn)高效抗菌的目的，并將殼聚糖進行季銨化修飾 （QCS）互穿進入水凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中，進一步增強水凝膠的抗菌性和機械性能，最終得到一種仿貽貝高細胞親和性、超強，可回復(fù)的、接觸增強抗菌水凝膠。該成果以“Mussel‐Inspired Contact‐Active Antibacterial Hydrogel with High Cell Affinity, Toughness, and Recoverability”為題，發(fā)表于《Advanced Functional Materials》。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-09351-2