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南京大學(xué)賈敘東、張秋紅團(tuán)隊 AFM：由靜電場誘導(dǎo)具有電荷梯度分布的非對稱濕粘附水凝膠
2023-12-10  來源：高分子科技

  生物粘附材料在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域發(fā)展迅速，有望成為傳統(tǒng)手術(shù)縫合線的替代品。與生物粘附材料相比，傳統(tǒng)的手術(shù)縫合不僅對使用者縫合技術(shù)要求較高，而且縫合點處應(yīng)力集中，會對傷口造成二次損傷。因此，生物膠粘劑的發(fā)展受到了廣泛的關(guān)注。盡管已有許多研究報道，但目前生物粘附材料在醫(yī)用場景使用中，水合層的存在對生物粘附材料的濕粘附性能提出了挑戰(zhàn)，同時傳統(tǒng)生物粘附材料的不加區(qū)分的粘附性也會造成傷口粘連，不利于傷口處的愈合。因此開發(fā)出一種具有不對稱濕粘附能力的組織粘附材料具有重要意義。


  近期，南京大學(xué)賈敘東教授與張秋紅副教授團(tuán)隊報道了一種具有電荷梯度分布的濕粘附水凝膠用于抗術(shù)后組織粘連。他們首先根據(jù)貽貝濕粘附的原理合成了具有兒茶酚-陽離子協(xié)同作用的分子和溫敏自凝聚分子，并由此制備了具有優(yōu)異濕粘附性能的水凝膠材料（DCb）（水下粘附強度73 kPa）。在此基礎(chǔ)上，通過引入靜電場和原位紫外固化工藝（圖1a），通過靜電場驅(qū)動陰陽離子在水溶液中的不對稱分布，將具有粘附性能的兒茶酚-陽離子驅(qū)動到底部，大大提高了材料底部的粘附性能（圖1b），然后再通過原位固化得到具有梯度電荷分布的水凝膠 E-DCb。而E-DCb材料也展現(xiàn)出了不對稱的濕粘附能力（25 kPa/97 kPa）。 


圖1. 具有電荷梯度分布的Janus水凝膠E-DCb的制備思路和技術(shù)路線


  通過分子設(shè)計制備出的DCb水凝膠具有優(yōu)異的濕粘附性能，在水下粘附的強度沒有下降，可達(dá)到73kPa，甚至在PBS溶液也沒有明顯下降。進(jìn)一步測試了DCb在PBS溶液中的持久粘附強度，結(jié)果表明DCb在PBS浸泡24h后粘附強度進(jìn)一步提高，達(dá)到了91kPa，甚至在48h后也能到達(dá)83 kPa。DCb材料甚至在多種酸性、堿性和鹽溶液中也表現(xiàn)出了較強的粘附性能。采用體外模型驗證DCb材料的濕粘附性能，僅用6cm2的粘合面積就能從水中提起2.5kg的重物，并且可用于破損肺葉的密封。 


圖2. DCb材料的水下粘附性能。a) DCb在不同溶液中的濕粘附強度。b) DCb在不同溶液中的濕粘附強度。c) DCb在不同溶液中的濕粘附強度。d) DCb在水下對豬皮的粘附。e) DCb在水下對肺葉的密封。


  為了驗證靜電場制備工藝的可靠性，作者采用氨基偶聯(lián)熒光微球模擬陽離子在E-DCb水凝膠中的分布。未施加靜電場前，DCb兩側(cè)均勻分布熒光分子（圖3b）。在施加靜電場之后的E-DCb底部熒光分子明顯增多，并且頂部熒光分子明顯減少（圖3a）。如圖3c所示，施加靜電場之后水凝膠兩側(cè)的熒光強度比值顯著下降，這說明靜電場的確可以將水凝膠中的陰陽離子以梯度分布。同時圖3d的形貌結(jié)構(gòu)的改變以及圖3e中凝膠材料表面化學(xué)成分的變化也證明了靜電場工藝的準(zhǔn)確性。 


圖3. 靜電場制備電荷梯度分布水凝膠的驗證。a)不同電壓和靜電場作用時間下E-DCb的頂部和底部熒光顯微鏡圖像。b) DCb的頂部和底部熒光顯微鏡圖像。c) DCb和E-DCb的熒光強度百分比。d) DCb和E-DCb頂部和底部的SEM圖像。e)水凝膠上表面和下表面N1s和C1s區(qū)域的XPS譜。


  對E-DCb的不對稱濕粘附性能進(jìn)行了進(jìn)一步的測試（圖4a和4b），發(fā)現(xiàn)E-DCb的兩側(cè)粘附強度分別是25kPa和97kPa，相差接近四倍，并且在體外對心臟組織表現(xiàn)出明顯的不對稱粘附能力（圖4c）。同時靜電場的施加使得E-DCb的持久粘附能力進(jìn)一步提升（圖4d）。 


圖4. E-DCb的濕粘附能力測試。a) DC和E-DC的頂部和底部的瞬時和持久水下粘接強度。b) DCb和E-DCb頂部和底部的瞬時和持久水下粘接強度。c)對水下心臟具有不對稱粘附特性的E-DCb的照片。d) E-DCb與現(xiàn)有組織膠粘劑的瞬時和持久水下搭接剪切粘接強度的對比。


  E-DCb展現(xiàn)出了良好的細(xì)胞相容性、生物相容性、止血能力以及傷口愈合能力，將其用于生物模型體內(nèi)的抗粘連研究。首先將其用于大鼠肝臟部位的粘附。相比于DCb，E-DCb展現(xiàn)出防粘連的能力，并且有效對傷口部位進(jìn)行濕粘附（圖5a）。后續(xù)將E-DCb用于兔子胃穿孔模型的測試，E-DCb在術(shù)前和術(shù)后均展示了優(yōu)異的不對稱粘附能力，并且在粘附7天后仍對傷口處展現(xiàn)出優(yōu)異的粘附性能（圖5b-5d）。 


圖5. E-DCb水凝膠的不對稱濕粘附能力。a) E-DCb在大鼠肝臟模型中的不對稱粘附。b) E-DCb在兔子胃穿孔模型中的粘附應(yīng)用。c) E-DCb在兔子胃穿孔模型中的不對稱粘附。


  綜上所述，通過分子設(shè)計和靜電場制備工藝，制備了一種具有強水下黏附、不對稱粘附和優(yōu)異生物相容性的不對稱水凝膠。靜電場引起了水凝膠中陰離子和陽離子的不同分布。這種一體化制備的不對稱水凝膠可用于防術(shù)后組織密封修復(fù)，并且有效防止術(shù)后不必要粘連。利用靜電場制備陰離子和陽離子不對稱水凝膠，為合成功能不對稱水凝膠提供了新的設(shè)計思路。該工作以“An Integrated Asymmetric Wet Adhesive Hydrogel with Gradient Charge Distribution Induced by Electrostatic Field”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。文章第一作者是南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院博士生徐志成，通訊作者為南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院賈敘東教授和張秋紅副教授。該研究得到國家自然科學(xué)基金委和中央高效科研業(yè)務(wù)費的支持。感謝配位化學(xué)國家重點實驗室和高性能高分子材料與技術(shù)教育部重點實驗室的大力支持。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202310233

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（責(zé)任編輯：xu）
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