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廈門大學(xué)曹學(xué)正課題組 ACS Macro Lett.：熵驅(qū)動(dòng)調(diào)控非對(duì)稱二維納米片在高分子網(wǎng)絡(luò)中的逆溫自組裝動(dòng)力學(xué)實(shí)現(xiàn)對(duì)稱性結(jié)晶
2024-04-04  來源：高分子科技

  隨著高性能薄膜材料和柔性電子器件等技術(shù)產(chǎn)業(yè)的不斷發(fā)展，市場(chǎng)對(duì)于以聚合物為基體材料的性能和功能要求也在日益提高。在這一背景下，通過向高分子基體中添加補(bǔ)強(qiáng)填料，可以獲得兼具多功能和高性能的高分子復(fù)合材料。在眾多填料中，二維納米片填料由于其豐富的種類和易修飾的界面而成為當(dāng)前研究的焦點(diǎn)。尤其值得注意的是，當(dāng)二維納米片填料以有序方式填充聚合物時(shí)，可以使復(fù)合材料在特定方向上獲得極大的性能和功能增強(qiáng)。然而，二維納米片具有一定柔性，單個(gè)二維片具有非對(duì)稱的幾何特征，導(dǎo)致實(shí)現(xiàn)二維納米片在高分子網(wǎng)絡(luò)中的有序自組裝填充往往需要復(fù)雜的手段和設(shè)備條件，如何簡(jiǎn)化這一過程是當(dāng)前研究中的一個(gè)重要挑戰(zhàn)。此外，目前相關(guān)領(lǐng)域的理論研究相對(duì)匱乏，如何從微觀動(dòng)力學(xué)角度理解二維納米片與高分子共混后的聚集自組裝行為仍待深入探討。


  廈門大學(xué)物理系曹學(xué)正課題組提出了簡(jiǎn)潔的標(biāo)度理論物理模型，以解析高分子熵驅(qū)動(dòng)在二維納米片界面激發(fā)的熵驅(qū)動(dòng)作用勢(shì)強(qiáng)度與作用范圍，并基于分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)了二維片填料在高分子網(wǎng)絡(luò)體系中的逆溫反常自組裝結(jié)晶和相分離行為。基于模擬，證明了在不改變二維片化學(xué)本質(zhì)的條件下，僅物理調(diào)控熵驅(qū)動(dòng)結(jié)晶動(dòng)力學(xué)模式即可實(shí)現(xiàn)高度有序結(jié)晶。進(jìn)一步，物理統(tǒng)計(jì)了二維片自組裝結(jié)晶結(jié)構(gòu)對(duì)片大小與柔順度的非單調(diào)依賴關(guān)系。通過定量計(jì)算高分子鏈熵驅(qū)動(dòng)作用勢(shì)能，從物理機(jī)理上揭示了二維片在高分子網(wǎng)絡(luò)中自組裝動(dòng)力學(xué)和聚集結(jié)構(gòu)與熵驅(qū)動(dòng)作用勢(shì)能強(qiáng)度和范圍的對(duì)應(yīng)關(guān)系。二維納米片自組裝結(jié)晶結(jié)構(gòu)被證明非常有利于提高離子導(dǎo)電性能，本研究成果將為拓展高分子二維納米復(fù)合物在柔性電子器件中的前沿應(yīng)用提供重要理論模擬基礎(chǔ)。 


圖一：二維納米片及其周圍可調(diào)控的熵驅(qū)動(dòng)作用范圍與強(qiáng)度


  與傳統(tǒng)的降溫結(jié)晶有序過程不同，本文觀察到在高溫條件下，二維納米片呈現(xiàn)出有序自組裝的結(jié)構(gòu)。這一現(xiàn)象可以解釋為隨著溫度的升高，高分子鏈的構(gòu)象熵也隨之急劇增加。同時(shí)，二維納米片界面的存在嚴(yán)重阻礙了鏈構(gòu)象的伸展，從而影響了高分子鏈構(gòu)象熵的增加。這導(dǎo)致高分子鏈傾向于將二維納米片驅(qū)動(dòng)聚集在一起，形成最優(yōu)堆疊，以盡可能減少界面的存在。從尺寸-溫度結(jié)構(gòu)相圖中，觀察到在高分子中二維納米片的聚集結(jié)構(gòu)具有非單調(diào)性。有序結(jié)構(gòu)似乎僅僅出現(xiàn)于特定條件，不僅受溫度的控制，而且與尺寸有關(guān)。進(jìn)一步，通過分析二維片在體系內(nèi)部和體系邊界的聚集動(dòng)力學(xué)模式，并分別計(jì)算了兩種聚集模式下的熵驅(qū)動(dòng)勢(shì)能，解析了非單調(diào)相行為背后的熵驅(qū)動(dòng)機(jī)制。通過抽樣觀察，從微觀層面觀察到了二維納米片在不同位置聚集動(dòng)力學(xué)模式的差異。最后，測(cè)試了本文有序結(jié)構(gòu)的離子導(dǎo)電性。相比于無序二維片結(jié)構(gòu)，有序二維納米片形成的層狀傳輸通路極大的提高了離子的傳輸效率，為離子長(zhǎng)距離傳輸提供了通道。因此，離子在有序結(jié)構(gòu)中的傳輸表現(xiàn)出長(zhǎng)距離、速度快等特點(diǎn)。 


圖二：物理調(diào)控二維納米片的熵驅(qū)動(dòng)自組裝結(jié)晶結(jié)構(gòu)與結(jié)晶動(dòng)力學(xué)路徑


  該工作以“Depletion Strategies for Crystallized Layers of Two-Dimensional Nanosheets to Enhance Lithium-Ion Conductivity in Polymer Nanocomposites”為題發(fā)表在《ACS Macro Letters》上。文章第一作者是碩士研究生韋驍漢，通訊作者為曹學(xué)正副教授，該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、福建省自然科學(xué)基金委以及廈門大學(xué)校長(zhǎng)基金青年創(chuàng)新重點(diǎn)等項(xiàng)目的支持。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsmacrolett.3c00756

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