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  雙向形狀記憶高分子（2W-SMPs，two-way shape memory polymers）在熱、電等外部刺激下可以實(shí)現(xiàn)不同形狀間的可逆變換，在軟體驅(qū)動(dòng)、柔性傳感等領(lǐng)域擁有廣闊應(yīng)用前景�，F(xiàn)有2W-SMPs主要包括液晶彈性體和半結(jié)晶（高分子）網(wǎng)絡(luò)。半結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)來源廣泛、制備簡(jiǎn)單、成本低、性能易調(diào)控，非常具有商業(yè)化潛力，因此在近10年內(nèi)受到國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注與研究。半結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)的雙向形狀記憶效應(yīng)主要來源于其在取向狀態(tài)下可能發(fā)生的結(jié)晶引發(fā)的伸長(zhǎng)（CIE，crystallization-induced elongation）和熔融引發(fā)的收縮（MIC，melting-induced contraction）。施加恒定拉伸應(yīng)力是使半結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)產(chǎn)生取向、發(fā)生CIE/MIC，從而獲得雙向形狀記憶/驅(qū)動(dòng)功能最為簡(jiǎn)單而有效的策略。而要實(shí)現(xiàn)無外力雙向形狀記憶效應(yīng)，需要將外力“替換”為內(nèi)力，利用內(nèi)力保持網(wǎng)絡(luò)取向并使網(wǎng)絡(luò)發(fā)生CIE/MIC。因此，無論恒外力還是無外力雙向形狀記憶效應(yīng)，其關(guān)鍵在于CIE/MIC。然而，有關(guān)CIE/MIC的熱力學(xué)及分子機(jī)理未被揭示，半結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)的雙向形狀記憶/驅(qū)動(dòng)機(jī)理亦不清晰，這嚴(yán)重制約了高性能半結(jié)晶2W-SMPs的設(shè)計(jì)及研發(fā)。

圖1 半結(jié)晶EPDM網(wǎng)絡(luò)的恒外力及無外力雙向形狀記憶效應(yīng)

  近期，針對(duì)上述問題，華南理工大學(xué)瞿金平院士團(tuán)隊(duì)與劉偉峰研究員團(tuán)隊(duì)合作，以半結(jié)晶的三元乙丙（EPDM）交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)為具體研究對(duì)象，結(jié)合實(shí)驗(yàn)與理論分析，成功揭示了CIE/MIC的熱力學(xué)及分子機(jī)理，以及半結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)的恒外力、無外力雙向形狀記憶/驅(qū)動(dòng)機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，半結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)在恒定外力下的CIE主要來源于其非晶部分在取向結(jié)晶中的伸長(zhǎng)。半結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)在恒定外力下發(fā)生取向結(jié)晶時(shí)，其非晶部分的熵會(huì)隨著結(jié)晶度的提高先增加后減小。當(dāng)結(jié)晶度不高時(shí)，取向結(jié)晶會(huì)引發(fā)非晶部分的熵增，導(dǎo)致鏈內(nèi)熵彈性應(yīng)力減小，非晶部分被外力進(jìn)一步拉伸。隨后，研究人員通過熱機(jī)械編程實(shí)現(xiàn)了EPDM網(wǎng)絡(luò)的無外力雙向形狀記憶效應(yīng)，并通過DSC、XRD定量表征分析了無外力雙向驅(qū)動(dòng)中結(jié)晶度及取向度的變化，結(jié)合恒外力條件下的CIE/MIC機(jī)理，進(jìn)一步揭示了無外力雙向驅(qū)動(dòng)應(yīng)變的微觀結(jié)構(gòu)來源、熱力學(xué)及分子機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)EPDM網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行熱機(jī)械編程后，其內(nèi)部同時(shí)產(chǎn)生了處于拉伸及壓縮狀態(tài)的分子鏈。處于壓縮狀態(tài)的分子鏈與取向的晶體構(gòu)成一個(gè)半結(jié)晶骨架結(jié)構(gòu)，該半結(jié)晶骨架可以為無外力雙向形狀記憶效應(yīng)的實(shí)現(xiàn)提供所需的內(nèi)力。此外，研究發(fā)現(xiàn)在無外力雙向驅(qū)動(dòng)過程中，結(jié)晶取向度的變化很小，而非晶取向度的變化很顯著，表明無外力雙向驅(qū)動(dòng)應(yīng)變主要來源于非晶部分的伸縮，與恒外力下的CIE/MIC機(jī)理一致。

 圖2 半結(jié)晶EPDM網(wǎng)絡(luò)在恒定外力下發(fā)生CIE/MIC的熱力學(xué)及分子機(jī)理

 圖3 半結(jié)晶EPDM網(wǎng)絡(luò)的無外力雙向形狀記憶/驅(qū)動(dòng)機(jī)理

  論文鏈接地址：

  https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.2c00549

  https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.2c01971