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  近期以來，隨著新型給受體材料的出現(xiàn)，有機太陽能電池的發(fā)展得到了進(jìn)一步的提升。在提高有機太陽能電池器件性能的幾種重要途徑中，相較于短路電流（J_sc）和開路電壓(V_oc)的優(yōu)化，填充因子（FF）的提升則更為復(fù)雜。一般認(rèn)為，填充因子受到活性層中電荷傳輸和激子復(fù)合等因素的影響，而這兩者又主要由活性層形貌性質(zhì)所決定�；钚詫有蚊驳膬�(yōu)化較為常見的方法主要是熱退火、溶劑退火和加入添加劑等，但這些額外的后處理都會帶來制備工藝的復(fù)雜化和大面積制備的障礙。因此，從分子結(jié)構(gòu)設(shè)計上達(dá)到優(yōu)化活性層形貌的目的，成為一條更加簡單和可行的路徑。

  通過無規(guī)共聚策略調(diào)控聚合物分子能級、吸收光譜和聚集強度是一種十分有效的方法。南昌大學(xué)化學(xué)學(xué)院陳義旺教授和諶烈教授課題組在這一方面做了許多工作：通過將染料分子繞丹寧作為第三組分引入到聚合物N2200中，有效的提高了聚合物的吸光系數(shù)，獲得了光電轉(zhuǎn)化效率超過8.1%的全聚合物太陽能電池（Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 4580-4584）；利用液晶分子四氟苯具有強吸電子能力的特點，作為第三組分引入到聚合物PffBT4T-2OD中，極大地改善了聚合物的室溫溶液加工性能，并且在使用非鹵素溶劑加工下獲得了更優(yōu)的器件性能（Nano Energy. 2017, 37, 32-39; Nano Energy. 2017, 41, 27-34）。

  近日，該課題組與華盛頓大學(xué)Alex K.-Y. Jen教授課題組、上海交通大學(xué)劉峰課題組合作，通過無規(guī)共聚策略，向聚合物PffBT4T-2OD中引入不同摩爾量的具有自組裝能力的第三單元4T2C，得到了三種無規(guī)聚合物PffBT4T-4T2C-19/1，PffBT4T-4T2C-9/1和PffBT4T-4T2C-4/1。研究表明，隨著第三單元4T2C的引入，聚合物PffBT4T-2OD的強聚集現(xiàn)象得到了有效的減弱，無規(guī)聚合物表現(xiàn)出很好的室溫溶液加工性能。此外，隨著引入量的逐漸增加，三種無規(guī)聚合物的聚集強度和結(jié)晶性都呈現(xiàn)階梯狀的減弱趨勢。更為重要的是，活性層形貌也得到了精準(zhǔn)的調(diào)控。從活性層透射電鏡圖中可以清晰的看到，三種活性層樣品都具有納米纖維狀的互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，而且隨著4T2C單元的逐漸增加，活性層相分離尺度呈現(xiàn)一個由小變大的趨勢，并在引入量為10%時，獲得了一個最合適的相分離尺度。由廣角掠入射（GIWAXS）和軟X射線散射共振（RSoXS）測試結(jié)果可知，無規(guī)聚合物PffBT4T-4T2C-19/1，PffBT4T-4T2C-9/1都具有明顯的face-on優(yōu)先取向，這將有助于活性層中的電荷傳輸。最終，基于聚合物PffBT4T-4T2C-9/1和PCBM為活性層的有機太陽能電池取得了接近80%的填充因子，并達(dá)到了10.42%的光電轉(zhuǎn)化效率。值得指出的是，這是在未經(jīng)過后處理情況下，富勒烯體系中取得的最高填充因子。

圖1 三種無規(guī)聚合物的合成路線。

圖2 （a）三種無規(guī)聚合物給體和受體PCBM的能級示意圖；（b）三種無規(guī)聚合物給體的結(jié)晶性變化；（c）三種無規(guī)聚合物薄膜的紫外-可見吸收曲線；聚合物溶液紫外-可見吸收曲線（d）PffBT4T-4T2C-19/1；（e）PffBT4T-4T2C-9/1；（f）PffBT4T-4T2C-4/1。

圖3 （a）正向器件的I-V曲線圖；（b）反向器件的I-V曲線圖；（c）反向器件的外量子效率曲線圖；活性層透射電鏡示意圖（d）PffBT4T-4T2C-19/1：PCBM；（e）PffBT4T-4T2C-9/1：PCBM；（f）PffBT4T-4T2C-4/1：PCBM。

  相關(guān)工作發(fā)表在Nano Energy上，南昌大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生謝謙與東華大學(xué)廖勛凡副教授為該論文共同第一作者，南昌大學(xué)陳義旺教授和諶烈教授、華盛頓大學(xué)Alex K.-Y. Jen教授和上海交通大學(xué)劉峰教授為共同通訊作者。Qian Xie?, Xunfan Liao?, Lie Chen*, Ming Zhang, Ke Gao, Bin Huang, Haitao Xu, Feng Liu*, Alex K.-Y. Jen* and Yiwang Chen*. Random Copolymerization Realized High Efficient Polymer Solar Cells with a Record Fill Factor near 80%, Nano Energy, DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.04.048.

  此外，陳義旺教授和諶烈教授課題組還選擇具有高結(jié)晶性的硅烷基官能化交替共聚物作為聚合物J71（D-A1）母體，并選擇平面BDD單元作為第二受體單元（A2）以構(gòu)建兩個D-A1-D-A2型無規(guī)共聚物PBDT-TZ-BDD-1/19和PBDT-TZ-BDD-1/9。實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)通過無規(guī)共聚合將少量BDD單元引入硅烷基官能化共聚物（J71）中時，可以有效地控制能級，光吸收，分子堆積和最終的光伏性能。更重要的是，通過無規(guī)共聚引入5%的BDD單元略微打亂了聚合物的周期序列促進(jìn)了與受體的相溶性，同時少量平面BDD單元的引入增加了聚合物的face-on優(yōu)先取向，隨著無規(guī)共聚物增強的π-π堆積以促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移。最終，無規(guī)共聚物基于PBDT-TZ-BDD-1/19為給體材料的有機太陽能電池取得了比聚合物J71更高的器件效率（11.02％），短路電流（J_SC）和填充因子（FF）得到了明顯的提升。

圖4 無規(guī)聚合物結(jié)構(gòu)式及太陽能電池器件I-V曲線圖。

圖5 （a）聚合物純膜、混合膜的GIWAXS二維圖；（b）聚合物純膜、混合膜的GIWAXS一維圖。

  相關(guān)工作發(fā)表在Solar RRL上，文章第一作者是南昌大學(xué)化學(xué)學(xué)院的碩士研究生雷輝，南昌大學(xué)化學(xué)學(xué)院的博士研究生黃斌為共同一作，南昌大學(xué)陳義旺教授和諶烈教授為共同通訊作者。Hui Lei, Bin Huang, Lie Chen*, Shanshan Chen, Guodong Xu, Shaorong Huang, Yu Tan, Changduk Yang, Yiwang Chen*. Improvement in the Efficiency of Alkylsilyl Functionalized Copolymer for Polymer Solar Cells: Face-on Orientation Enhanced by Random Copolymerization, DOI: 10.1002/solr.201900122.

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.04.048

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/solr.201900122