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  近日，記者從華南理工大學(xué)獲悉，該校李雪輝教授課題組與牛津大學(xué)Shik Chi Edman Tsang教授以及中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程所何宏艷副研究員等人聯(lián)合攻關(guān)，在木質(zhì)素選擇性轉(zhuǎn)化研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。相關(guān)研究成果發(fā)表在《細(xì)胞》子刊《化學(xué)》期刊上。

研究實(shí)驗(yàn)過(guò)程示意圖

  目前，絕大多數(shù)含碳的大宗化學(xué)品，均是以石油、煤等不可再生的化石資源為原料，通過(guò)復(fù)雜轉(zhuǎn)化過(guò)程獲得，由此也不可避免地帶來(lái)溫室效應(yīng)、氣候變遷及環(huán)境污染等系列問(wèn)題。比如，馬來(lái)酸酯是一類(lèi)重要的大宗化學(xué)品，傳統(tǒng)方法是通過(guò)苯或丁烷等石油基原料的氧化來(lái)生產(chǎn)，就存在諸多安全、環(huán)境等問(wèn)題。

  生物質(zhì)資源具有來(lái)源廣泛、產(chǎn)量巨大、可再生及其組成元素與當(dāng)前大宗有機(jī)化學(xué)品接近等特點(diǎn)，將其高效轉(zhuǎn)化為平臺(tái)化合物或化學(xué)品，被認(rèn)為是解決上述問(wèn)題的一個(gè)重要途徑。

  據(jù)了解，生物質(zhì)的重要組分木質(zhì)素，是世界上儲(chǔ)量最為豐富的可再生芳香聚合物，將木質(zhì)素解聚制備高附加值芳香化合物的技術(shù)備受關(guān)注。但是，由于木質(zhì)素結(jié)構(gòu)復(fù)雜，導(dǎo)致其解聚產(chǎn)物收率和選擇性偏低，因此如何實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素的選擇性轉(zhuǎn)化是高效利用木質(zhì)素及生物質(zhì)的關(guān)鍵。

  為了突破這一技術(shù)瓶頸，不同于常規(guī)解聚木質(zhì)素獲得芳香化合物的途徑，李雪輝課題組提出選擇性斷裂木質(zhì)素的苯環(huán)結(jié)構(gòu)并通過(guò)原位酯化等強(qiáng)化模式，來(lái)實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素高值化轉(zhuǎn)化的新策略。隨后，研究人員進(jìn)一步深入分析發(fā)現(xiàn)，磷鎢酸銅離子液體中五配位的Cu+結(jié)構(gòu)是該過(guò)程的催化活性中心。

  此外，課題組及其合作者還創(chuàng)新性地設(shè)計(jì)了一類(lèi)新型微乳液反應(yīng)器體系，基于木質(zhì)素分子雙親性的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，利用木質(zhì)素的自表面活性作用模式，通過(guò)界面強(qiáng)化效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了木質(zhì)素的高效選擇性解聚及自破乳過(guò)程，展示出了良好的工業(yè)應(yīng)用前景。

  在此基礎(chǔ)上，研究人員進(jìn)一步通過(guò)對(duì)木質(zhì)素主要連接方式的解析，基于木質(zhì)素主要結(jié)構(gòu)單元和化學(xué)鍵的差異性并結(jié)合DFT計(jì)算等，設(shè)計(jì)并構(gòu)建了系列木質(zhì)素高效選擇性解聚體系，實(shí)現(xiàn)了木質(zhì)素特征化學(xué)鍵和結(jié)構(gòu)單元的選擇性斷裂與裁剪。

  據(jù)悉，該研究獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目等資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2019.05.021