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  近日，記者從華南理工大學(xué)獲悉，該校李雪輝教授課題組與牛津大學(xué)Shik Chi Edman Tsang教授以及中國科學(xué)院過程工程所何宏艷副研究員等人聯(lián)合攻關(guān)，在木質(zhì)素選擇性轉(zhuǎn)化研究領(lǐng)域取得重要進展。相關(guān)研究成果發(fā)表在《細胞》子刊《化學(xué)》期刊上。

研究實驗過程示意圖

  目前，絕大多數(shù)含碳的大宗化學(xué)品，均是以石油、煤等不可再生的化石資源為原料，通過復(fù)雜轉(zhuǎn)化過程獲得，由此也不可避免地帶來溫室效應(yīng)、氣候變遷及環(huán)境污染等系列問題。比如，馬來酸酯是一類重要的大宗化學(xué)品，傳統(tǒng)方法是通過苯或丁烷等石油基原料的氧化來生產(chǎn)，就存在諸多安全、環(huán)境等問題。

  生物質(zhì)資源具有來源廣泛、產(chǎn)量巨大、可再生及其組成元素與當前大宗有機化學(xué)品接近等特點，將其高效轉(zhuǎn)化為平臺化合物或化學(xué)品，被認為是解決上述問題的一個重要途徑。

  據(jù)了解，生物質(zhì)的重要組分木質(zhì)素，是世界上儲量最為豐富的可再生芳香聚合物，將木質(zhì)素解聚制備高附加值芳香化合物的技術(shù)備受關(guān)注。但是，由于木質(zhì)素結(jié)構(gòu)復(fù)雜，導(dǎo)致其解聚產(chǎn)物收率和選擇性偏低，因此如何實現(xiàn)木質(zhì)素的選擇性轉(zhuǎn)化是高效利用木質(zhì)素及生物質(zhì)的關(guān)鍵。

  為了突破這一技術(shù)瓶頸，不同于常規(guī)解聚木質(zhì)素獲得芳香化合物的途徑，李雪輝課題組提出選擇性斷裂木質(zhì)素的苯環(huán)結(jié)構(gòu)并通過原位酯化等強化模式，來實現(xiàn)木質(zhì)素高值化轉(zhuǎn)化的新策略。隨后，研究人員進一步深入分析發(fā)現(xiàn)，磷鎢酸銅離子液體中五配位的Cu+結(jié)構(gòu)是該過程的催化活性中心。

  此外，課題組及其合作者還創(chuàng)新性地設(shè)計了一類新型微乳液反應(yīng)器體系，基于木質(zhì)素分子雙親性的結(jié)構(gòu)特點，利用木質(zhì)素的自表面活性作用模式，通過界面強化效應(yīng)，實現(xiàn)了木質(zhì)素的高效選擇性解聚及自破乳過程，展示出了良好的工業(yè)應(yīng)用前景。

  在此基礎(chǔ)上，研究人員進一步通過對木質(zhì)素主要連接方式的解析，基于木質(zhì)素主要結(jié)構(gòu)單元和化學(xué)鍵的差異性并結(jié)合DFT計算等，設(shè)計并構(gòu)建了系列木質(zhì)素高效選擇性解聚體系，實現(xiàn)了木質(zhì)素特征化學(xué)鍵和結(jié)構(gòu)單元的選擇性斷裂與裁剪。

  據(jù)悉，該研究獲得了國家自然科學(xué)基金重點項目等資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2019.05.021