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  花生白絹病是由土壤傳播的真菌齊整小核菌（Sclerotium rolfsii Sacc.）引起的一種廣泛流行的真菌性病害，嚴重影響花生作物的生長，顯著降低其產(chǎn)量。該病原菌具有廣泛的寄主范圍，能夠產(chǎn)生具有較強抵抗力的硬質(zhì)菌核，能在惡劣的環(huán)境條件下長期存活，使得其控制變得更加困難。因此，化學防治成為當前防治花生白絹病的主要手段。常用的防治殺菌劑包括噻菌靈、琥珀酸脫氫酶抑制劑（SDHIs）和三唑類化合物等，這些藥劑廣泛應用于防治花生白絹病，并且取得了顯著的殺菌效果，體現(xiàn)了農(nóng)藥在保障農(nóng)業(yè)生產(chǎn)力和糧食安全中的重要作用。然而，農(nóng)藥的使用效率卻面臨著很大的挑戰(zhàn)。由于漂移、飛濺、蒸發(fā)以及降解等因素，實際能達到生物靶標的有效成分通常不到1%。這種低效的藥物遞送效率不僅導致農(nóng)藥的過度使用，也加劇了環(huán)境污染、害蟲抗藥性問題，并對食品安全構成威脅。因此，提高農(nóng)藥的生物有效性，同時減少對非靶標生物的影響，已成為推動可持續(xù)農(nóng)業(yè)發(fā)展的關鍵任務。

  隨著納米技術的快速發(fā)展，基于納米級載體的農(nóng)藥遞送系統(tǒng)因其潛在的提高藥效和生物活性的能力而受到廣泛關注。然而，這些系統(tǒng)的復雜制備過程、高成本、活性成分釋放不均勻以及可能的環(huán)境積累等問題，限制了其在農(nóng)業(yè)領域的廣泛應用。相比之下，Pickering乳液通過固體納米顆粒的穩(wěn)定作用，具有顯著的優(yōu)勢。它不僅具有較好的穩(wěn)定性和生物可用性，還能減少藥物的漂移與揮發(fā)，降低降解速率，并且最小化環(huán)境污染。研究團隊開發(fā)了一種pH響應型Pickering乳液，用于遞送阿維菌素（AVM）。該乳液采用玉米醇溶蛋白與松香鈉的非共價復合物作為穩(wěn)定劑，并使用茶樹油與環(huán)氧化大豆油的混合物作為油相。實驗結果表明，與傳統(tǒng)的商業(yè)乳液相比，該Pickering乳液在抗紫外線性能上顯著提高，同時保持了較強的抗菌活性。通過引入納米穩(wěn)定劑，可以進一步減少甚至完全消除傳統(tǒng)表面活性劑的使用，這一創(chuàng)新為減少農(nóng)藥殘留和環(huán)境污染提供了新的解決方案。石河子大學賈鑫教授團隊也開展了基于十八烷基胺-聚丙烯醇（ODA-PPG）Janus納米板（JNSs）穩(wěn)定劑的Pickering乳液研究。該團隊成功避免了使用傳統(tǒng)表面活性劑，并展示了其在阿維菌素遞送中的優(yōu)異效果。然而，Pickering乳液的長期穩(wěn)定性、生物兼容性以及控制藥物釋放等問題仍然是該領域面臨的重要挑戰(zhàn)。因此，設計和開發(fā)高效、環(huán)保且持久的Pickering乳液農(nóng)藥遞送系統(tǒng)，具有實現(xiàn)精準農(nóng)藥應用和推動現(xiàn)代農(nóng)業(yè)可持續(xù)性的關鍵意義。

  植物源納米顆粒因其在提高Pickering乳液穩(wěn)定性方面的潛力，逐漸成為研究的熱點，尤其是相較于無機和合成聚合物顆粒。玉米醇溶蛋白作為一種可再生的天然植物蛋白，具有優(yōu)異的生物兼容性和可生物降解性，因此在農(nóng)業(yè)應用中具備環(huán)保優(yōu)勢。其獨特的結構使其能夠與農(nóng)藥分子發(fā)生非共價相互作用，從而增強乳液中的農(nóng)藥負載能力。因此，基于玉米醇溶蛋白的Pickering乳液在藥物遞送系統(tǒng)中得到了廣泛的應用。然而，未經(jīng)改性的玉米醇溶蛋白在界面吸附、疏水性與親水性的平衡、酸堿耐受性和熱穩(wěn)定性等方面仍面臨挑戰(zhàn)，通常需要通過改性來提高其穩(wěn)定性和功能性。將玉米醇溶蛋白與其他植物源顆粒通過共價或非共價相互作用結合，可以構建復合系統(tǒng)，顯著提高Pickering乳液的穩(wěn)定性。木質(zhì)素作為木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的主要成分，具有獨特的芳香結構和功能基團（如酚羥基、脂肪族羥基和醛基），這些特性賦予了木質(zhì)素表面活性、抗紫外線、抗氧化和抗菌作用。因此，木質(zhì)素成為構建Pickering乳液的有前途的候選材料。相關研究表明，木質(zhì)素磺酸鹽等衍生物已成功應用于農(nóng)藥封裝系統(tǒng)。具體而言，木質(zhì)素磺酸鈉（SLS）與玉米醇溶蛋白的共價結合，通過優(yōu)化耦合比例和條件，可以顯著增強Pickering乳液中穩(wěn)定劑的界面吸附能力，從而提高油水界面的穩(wěn)定性。此外，平衡這些共價化合物的親水性和疏水性，有助于增強乳液的潤濕性。從實際應用角度看，將SLS與玉米醇溶蛋白組合，具有低成本、資源豐富、加工簡便等優(yōu)勢，非常適合在Pickering乳液中大規(guī)模應用。

  本研究通過脫酰胺化的玉米醇溶蛋白（DA-zein）與活化木質(zhì)素磺酸鈉（SLS）反應形成的共價化合物（S-Z Conjugate）作為穩(wěn)定劑，優(yōu)化油水比后，采用高速均質(zhì)化工藝成功制備了用于遞送殺菌劑戊唑醇（Teb）的茶樹油（TTO）基Pickering乳液（Teb/TTO-PE₅）。為進一步增強乳液穩(wěn)定性，他們還額外添加了0.3 wt%的黃原膠（XG），從而構建出改進型TTO Pickering乳液（Teb/XG/TTO-PE₅）。TTO作為一種植物源的芳香揮發(fā)性化合物，具有抗菌、抗氧化和抗病毒的特性，是當前最強效的抗菌劑之一。經(jīng)驗證，Teb/XG/TTO-PE₅乳液在常溫下可存儲21天而不發(fā)生相分離，且能顯著抑制液滴在植物葉面上的彈跳趨勢，增強了實際動態(tài)潤濕效果，從而促進了界面?zhèn)鬟f。在Pickering乳液中的雙重活性成分Teb和TTO表現(xiàn)出可控釋放特性，顯著提高了殺菌劑的靶向性以及對真菌的控制效果。種子發(fā)芽實驗表明，TTO Pickering乳液對花生種子的發(fā)芽無顯著影響，從而最大程度減少了對非靶標生物的負面影響。盆栽實驗結果顯示，與傳統(tǒng)配方相比，TTO Pickering乳液更有效地減輕了花生白絹病引起的根部損傷。特別是Teb/XG/TTO-PE₅治療組，在感染了21天齡白絹病菌株的花生植株中，成功保持了低于5%的平均病斑率。這一成功的Pickering乳液殺菌劑遞送系統(tǒng)為控制花生白絹病提供了一種既環(huán)保又安全的可持續(xù)作物保護策略。

  相關研究成果以“Tea tree oil Pickering emulsions stabilized by sodium lignosulfonate-zein covalent conjugate for fungicide delivery and enhanced control efficacy against peanut sclerotium blight”為題發(fā)表在Chemical Engineering Journal期刊上，仲愷農(nóng)業(yè)工程學院化學化工學院左繼浩特聘副教授為論文第一作者，仲愷農(nóng)業(yè)工程學院農(nóng)業(yè)農(nóng)村部嶺南特色食品綠色加工與智能制造重點實驗室主任肖更生研究員和化學化工學院周紅軍教授為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金、廣東省重點領域研發(fā)計劃項目、廣東省科技計劃項目、廣東省基礎與應用基礎研究基金、廣東省教育廳重點領域?qū)ｍ椧约皬V州市科技計劃項目的資助。

圖1 S-Z Conjugate穩(wěn)定的茶樹油基Pickering乳液用于殺菌劑遞送的制備過程示意圖

  此圖展示了制備茶樹油（TTO）基Pickering乳液的整個過程以及該系統(tǒng)在農(nóng)業(yè)中的應用作為殺菌劑遞送系統(tǒng)。。Pickering乳液是通過固體顆粒而非傳統(tǒng)的表面活性劑來穩(wěn)定油水混合物的，脫酰胺化的玉米醇溶蛋白（DA-zein）與活化木質(zhì)素磺酸鈉（SLS）反應形成的共價化合物（S-Z Conjugate）作為穩(wěn)定劑會在油水界面處發(fā)揮穩(wěn)定作用。通過優(yōu)化油水比后，采用高速均質(zhì)化工藝成功制備了用于遞送殺菌劑戊唑醇（Teb）的茶樹油（TTO）基Pickering乳液（Teb/TTO-PE₅）。

圖2 (a) Teb/TTO-PE₅乳液的數(shù)碼照片及其(b)光學顯微鏡圖像、(e)液滴粒徑分布及在不同溫度下儲存不同時間后的平均液滴尺寸；(c) Teb/XG/TTO-PE₅乳液的數(shù)碼照片及其(d)光學顯微鏡圖像及(f)在不同溫度條件下儲存后的平均液滴尺寸。(g) Teb/TTO-PE₅和Teb/XG/TTO-PE₅在45℃下儲存14天后后TTO的熱降解率。

  這張圖展示了Teb/TTO-PE5和Teb/XG/TTO-PE5乳液在不同條件下的物理表現(xiàn)和穩(wěn)定性。圖中的(a)和(c)分別展示了這兩種乳液的數(shù)碼照片，用于直觀觀察乳液的外觀特征；(b)和(d)是光學顯微鏡下的圖像，用于觀察液滴的形態(tài)，評估液滴的尺寸、形狀以及分布均勻性。圖(e)和(f)展示了乳液在不同溫度下儲存時液滴粒徑的變化，表明了乳液的穩(wěn)定性以及溫度對液滴大小的影響。圖(g)則展示了Teb/TTO-PE5和Teb/XG/TTO-PE5在45℃下儲存14天后TTO的熱降解率，揭示了乳液中TTO的穩(wěn)定性。這些數(shù)據(jù)有助于評估乳液的長期存儲性能、穩(wěn)定性及其在實際應用中的有效性。

圖3 (a)Teb/TTO-PE₅和(b)Teb/XG/TTO-PE₅在不同放大倍數(shù)下的冷凍掃描電鏡圖像。其中圖a₁和圖b₁的標尺為10 μm，圖a₂和圖b₂的標尺為5 μm，圖a₃和圖b₃的標尺為1.5 μm。

  這張圖展示了Teb/TTO-PE5和Teb/XG/TTO-PE5乳液的冷凍掃描電鏡（Cryo-SEM）圖像，提供了乳液微結構的詳細信息。圖中的(a1)和(b1)、(a2)和(b2)、(a3)和(b3)分別展示了在不同放大倍數(shù)下的乳液結構，標尺分別為10μm、5μm和1.5μm。這些圖像有助于深入了解乳液粒子的尺寸、形態(tài)及其分布，展示了兩種乳液在微觀尺度下的不同結構特征。通過這些圖像，能夠分析乳液的粒子大小、形態(tài)以及分布情況，從而評估其穩(wěn)定性和性能。

圖4 (a) 水、SLS、DA-zein及S-Z Conjugate的表面張力。(b) Teb/TTO-PE₅與Teb/XG/TTO-PE₅的表面張力。(c) 水、Teb/TTO-PE₅及Teb/XG/TTO-PE₅在黃瓜葉面的靜態(tài)接觸角。(d) 水滴、Teb/TTO-PE₅及Teb/XG/TTO-PE₅液滴以2.42 m/s速度沖擊疏水PTFE膜表面的時序圖像以及(e)歸一化鋪展高度(H_t/D₀)、(f)歸一化鋪展直徑(D_t/D₀)隨時間變化關系。

  這張圖展示了與表面張力和液滴行為相關的實驗數(shù)據(jù)，重點比較了不同物質(zhì)和乳液在不同條件下的表面特性及液滴動態(tài)。圖(a)比較了水、SLS、DA-zein和S-Z Conjugate的表面張力，揭示了這些物質(zhì)與水的相互作用，尤其是在乳液形成和穩(wěn)定性方面的影響。圖(b)展示了Teb/TTO-PE5和Teb/XG/TTO-PE5乳液的表面張力，反映了兩種乳液的表面特性。圖(c)展示了水和乳液滴在黃瓜葉面上的靜態(tài)接觸角，評估了液滴在植物表面的附著性和潤濕性。圖(d)則顯示了液滴以2.42 m/s的速度沖擊疏水PTFE膜表面的動態(tài)過程，觀察了液滴的鋪展行為。圖(e)和(f)分別分析了液滴鋪展的動態(tài)，通過歸一化鋪展高度（Ht/D0）和歸一化鋪展直徑（Dt/D0）隨時間的變化關系，揭示了液滴在高速度沖擊后與表面接觸和鋪展的過程。這些數(shù)據(jù)有助于理解乳液在實際應用中的行為，特別是在與植物表面或其他疏水性表面接觸時的表現(xiàn)。

圖5 (a,c) Teb與(b,d) TTO在Teb/TTO@PE₅和Teb/XG/TTO@PE₅中不同pH條件下的累積釋放曲線。(e) S-Z Conjugate水溶液、S-Z Conjugate/XG水溶液及Teb/TTO溶液的熱重分析失重曲線。(f) 熱重分析法測得的Teb/TTO-PE₅、Teb/XG/TTO-PE₅及Teb/TTO溶液中TTO的損失率。

  這張圖展示了Teb與TTO在不同pH條件下的釋放行為以及乳液體系的熱穩(wěn)定性，重點研究了乳液在不同環(huán)境下的性能和穩(wěn)定性。圖(a)和(c)展示了Teb在Teb/TTO@PE5和Teb/XG/TTO@PE5乳液中不同pH條件下的累積釋放曲線，圖(b)和(d)則展示了TTO在相同條件下的釋放曲線，揭示了活性成分在不同pH環(huán)境下的釋放速率和控釋特性。圖(e)通過熱重分析（TGA）比較了S-Z Conjugate水溶液、S-Z Conjugate/XG水溶液及Teb/TTO溶液的熱穩(wěn)定性，評估了不同配方在高溫下的失重行為。圖(f)進一步測定了Teb/TTO-PE5、Teb/XG/TTO-PE5及Teb/TTO溶液中TTO的損失率，反映了不同乳液體系對TTO熱穩(wěn)定性的保護作用。整體說明了這些乳液體系在復雜環(huán)境條件下良好的控釋性能和熱穩(wěn)定性，具有潛在的實際應用價值。

圖6 接種菌餅后花生植株在(a)對照組、(b)預防處理組及(c)治療處理組條件下第1、5、13和21天的生長動態(tài)。(d) 白絹病菌侵染花生葉片的病斑數(shù)碼照片與(e)土壤中白絹病菌菌絲生長情況。(f) 第1、5、13和21天時對照組、預防處理組與治療處理組花生植株病葉率。(g) 第21天時植株鮮重與干重及(h)根莖長度。

  這張圖展示了茶樹油基乳液在花生植株保護中的效果，重點評估了不同處理方法對花生植株生長和病害防治的影響。圖(a)、(b)和(c)展示了在不同處理條件下，花生植株的生長動態(tài)，分別展示了對照組、預防處理組和治療處理組在第1、5、13和21天的植物健康情況。通過這些數(shù)據(jù)，可以比較不同處理對花生植株生長的影響，評估茶樹油基乳液的保護效果。圖(d)和(e)展示了白絹病菌在花生葉片上的侵染情況以及其在土壤中的菌絲生長情況，反映了病原菌的傳播和生長情況，用于評估不同處理對病原菌的抑制效果。圖(f)顯示了第1、5、13和21天時不同組別植物的病葉率變化，進一步揭示了乳液的抗病效果。圖(g)和(h)展示了植物在第21天時的鮮重與干重以及根莖長度的比較，幫助評估治療效果，進一步證明了乳液在改善植株生長和防治白絹病方面的有效性。

  文章來源：

  J. Zuo, Y. Lin, J. Tian, J. Cai, L. Hao, D. Liu, Q. Wang, G. Xiao, X. Zhou, H. Zhou, Tea tree oil Pickering emulsions stabilized by sodium lignosulfonate-zein covalent conjugate for fungicide delivery and enhanced control efficacy against peanut sclerotium blight, Chemical Engineering Journal 513 (2025) 162876.

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  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894725037027?dgcid=coauthor