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  近年來智能化快速發(fā)展，智能高分子材料因其能夠感知外界刺激，并迅速做出響應(yīng)以改變自身物理或化學(xué)性質(zhì)，成為各國研究人員關(guān)注的熱點(diǎn)。其中，形狀記憶聚合物（SMPs）能夠記憶并受刺激回復(fù)材料的原始形狀，自修復(fù)聚合物（SHPs）可以修復(fù)使用過程中產(chǎn)生的裂紋或劃痕，在建筑材料、生物醫(yī)療、國防工業(yè)等高新技術(shù)領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。但是，智能高分子材料也面臨著許多實(shí)際問題，如復(fù)雜的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)合成、成本高、產(chǎn)率低、強(qiáng)度低、熱穩(wěn)定性差等。此外，易燃性問題也限制了智能高分子材料在許多具有防火阻燃要求的領(lǐng)域，如建筑、航空航天、公共交通等的應(yīng)用和推廣。

  聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）作為一種通用型熱塑高分子，是目前產(chǎn)量最大的合成高分子品種，被廣泛應(yīng)用于合成纖維、瓶裝材料、薄膜和工程塑料等領(lǐng)域。雖然不具有智能響應(yīng)性能，但PET的低成本、高強(qiáng)度、保形性、耐熱性和耐腐蝕等優(yōu)點(diǎn)也是其他許多智能高分子不能比擬的。因此，實(shí)現(xiàn)PET的智能化和高性能化，賦予其額外的高附加價(jià)值，具有重要的經(jīng)濟(jì)效益和現(xiàn)實(shí)意義。

  四川大學(xué)王玉忠院士團(tuán)隊(duì)通過對聚合物分子結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，在PET分子鏈側(cè)基上引入苯酰亞胺-苯乙炔基團(tuán)，采用簡單的一鍋熔融縮聚方法制備了具有高強(qiáng)度(比普通PET的拉伸強(qiáng)度提高45%)、形狀記憶性能、自修復(fù)性能和阻燃抗熔滴性能的共聚酯P(ET-co-PN)_n，同時(shí)該共聚酯可適用于3D打印技術(shù)。

圖1. PET共聚酯的制備過程及苯乙炔基團(tuán)間的π-π堆積作用

  苯乙炔基團(tuán)間的物理π-π堆積作用不僅可以作為形狀記憶的固定相，亦可以作為自修復(fù)過程中的動態(tài)交聯(lián)點(diǎn)，同時(shí)賦予共聚酯優(yōu)異的形狀記憶性能和自修復(fù)性能。共聚酯P(ET-co-PN)_15-20的形狀固定率（R_f）可達(dá)99%以上，形狀回復(fù)率（R_r）可達(dá)96%以上。切斷的共聚酯P(ET-co-PN)₁₅樣條在140°C修復(fù)20分鐘后可以承受自身4878倍的重物。

圖2. PET共聚酯的形狀記憶性能和自修復(fù)性能

  燃燒時(shí)，共聚酯分子鏈側(cè)基上的苯乙炔基團(tuán)不僅會發(fā)生自交聯(lián)，亦可與苯酰亞胺基團(tuán)分解產(chǎn)生的氰基結(jié)構(gòu)發(fā)生協(xié)同交聯(lián)。這種交聯(lián)結(jié)構(gòu)一方面大大提高了聚酯熔體黏度，抑制熔滴產(chǎn)生；另一方面可促進(jìn)穩(wěn)定芳稠環(huán)炭層的形成，起到阻燃效果。共聚酯P(ET-co-PN)₁₅具有較高的極限氧指數(shù)值（33.5%），且可通過垂直燃燒測試V-0級、不熔滴。此外，利用共聚酯的形狀記憶性能和阻燃性，設(shè)計(jì)的早期火災(zāi)預(yù)警裝置表現(xiàn)出很短的響應(yīng)時(shí)間（< 5 s）。

圖3. PET共聚酯的阻燃性能及在早期火災(zāi)預(yù)警方面的應(yīng)用

  PET共聚酯由于合適的結(jié)晶速率、可控的熔體流變性和較強(qiáng)的層間黏附力，可用于3D打印技術(shù)制備不同形狀的幾何模型，且制備的3D模型具有很好的形狀記憶性能，可望制備大規(guī)模的可折疊-展開設(shè)備并用于航空航天和交通運(yùn)輸?shù)阮I(lǐng)域。

圖4. PET共聚酯在3D打印方面的應(yīng)用

  此研究為傳統(tǒng)高分子材料的發(fā)展提供了新思路，實(shí)現(xiàn)了通用高分子材料的智能化與高性能化，有望在高科技、高附加值產(chǎn)業(yè)中得到實(shí)際應(yīng)用。該工作以“3D printable robust shape memory PET copolyesters with fire safety via π-stacking and synergistic crosslinking”為題發(fā)表于Journal of Materials Chemistry A。該文的第一作者為王玉忠院士的博士研究生陳琳，該工作得到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（21634006）項(xiàng)目的資助。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta04187g#!divAbstract