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  聚氨酯是由多元醇和異氰酸酯反應(yīng)得到的嵌段共聚物，因其原料種類豐富、商業(yè)化程度高、配比調(diào)節(jié)范圍廣，分子結(jié)構(gòu)可控性強(qiáng)等特點而具有可高度調(diào)節(jié)的性能，已被廣泛應(yīng)用于泡沫、彈性體、涂料、膠黏劑等領(lǐng)域。然而，目前大多數(shù)商業(yè)化的聚氨酯原料來自不可再生的化石資源，尋求綠色、環(huán)保、可再生的生物質(zhì)原料制備聚氨酯已成為促進(jìn)聚氨酯工業(yè)可持續(xù)發(fā)展的焦點。木質(zhì)素是僅次于纖維素的第二大生物質(zhì)資源，因其來源廣、成本低、具有優(yōu)異紫外屏蔽功能而受到廣泛關(guān)注。然而，作為制漿造紙、生物煉制工業(yè)的主要廢棄物，木質(zhì)素目前仍未得到大規(guī)模的有效利用。木質(zhì)素含有豐富的羥基，有望應(yīng)用于部分替代多元醇制備聚氨酯材料。但是，由于木質(zhì)素分子結(jié)構(gòu)復(fù)雜、反應(yīng)活性低，與聚氨酯基體相容性差，直接引入木質(zhì)素容易導(dǎo)致聚氨酯性能嚴(yán)重下降，且木質(zhì)素的多官能度賦予其交聯(lián)劑的性質(zhì)，使得制備的聚氨酯材料為熱固性，不可重復(fù)加工。

  針對以上問題，華南理工大學(xué)邱學(xué)青教授團(tuán)隊最近采用低分子量酶解木質(zhì)素部分替代聚醚多元醇（PTMEG2000），制備了高強(qiáng)度、高韌性、高彈性且同時具有熱重塑性能的聚氨酯彈性體。當(dāng)木質(zhì)素替代PTMEG2000的量達(dá)到5~10%時，材料拉伸強(qiáng)度達(dá)到60 MPa，斷裂伸長率超過1200%，韌性達(dá)到 264 MJ/m³，同時保持高彈性，彈性恢復(fù)率95%，是目前文獻(xiàn)報道的木質(zhì)素改性聚氨酯材料中強(qiáng)度和韌性的最高水平。商品聚氨酯彈性體在獲取高強(qiáng)度的同時會損失彈性和韌性，或者在提高彈性的同時會損失強(qiáng)度。而添加少量木質(zhì)素的聚氨酯彈性體在保持高強(qiáng)度的同時，兼具高彈性和高韌性，與商品聚氨酯彈性體對比具有顯著特色（圖1）。

圖1.木質(zhì)素基聚氨酯彈性體。

  研究表明，所制備的木質(zhì)素基聚氨酯彈性體既增強(qiáng)又增韌、同時又高彈的機(jī)理包括（圖2）：木質(zhì)素分子量降低，反應(yīng)活性提高，木質(zhì)素與聚氨酯基體相容性提高，木質(zhì)素在聚氨酯基體中形成納米微相分離結(jié)構(gòu)，同時木質(zhì)素與聚氨酯鏈段之間形成界面動態(tài)氫鍵作用，這些因素可促使聚氨酯鏈段在拉伸過程中更易發(fā)生取向結(jié)晶，從而大幅度提高材料的強(qiáng)度；同時木質(zhì)素與聚氨酯鏈段之間的界面動態(tài)氫鍵作用在拉伸過程中反復(fù)斷裂與重構(gòu)，耗散大量外部機(jī)械能，使得材料能保持優(yōu)異的韌性。

圖2. 木質(zhì)素增強(qiáng)增韌聚氨酯彈性體機(jī)理。

  此外，木質(zhì)素與聚氨酯相界面間含有豐富的酚羥基型氨基甲酸酯動態(tài)共價鍵結(jié)構(gòu)，界面作用力強(qiáng)，可提供高彈性交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，賦予材料優(yōu)異的彈性恢復(fù)性能。同時，酚羥基型氨基甲酸酯動態(tài)共價鍵在高溫及催化劑作用下可發(fā)生酯交換反應(yīng)，賦予了材料高溫重塑性能，使得材料在重加工后仍保留較好的機(jī)械性能（圖3）。

圖3. 木質(zhì)素基聚氨酯彈性體重加工性能：（a）重加工機(jī)理；（b）20%DEL樣品重加工過程展示圖；（c）20%DEL樣品重加工前后應(yīng)力應(yīng)變曲線圖。

  以上成果最近發(fā)表在Macromolecules上(DOI: 10.1021/acs.macromol.9b01413)。論文的共同第一作者為華南理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院劉偉峰副研究員和碩士生方暢，共同通訊作者為邱學(xué)青教授和劉偉峰副研究員。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.9b01413

  邱學(xué)青，華南理工大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，現(xiàn)任華南理工大學(xué)副校長，獲國家自然科學(xué)杰出青年基金，入選國家新世紀(jì)“百千萬人才工程”、南粵百杰，兼任中國化工學(xué)會理事、精細(xì)化工專業(yè)委員會副主任，廣東省綠色精細(xì)化學(xué)產(chǎn)品工程技術(shù)研究開發(fā)中心主任、廣東省化工學(xué)會執(zhí)行理事長、生物質(zhì)化工教育部重點實驗室學(xué)術(shù)委員會副主任，第七屆國務(wù)院學(xué)科評議組（化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)科組）成員等。由邱學(xué)青教授領(lǐng)銜的華南理工大學(xué)生物質(zhì)資源化工團(tuán)隊長期從事生物質(zhì)資源-木質(zhì)素的基礎(chǔ)研究及開發(fā)利用，在木質(zhì)素基工業(yè)表面活性劑、木質(zhì)素納米材料的研發(fā)和應(yīng)用方面取得多項原創(chuàng)性成果，并有多項產(chǎn)品實現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用。團(tuán)隊曾獲得國家技術(shù)發(fā)明二等獎2次，國家優(yōu)秀專利獎3次，廣東省專利金獎2次等獎勵；獲授權(quán)中國發(fā)明專利72項；獲得美國授權(quán)專利2項；發(fā)表SCI/EI論文400余篇；出版專著1部。