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  體表電極作為非侵入式電極，可應(yīng)用于采集人體生物電信號(hào)（如心電和肌電），為未來(lái)慢性疾病診斷和智能健康監(jiān)測(cè)提供有效手段。現(xiàn)有的商用凝膠電極由于易失水造成信號(hào)質(zhì)量下降，且常常引起過(guò)敏反應(yīng)而無(wú)法應(yīng)用于長(zhǎng)期日常監(jiān)測(cè)。傳統(tǒng)干電極由于剛性材料與皮膚組織機(jī)械性能不匹配，易造成運(yùn)動(dòng)偽影和噪音。近年來(lái)，柔性體表電極的出現(xiàn)和發(fā)展解決了材料機(jī)械性能的匹配問(wèn)題，實(shí)現(xiàn)了電極與皮膚的共形貼附，成為未來(lái)體表電極的重要研究方向。然而，長(zhǎng)期實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)要求電極表面與皮膚長(zhǎng)時(shí)間反復(fù)接觸。在此過(guò)程中，皮膚表面油脂對(duì)電極表面的污染會(huì)造成皮膚/電極界面阻抗升高，引起信號(hào)質(zhì)量下降（圖1, a-b）。而通常用于制備柔性電極的材料，如各種金屬（Au, Ag）以及硅橡膠類材料（比如PDMS, Ecoflex）都易于被皮膚表面油脂浸潤(rùn)污染且難于清洗。因此電極在長(zhǎng)期重復(fù)使用過(guò)程中會(huì)逐漸失去檢測(cè)能力。未來(lái)智能可穿戴健康監(jiān)測(cè)系統(tǒng)要求柔性電極與其它多種功能模塊進(jìn)行集成，這就要求電極具有相當(dāng)?shù)目芍貜?fù)使用性從而大大簡(jiǎn)化系統(tǒng)的復(fù)雜性并方便于使用者日常使用。因此，如何制備具有抗皮膚油脂污染性質(zhì)并且可重復(fù)使用的柔性體表電極對(duì)開(kāi)發(fā)設(shè)計(jì)下一代可穿戴健康監(jiān)測(cè)器件具有重大的意義。

圖1. 基于兼性離子聚合物分子刷的柔性抗皮膚油脂皮膚電極

  為了解決上述問(wèn)題，陳曉東教授課題組巧妙地將超親水自清潔技術(shù)引入柔性電極的設(shè)計(jì)中，將超親水兼性離子聚合物分子刷聚2-甲基丙烯酰氧乙基磷酸膽堿（PMPC）修飾在金/聚二甲基硅氧（Au/PDMS）復(fù)合柔性電極表面（圖1c）。含有兼性離子的磷酸膽堿分子是細(xì)胞膜的重要組成部分，同時(shí)也是細(xì)胞膜自清潔和抗生物附著能力的主要貢獻(xiàn)來(lái)源。將磷酸膽堿分子的聚合物分子刷修飾在電極表面后，表面具有了超親水自清潔特性。電極表面雖然也會(huì)被皮膚表面的油脂污染，但可以在水中實(shí)現(xiàn)對(duì)油脂的去潤(rùn)濕，通過(guò)簡(jiǎn)單水洗而自發(fā)去除表面附著的油脂而不需要任何洗滌劑，表面活性劑和額外機(jī)械能的引入。該工作從解決實(shí)際問(wèn)題出發(fā)，以材料設(shè)計(jì)為基礎(chǔ)，為未來(lái)長(zhǎng)期可重復(fù)使用柔性體表電極的制備和設(shè)計(jì)提供了獨(dú)特的可借鑒性成果。

圖2. PMPC聚合物分子刷修飾的電極的抗皮膚油脂水中自清潔性能表現(xiàn)。a-b)電極表面油脂的水中去潤(rùn)濕過(guò)程 c)皮膚/電極界面阻抗在多次油脂污染-水洗處理過(guò)程中的變化。

  在電極的制備過(guò)程中，研究人員采用在半固化的聚二甲基硅氧基底表面沉積導(dǎo)電金薄膜，實(shí)現(xiàn)了金與聚二甲基硅氧之間良好的粘附性，以防止在后續(xù)的分子刷修飾過(guò)程中金與聚二甲基硅氧發(fā)生脫離。然后，研究人員采用了表面引發(fā)原子轉(zhuǎn)移自由基聚合方法在復(fù)合電極的金表面引發(fā)聚合修飾PMPC聚合物分子刷。所得到的復(fù)合電極具有低界面阻抗，高導(dǎo)電性，良好的柔性可拉伸性能等優(yōu)良性質(zhì)。而更重要的是，電極表面具有了抗皮膚油脂的水中自清潔能力。實(shí)驗(yàn)證明，油脂雖然可以在空氣中浸潤(rùn)污染表面，卻會(huì)在水中快速去潤(rùn)濕并自發(fā)脫離表面。其去潤(rùn)濕過(guò)程可在1秒內(nèi)完成（圖2a）。實(shí)驗(yàn)同時(shí)證明，電極被皮膚油脂多次污染后，皮膚/電極界面阻抗會(huì)明顯升高，而PMPC修飾的電極則可以通過(guò)簡(jiǎn)單的清水潤(rùn)洗恢復(fù)低的界面阻抗（圖2c）。研究人員同時(shí)展示了實(shí)際應(yīng)用這種抗油脂自清潔柔性電極對(duì)人體心電和肌電信號(hào)進(jìn)行監(jiān)測(cè)（圖3）。結(jié)果證明，普通電極經(jīng)皮膚油脂反復(fù)污染后，得到的生理電信號(hào)質(zhì)量下降。其中，在心電檢測(cè)中，噪音增強(qiáng)，特征信號(hào)P波難以辨認(rèn)。而在肌電測(cè)試中，信噪比也明顯降低（<10dB）。而PMPC修飾的自清潔體表電極可以通過(guò)簡(jiǎn)單水洗恢復(fù)最初良好的信號(hào)質(zhì)量和信噪比（30dB）（圖3,c-g）。

圖3. 人體心電（ECG）和肌電（EMG）信號(hào)的監(jiān)測(cè)和抗油脂自清潔性能。a-b）采用該柔性自清潔電極獲得的心電和肌電信號(hào) c-e）心電信號(hào)在電極經(jīng)歷皮膚油脂污染-水洗處理過(guò)程中的變化。f-g）肌電信號(hào)在電極經(jīng)歷皮膚油脂污染-水洗處理過(guò)程中的變化以及信噪比分析。

  陳曉東教授課題組設(shè)計(jì)制備的這種抗皮膚油脂污染的自清潔柔性電極解決了一般柔性電極在使用過(guò)程中易于被皮膚油脂污染，不能應(yīng)用于長(zhǎng)期重復(fù)監(jiān)測(cè)的問(wèn)題，為下一代柔性體表電極和可穿戴健康監(jiān)測(cè)電子器件的開(kāi)發(fā)提供了新的思路。

  相關(guān)工作以題目“An On-Skin Electrode with Anti-Epidermal-Surface-Lipid Function Based on a Zwitterionic Polymer Brush”發(fā)表在Advanced Materials上。論文的第一作者為新加坡南洋理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士后何克博士，通訊作者為陳曉東教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202001130