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  作為醫(yī)學(xué)診斷和人機交互的重要媒介，生物電極已被廣泛用于獲取并監(jiān)測能夠反應(yīng)當(dāng)前健康狀況及生物電狀態(tài)的電生理信號。較早的侵入式剛性電極需要手術(shù)植入，會對人體造成損傷，而柔性電極僅需要附著在皮膚上便可收集信號，具有明顯的優(yōu)勢。然而，大多數(shù)具有良好性能的柔性電子皮膚由不透水不透氣的膜或凝膠構(gòu)成，阻礙了人體與周圍環(huán)境之間的氣體交換，從而降低了熱和濕度管理的效果。長時間地使用會導(dǎo)致與皮膚接觸界面上的汗液積累，在影響電子皮膚使用舒適性的同時還會對信號采集產(chǎn)生負(fù)面影響，導(dǎo)致信號錯誤或丟失。此外，汗液中的有機物為微生物生長提供了良好環(huán)境，易導(dǎo)致細(xì)菌感染和炎癥的產(chǎn)生，對人體健康造成危害。因此，構(gòu)建和開發(fā)出具有排汗能力，透氣性和抗菌性的柔性電子皮膚至關(guān)重要。

  蘇州大學(xué)嚴(yán)鋒教授團(tuán)隊，通過對聚離子液體（PIL）化學(xué)結(jié)構(gòu)的設(shè)計和靜電紡絲工藝參數(shù)的調(diào)節(jié)，制備了一種基于PIL的雙梯度多層納米纖維膜(PIL膜)電子皮膚。由于具有潤濕梯度和孔徑梯度，PIL電子皮膚在保證透氣性的同時，實現(xiàn)了對汗液的定向運輸。同時，得益于與PIL之間的靜電作用，噴涂在納米纖維膜上的羧基改性碳納米管提供了穩(wěn)定的導(dǎo)電性，實現(xiàn)對生物電信號的收集和監(jiān)測。此外，PIL本征的廣譜抗菌性能有效抑制微生物的生長，防止細(xì)菌感染，為使用者提供舒適和安全的使用環(huán)境，表現(xiàn)出在可穿戴設(shè)備，健康監(jiān)測和人機交互等方面的廣闊應(yīng)用前景。相關(guān)工作以“Moisture-wicking, Breathable and Intrinsically Antibacterial Electronic Skin Based on Dual Gradient poly(ionic liquid) Nanofiber Membranes”為題發(fā)表在《Advanced Materials》上。

 

【用于生物電信號監(jiān)測的吸濕、透氣和抗菌的PIL電子皮膚的制備及應(yīng)用示意圖】

【PIL電子皮膚的孔徑梯度及潤濕性梯度】

  研究人員合成了兩種可聚合的離子液體單體，與丙烯腈共聚后通過靜電紡絲工藝制備出PIL基的復(fù)合納米纖維膜。通過對聚離子液體中通過對陰離子、陽離子和烷基鏈的設(shè)計調(diào)控，以及靜電紡絲工藝參數(shù)的調(diào)節(jié)，構(gòu)建了三層納米纖維膜間的孔徑梯度（由內(nèi)層的大孔到外層的小孔）及潤濕性梯度（由內(nèi)層的疏水到外層的親水），并通過表觀接觸角的實驗和徑向分布函數(shù)的理論模擬計算進(jìn)行了驗證。

 

【PIL電子皮膚的單向?qū)畽C理】

  在材料的潤濕性即接觸角θ不變的情況下，對于單層纖維材料，由Young?Laplace方程可知，增大纖維之間的孔徑D可減小阻力pL，從而使水分更易穿透。而對于多層的復(fù)合纖維材料而言，增大疏水側(cè)的孔徑，減小親水側(cè)的孔徑，可以使水分在拉普拉斯壓差和表面張力的共同作用下，自發(fā)、快速且不可逆地從靠近人體皮膚的內(nèi)層疏水側(cè)向遠(yuǎn)離皮膚的外層親水側(cè)運動，實現(xiàn)了對汗水的單向傳輸。研究人員用熒光素鈉標(biāo)記的綠色液滴很好地展示了水分在PIL膜中的定向運動過程。

【PIL電子皮膚的定向水分傳輸及透氣透水性能】

  研究人員通過突破壓力的測試，驗證了PIL基柔性電子皮膚兩側(cè)對水分表現(xiàn)出的巨大差異性，并通過水分管理測試儀進(jìn)一步量化了PIL基柔性電子皮膚的定向透水性能。同時，多層堆疊的納米纖維膜內(nèi)部存在許多通道，使氣體和水分子可以輕松地流動，從而保證了PIL電子皮膚具有優(yōu)秀的透氣和透水性能。

【PIL電子皮膚的抗菌性能】

  PIL材料可以與帶負(fù)電荷的細(xì)菌表面相互作用，使疏水鏈段（如烷基鏈）進(jìn)入細(xì)菌脂質(zhì)膜，導(dǎo)致細(xì)菌塌陷，破裂和死亡，因此具有廣譜的抗菌性。研究人員以革蘭氏陽性菌金黃色葡萄球菌(S. aureus)和革蘭氏陽性陰性大腸桿菌(E. coli)為模型進(jìn)行了系統(tǒng)的抗菌性測試。結(jié)果顯示，PIL電子皮膚具有優(yōu)異的抗菌性能，抑菌率達(dá)99%以上，足以保證在使用時不會產(chǎn)生細(xì)菌感染。

  

【器件的組成結(jié)構(gòu)及對生物電信號的收集】

  人體中活躍的細(xì)胞或組織都會定期產(chǎn)生與其狀況密切相關(guān)的電信號，研究人員通過制備出的PIL電子皮膚對這些電脈沖（如ECG信號）進(jìn)行拾取和記錄，使其可用于健康檢測和醫(yī)學(xué)診斷。此外，與普通凝膠電極相比，PIL基柔性電子皮膚即使在人體運動出汗的情況下，依然能夠準(zhǔn)確地獲取到電信號，并且可以保持與皮膚接觸界面的干爽，確保信號的穩(wěn)定性和使用者的舒適度。

 

【通過對肌肉電信號的采集實現(xiàn)對機械手的控制】

  此外，肌肉在運動時會產(chǎn)生肌肉電信號，使用PIL基柔性電子皮膚對這些信號進(jìn)行收集，再通過模數(shù)轉(zhuǎn)換和簡單的邏輯判斷，可以將肌肉電信號轉(zhuǎn)換為計算機可識別的實時控制命令（例如開/關(guān)），由此實現(xiàn)初步的人機交互功能。

  總而言之，研究人員制備出了由三層具有不同親水性和孔徑的PIL納米纖維膜組成的電子皮膚，其具有優(yōu)秀的吸濕排汗、透氣性和抗菌性能，可以將人體皮膚與柔性電極界面之間產(chǎn)生的汗水快速排出，從而精確、穩(wěn)定地收集人體的各種生物電信號（如ECG和EMG信號），并利用這些信號完成對機械手的實時操控。實現(xiàn)了在真實出汗的環(huán)境下，對人體電信號進(jìn)行長期安全和穩(wěn)定地收集，這對于促進(jìn)持續(xù)健康監(jiān)測、疾病診斷和人機交互的發(fā)展至關(guān)重要。

  文章的第一作者是蘇州大學(xué)的博士研究生鄭思潔，通訊作者為蘇州大學(xué)的嚴(yán)鋒教授。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106570