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  磷元素是促進動植物生長發(fā)育的重要營養(yǎng)元素之一，但近年來全球城市污水和工業(yè)生產中過量磷酸鹽排放導致了嚴重的水體富營養(yǎng)化等水污染問題。水體富營養(yǎng)化不但會破壞水體生態(tài)系統，同時人類若長期飲用含磷超標的水會出現骨質疏松等疾病。鑒此，深入研究高效除磷的方法和路線具有重要意義�；诟咝竭^程是當前控制和去除水體中重金屬離子、磷酸根等無機污染物的有效手段。然而，設計出低成本、高效且具有選擇性的吸附材料依然面臨挑戰(zhàn)。從可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境保護角度而言，利用廉價、存量豐富的生物質資源和具有磷酸根親和力的金屬組分集成化創(chuàng)制高效除磷功能材料可能是一個不錯的選擇。

  最近，大連工業(yè)大學安慶大教授團隊以改性木質素為基底材料和界面集成鋯組分制備了高性能除磷吸附材料。研究先利用“曼尼希反應”制備胺化木質素，然后利用氨基結合氫氧化鋯，借助鋯組分和磷酸根之間的特異性親和力賦予合成材料良好的磷酸根選擇性吸附。該項研究以“Interfacial integration of zirconium components with amino-modified lignin for selective and efficient phosphate capture” 為題發(fā)表在Chemical Engineering Journal上 (DOI: /10.1016/j.cej.2020.125561)。

圖1 AL-DETA@Zr 吸附材料制備過程

  研究中以低成本、高效、選擇性吸附為初衷，不僅利用了木質素資源豐富的優(yōu)點，還靈活地解決了含有較多電負性基團的木質素對于磷酸根吸附表現差的問題。隨后全面地探究了材料的穩(wěn)定性、循環(huán)性、磷酸根吸附性能，以及吸附機理。

圖2 (a, b) AL-DETA@Zr的吸附動力學研究；(c) 吸附劑量對于AL-DETA@Zr吸附能力的影響；(d) AL-DETA@Zr的循環(huán)性研究

  針對生產成本和使用壽命而言，循環(huán)使用能力是驗證吸附材料性能指標的一個重要參數。在數次吸附-解吸循環(huán)后，AL-DETA@Zr 仍能發(fā)揮較好的吸附效果；同時在每次循環(huán)后溶液中鋯離子的溢出量均處在較低范圍，再次證明了合成材料的使用穩(wěn)定性。在吸附動力學研究中，磷酸根 (100 mg/L) 的去除率在240分鐘時可達到98%，如此較為突出的吸附速率與AL-DETA@Zr中氨基和氫氧化鋯的高度均勻分散和吸附位點易于接近等特性相關。

圖3 (a) 幾種材料的吸附等溫線研究；(b) 溫度對于AL-DETA@Zr吸附能力的影響；(c) 幾種共存陰離子對于AL-DETA@Zr吸附磷酸根的影響；(d) 離子強度對于AL-DETA@Zr吸附能力的影響

  研究中發(fā)現，改性后胺化木質素 (AL-DETA) 的吸附效果不如商用氫氧化鋯，但在引入鋯組分后AL-DETA@Zr的吸附能力顯著提高。為了體現AL-DETA@Zr對磷酸根的選擇性吸附，作者采用不同競爭離子和離子強度兩方面來測試材料的除磷表現；結果表明AL-DETA@Zr在磷酸根吸附過程中具有較強的抗干擾性和選擇性。此外，基于XRD、FTIR、XPS、Zeta potential等多種表征分析，確定了靜電吸引和配體交換的雙重吸附機理；其中氫氧化鋯表面羥基與磷酸根的交換為主要作用機制，材料中部分氨基基團在酸性條件下質子化形成的正電荷吸引磷酸根為輔助形式。

圖4 AL-DETA@Zr磷酸根吸附機理圖

  該項研究工作由大連工業(yè)大學碩士生趙玉猛在安慶大教授、翟尚儒教授的指導下完成。通過對材料結構和吸附性能的系統研究，有望豐富高性能除磷材料的選擇范圍，同時拓展生物質資源在功能材料設計與利用方面的潛力。

  該工作得到了國家自然科學基金和遼寧省“興遼英才”特聘教授等項目的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125561