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  目前石油基聚合物已成為大量工業(yè)產(chǎn)品及日常用品生產(chǎn)過程中主要的原料之一，但由于其不可降解性，也成為了目前最大的污染源之一。從可持續(xù)發(fā)展的角度上看，使用再生資源構(gòu)建可降解的聚合物不僅能較少污染，還可以使得許多產(chǎn)品的生產(chǎn)脫離對石油能源的依賴，實(shí)現(xiàn)真正意義上的可持續(xù)發(fā)展。然而目前將自然界產(chǎn)物轉(zhuǎn)化成可聚合化的單體仍十分困難，需要多步反應(yīng)及純化，大大增加了技術(shù)難度及經(jīng)濟(jì)成本。那么，有無可能開發(fā)一種經(jīng)濟(jì)，效率高且穩(wěn)定的技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)使用再生資源構(gòu)建聚合物呢？近日，美國中密歇根大學(xué)的杜文軍教授的團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種全新的酶促反應(yīng)系統(tǒng)，能夠通過有效地選擇性地轉(zhuǎn)化區(qū)域官能團(tuán)將葡萄糖轉(zhuǎn)化成可聚合單體。

  葡萄糖是一種常見的天然產(chǎn)物，可從多種農(nóng)作物中大量獲得，而且現(xiàn)在開發(fā)的酶解纖維素法可以高效的得到葡萄糖，進(jìn)一步減少了對農(nóng)作物的依賴以及大大降低了葡萄糖原料的成本。其最終產(chǎn)的降解產(chǎn)物為水和二氧化碳，具備再生與零污染的優(yōu)勢，是一種理想的合成高分子的原料。但是，要把葡萄糖轉(zhuǎn)化成可以進(jìn)行聚合的單體，需要多步的化學(xué)反應(yīng)。而且，要想得到高效的聚合反應(yīng)，必須合成高純度的單體。目前的方法是利用層析的方法來純化，不僅效率低，還會(huì)用到大量的溶劑，導(dǎo)致成本高以及不能量產(chǎn)。

  中密歇根大學(xué)杜文軍教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)了全新的酶促反應(yīng)有效地解決了上述問題。他們通過建立化學(xué)-酶聯(lián)動(dòng)新型化學(xué)反應(yīng)體系，直接把葡萄糖轉(zhuǎn)化成高純度的可聚合的單體。整個(gè)過程的得到100%的轉(zhuǎn)化率，不需要任何純化的步驟 (Figure 1)。 

Figure 1. A) Schematic illustration of the enzymatic reaction system, wherein WLSS was suspended in 1,4-dioxane; compounds 2a or 2b were introduced to the solution, transported into the beads wherein it was subject to 6-OAc deprotection. B) Photo images of the enzyme-encapsulated WLSS hydrogel beads, with sizes of 0.5 mm ± 0.2 mm; C) Kinetic study of the 6-OAc deprotection of 2b (to give 3b) using WLSS system;  the conversion values were calculated from NMR analysis.    

  在此基礎(chǔ)上，他們進(jìn)一步發(fā)展了一套連續(xù)的合成工藝，直接將葡萄糖轉(zhuǎn)化成葡萄糖聚合物 (Scheme 1)。整個(gè)流程環(huán)保高效。得到的聚葡萄糖高分子（葡萄糖聚原酸酯）具有良好的熱力學(xué)性能及熱力學(xué)穩(wěn)定性 (Figure 2)。而且，這種全新的聚合物，可以可控降解，只需要在酸性/堿性條件下就可以完全降解為葡萄糖分子，實(shí)現(xiàn)了完全環(huán)保的降解和釋放。 

Scheme 1. Schematic illustration of the continuous chemoenzymatic process to synthesize sugar polymer (4) directly from glucose.

Figure 2. Gel permeation chromatography (GPC) analysis A); Differential Scanning Calorimetry (DSC) analysis B); and C) Thermogravimetry analysis (TGA) of sugar polymer 4.

  該工作發(fā)表在最新一期的德國應(yīng)用化學(xué)（Angewantde Chemie International Edition) 。Sampa博士和Saikat博士為主要工作完成人，中密歇根大學(xué)化學(xué)及生物化學(xué)系的杜文軍教授為通訊作者。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.202006468