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  高強(qiáng)度可變形水凝膠在很多領(lǐng)域都有著較多的應(yīng)用，可作為人工肌肉、微流體閥門、生物組織支架、藥物釋放體系等。但是，大多數(shù)已報道的可變形水凝膠制備過程復(fù)雜，變形速率和變形形狀難以控制。同時，由于目前易變形的水凝膠的機(jī)械強(qiáng)度都不高，而機(jī)械強(qiáng)度高的水凝膠又不易變形，這種現(xiàn)狀限制了可變形水凝膠的大規(guī)模應(yīng)用。因此制備出一種既具備高力學(xué)性能，又能實(shí)現(xiàn)迅速響應(yīng)、精準(zhǔn)變形的智能水凝膠器件仍有很大的挑戰(zhàn)。

  最近，北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院汪輝亮教授課題組報道了一種利用銅離子與含咪唑基水凝膠的高強(qiáng)絡(luò)合作用制備出可精確控制變形的高機(jī)械強(qiáng)度水凝膠。

  如圖1，他們首先通過快速便捷的紫外光引發(fā)聚合制備得到聚（丙烯酰胺-co-乙烯基咪唑）（Poly(AAm-co-VI)水凝膠，記為PAV-x/y水凝膠，其中x與y分別為丙烯酰胺與乙烯基咪唑的摩爾濃度）。再將其依次浸泡在CuSO₄水溶液和去離子水中，最終達(dá)到溶脹平衡（命名為Cu-PAV-x/y水凝膠）。Cu ²⁺與咪唑基的絡(luò)合大大增加了水凝膠的交聯(lián)密度，而長時間浸泡為聚合物的鏈段運(yùn)動提供了足夠的時間，從而使Cu ²⁺的配位數(shù)更高。這種作用使Cu-PAV水凝膠體積明顯收縮，顏色變得更藍(lán)。

圖1.（a）PAV和Cu-PAV水凝膠的制備過程和形成機(jī)理。（b-d）制備的PAAm和PAV水凝膠（b）、CuSO₄溶液浸泡后的Cu-PAV水凝膠（c）以及最終在去離子水中達(dá)到溶脹平衡的Cu-PAV水凝膠（d）的照片。

  同時，Cu²⁺與咪唑基團(tuán)的強(qiáng)絡(luò)合作用極大地增強(qiáng)了Cu-PAV水凝膠的機(jī)械性能，并且隨著VI含量的增加而增強(qiáng)（圖2）。其拉伸強(qiáng)度、彈性模量、韌性和斷裂能分別高達(dá)7.7 ± 0.76 MPa、15.4 ± 1.2 MPa、23.2 ± 2.5 MJ m^-3和22.1 ± 2.3 kJ m^-2，Cu-PAV水凝膠的拉伸強(qiáng)度和彈性模量分別是對應(yīng)PAV水凝膠的3-64和2-192倍。此外，循環(huán)拉伸測試表明Cu-PAV水凝膠具有更有效的耗能機(jī)理，在外力的作用下Cu²⁺與咪唑基的絡(luò)合破裂，從而有效地耗散了能量。

圖2. (a, b) PAV（a）及Cu-PAV（b）水凝膠的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變（σ_t-ε_t）曲線。（c, d）PAV及Cu-PAV 水凝膠的彈性模量（E）（c）和拉伸強(qiáng)度（σ_b）（d）。

  Cu ²⁺與咪唑基絡(luò)合導(dǎo)致水凝膠交聯(lián)度增大，從而引起溶脹性能改變，利用這一性質(zhì)可實(shí)現(xiàn)凝膠的可控變形。在原始PAV水凝膠一側(cè)表面涂上Cu²⁺溶液，Cu²⁺與該側(cè)凝膠表面咪唑基的絡(luò)合作用增大其交聯(lián)度，導(dǎo)致凝膠兩側(cè)在去離子水中具有不同的溶脹速度，從而驅(qū)動凝膠發(fā)生彎曲變形。通過控制Cu²⁺溶液濃度和涂覆時間，可以調(diào)節(jié)Cu²⁺滲透入凝膠的量和厚度，通過在凝膠不同位置和不同形狀凝膠表面的涂覆，可以實(shí)現(xiàn)凝膠從1D到2D和2D到3D的各種變形（圖3）。此外，利用Cu ²⁺與咪唑基的絡(luò)合作用并結(jié)合該組首創(chuàng)的離子轉(zhuǎn)移印花(Ion Transfer Printing, ITP)技術(shù)（Adv. Funct. Mater., 2016, 26, 4491-4500）和離子噴墨打印（Ion-inkjet-printing, IIP）技術(shù)（Adv. Funct. Mater., 2017, 27, 1701962），可以便捷地大規(guī)模改變各種形狀凝膠的局部交聯(lián)度并對凝膠的形變進(jìn)行精準(zhǔn)調(diào)控。

圖3.（a）Cu-PAV-5/1水凝膠和（b）單面涂Cu²⁺的PAV-5/1水凝膠的SEM圖像及橫截面的Cu元素分布圖。（c）經(jīng)過不同濃度的Cu²⁺溶液、不同涂覆時間處理后的PAV-5/1水凝膠Cu ²⁺層的橫截面顯微照片。（c）經(jīng)過表面Cu²⁺處理后的水凝膠發(fā)生1D到2D和2D到3D的變形展示。

  該工作的第一作者為北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院碩士畢業(yè)生焦晨（目前在德國Leibniz-Institute für Polymerforschung Dresden攻讀博士學(xué)位），共同第一作者為碩士畢業(yè)生張佳楠，通訊作者為汪輝亮教授。該項研究得到了國家自然科學(xué)基金和教育部創(chuàng)新團(tuán)隊發(fā)展計劃的資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c13654

  DOI：10.1021/acsami.0c13654