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  液晶彈性體 (Liquid crystal elastomers，LCEs)結(jié)合了液晶的各向異性和交聯(lián)聚合物的橡膠彈性，通過控制對(duì)液晶彈性體液晶分子基元 (mesogens unit)的排列方向，其能夠?qū)崿F(xiàn)可逆形變。這些特性使得液晶彈性體在軟體機(jī)器人、可控驅(qū)動(dòng)器等方面具有廣泛的應(yīng)用前景。液晶彈性體的驅(qū)動(dòng)原理主要是基于它的有序-無序之間的相轉(zhuǎn)變。相比于熱、電或磁驅(qū)動(dòng)的液晶彈性體，光驅(qū)動(dòng)液晶彈性體具有遠(yuǎn)程、可局部控制驅(qū)動(dòng)的優(yōu)點(diǎn)。目前，光驅(qū)動(dòng)的液晶驅(qū)動(dòng)器主要基于光化學(xué)效應(yīng)(photochemical effect)和光熱效應(yīng)(photothermal effect)兩種機(jī)理。前者主要基于偶氮苯基團(tuán)在紫外光和可見光下發(fā)生的光致異構(gòu)化反應(yīng)，但其受副反應(yīng)和光降解等因素的影響，長(zhǎng)期穩(wěn)定性較差。后者主要基于光熱轉(zhuǎn)化，但一般的光熱轉(zhuǎn)換材料(photothermal agent)在液晶彈性體中會(huì)出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象，從而減低光熱效應(yīng)，限制驅(qū)動(dòng)器的響應(yīng)速率，驅(qū)動(dòng)性能和循環(huán)性能。因此，制備顯著光熱效應(yīng)并且可以重復(fù)驅(qū)動(dòng)的液晶彈性體驅(qū)動(dòng)器目前仍具有一定難度。

  美國(guó)賓夕法尼亞大學(xué)材料科學(xué)與工程系Shu Yang (楊澍) 教授團(tuán)隊(duì)的Yuchen Wang (王宇晨)等通過對(duì)金納米棒(AuNRs)進(jìn)行聚乙二醇(PEG)的表面修飾,將AuNRs分散在以液晶單體RM82和液晶低聚體RM82-1,3 PDT的混合物中，通過光引發(fā)交聯(lián)，制備了具有顯著光熱效應(yīng)、可循環(huán)驅(qū)動(dòng)的近紅外光響應(yīng)(NIR responsive)的金納米棒液晶彈性體復(fù)合物(AuNR/LCE)。該金納米棒液晶彈性體復(fù)合物能夠在800 nm的近紅外波長(zhǎng)光照下實(shí)現(xiàn)快速驅(qū)動(dòng)(平均光強(qiáng)1W/cm^-2，驅(qū)動(dòng)響應(yīng)時(shí)間小于5秒,回復(fù)時(shí)間小于2秒)，同時(shí)保持56%的驅(qū)動(dòng)應(yīng)變(actuation strain)。通過變換光掩模板的圖案來有效控制光照到金納米棒液晶彈性體復(fù)合物膜的位置和強(qiáng)度，單一取向的復(fù)合物膜能夠?qū)崿F(xiàn)不同的驅(qū)動(dòng)變形模式。

圖一 a)金納米棒液晶彈性體復(fù)合物的制備過程。b)純液晶彈性體和金納米棒液晶彈性體復(fù)合物的紫外-可見-近紅外光譜。c)0.2 wt% 金納米棒液晶彈性體復(fù)合物的偏光顯微鏡圖片。d)金納米棒液晶彈性體復(fù)合物在單一偏光片下的紫外-可見-近紅外光譜。

  圖一展示了金納米棒液晶彈性體復(fù)合物的制備過程, 經(jīng)過修飾的金納米棒較好的分散在液晶基體中。紫外-可見-近紅外(UV-Vis-NIR)光譜中可以觀察到由金納米棒產(chǎn)生的明顯的表面等離子體共振峰。同時(shí)，金納米棒不但不影響液晶分子的取向排列，還能夠延著液晶分子的取向排列。

圖二 a)純液晶彈性體和金納米棒液晶彈性體復(fù)合物在不同功率800 nm光下與溫度之間的關(guān)系圖。b)金納米棒液晶彈性體復(fù)合物光照彎曲的可能機(jī)制。c) 0.2 wt% 金納米棒液晶彈性體復(fù)合物彎曲角度和光功率之間的關(guān)系。d,e) 0.2 wt% 金納米棒液晶彈性體在1W/cm^-2 800 nm 光下的彎曲角度隨時(shí)間變化的關(guān)系圖和循環(huán)測(cè)試圖。

  圖二展示了液晶彈性體復(fù)合物顯著的光熱效應(yīng)。當(dāng)0.2 wt% 金納米棒被引入液晶彈性體中，0.8W/cm^-2的800 nm光可以將復(fù)合物的溫度升至150 °C。該液晶彈性體復(fù)合物能夠向光照方向彎曲，其彎曲角度和光照強(qiáng)度有關(guān)。當(dāng)光的平均功率1W/cm^-2時(shí)，其驅(qū)動(dòng)響應(yīng)時(shí)間約為3 秒，回復(fù)時(shí)間約1秒。此外，光熱驅(qū)動(dòng)可以至少循環(huán)50次，其性能沒有顯著的變化。

圖三 a)通過控制光掩模板圖案驅(qū)動(dòng)不同形變的示意圖。b)當(dāng)對(duì)稱點(diǎn)陣光圖案照射在復(fù)合物上時(shí)的驅(qū)動(dòng)變形。c) 當(dāng)非對(duì)稱C形圖案照射在復(fù)合物上時(shí)的驅(qū)動(dòng)變形。(800 nm，功率0.9W/cm^-2)。

  圖三展示了通過控制光掩模板的圖案獲得不同的驅(qū)動(dòng)變形：當(dāng)使用對(duì)稱的點(diǎn)陣光圖案照射時(shí)，可以獲得正弦波狀的變形；當(dāng)使用非對(duì)稱C形圖案的光照射時(shí)，可以獲得非對(duì)稱的變形。這些變形均可以由同一片單一方向取向的液晶彈性體復(fù)合物膜所實(shí)現(xiàn)。

  該策略有以下幾個(gè)優(yōu)點(diǎn)：1）制備簡(jiǎn)單。雖然之前許多文獻(xiàn)報(bào)道了各種可編程的液晶高分子變形方法，但是液晶高分子彈性體必須在制備中進(jìn)行預(yù)取向。這些預(yù)取向制備方法不僅過程復(fù)雜，而且在預(yù)取向后，變形的形狀也就已經(jīng)固定。要實(shí)現(xiàn)另一個(gè)變形形狀，需要重新制備新的膜。相比之下，該方法只需要制備單一取向的復(fù)合物膜。2）同一片液晶彈性體復(fù)合物膜可以變形多次。通過改變照到復(fù)合物膜上的光的圖案，人們可以無限次地改變驅(qū)動(dòng)變形的形狀，從而免去了復(fù)雜的液晶基元的取向過程。3）變形的尺寸精度和類型可以使用空間光調(diào)制器而進(jìn)一步提高和擴(kuò)展。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Advanced Materials. DOI: 10.1002/adma.202004270. 第一作者為Yuchen Wang (王宇晨)，通訊作者為Shu Yang(楊澍)教授。合作者包括美國(guó)賓夕法尼亞大學(xué)材料科學(xué)與工程系的Liang Feng(馮亮)教授課題組。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202004270