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  多孔炭納米片兼具納米孔炭材料和二維材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)，具有比表面積高、孔隙率發(fā)達(dá)、橫縱比大和導(dǎo)電性優(yōu)良等理化特性，因此將其與不同功能的活性組分復(fù)合，可以協(xié)同提升材料的整體性能。

  目前，大部分多孔炭納米片復(fù)合材料主要通過(guò)硬模板法合成。然而，這類(lèi)方法涉及復(fù)雜的合成過(guò)程和苛刻的化學(xué)刻蝕，導(dǎo)致成本高而效率低。雖然采用液體模板（如熔融鹽輔助）等策略更經(jīng)濟(jì)高效，但是難以調(diào)控材料的納米結(jié)構(gòu)。因此，如何發(fā)展一種高效合成策略，無(wú)需特定模板或前驅(qū)體就可以實(shí)現(xiàn)多孔炭納米片復(fù)合材料的可控制備，仍是一個(gè)難以解決的科學(xué)問(wèn)題。

  另一方面，以自組裝二維有機(jī)分子（如聚合物或大環(huán)分子）為前驅(qū)體的直接熱解法，是另一種高效制備炭納米片的方法。但是，有機(jī)分子的高表面能和嚴(yán)重?zé)?huì)導(dǎo)致熱解后無(wú)法得到預(yù)想的納米形貌；此外，引入額外的無(wú)機(jī)組分會(huì)破壞有機(jī)分子的自組裝結(jié)構(gòu)，并導(dǎo)致無(wú)機(jī)組分分布不均，因此難以構(gòu)筑二維多孔炭復(fù)合材料。已有研究表明，預(yù)先對(duì)有機(jī)分子進(jìn)行化學(xué)交聯(lián)，能顯著提升骨架的可成炭性，實(shí)現(xiàn)納米結(jié)構(gòu)的可繼承。然而，這類(lèi)策略仍然限制在球形或纖維狀的有機(jī)前驅(qū)體。通過(guò)自組裝的有機(jī)分子前驅(qū)體制備多組分的二維多孔炭復(fù)合材料仍有待開(kāi)發(fā)。

  最近，中山大學(xué)符若文教授課題組以自組裝的層狀嵌段共聚物為前驅(qū)體，經(jīng)原位自交聯(lián)、磺化剝離和離子交換后，得到金屬離子耦合的二維聚合物。自交聯(lián)和磺化過(guò)程顯著提升了聚合物骨架的可成炭性和結(jié)構(gòu)繼承性，因此，進(jìn)一步熱解后成功制備了由金屬硫化物（MS）、分子尺度的氧化硅（SiO_x）和多孔炭納米片組成的二維多孔炭復(fù)合材料（MS/SiO_x@PCNs）。其中，二維多孔炭骨架不僅具有優(yōu)良導(dǎo)電性，還可以提供快速的物質(zhì)傳輸通道，金屬硫化物納米顆粒具有優(yōu)異的儲(chǔ)鈉比容量，極性的SiO_x對(duì)多硫化鈉有強(qiáng)化學(xué)吸附作用。得益于以上組分的多功能耦合，該類(lèi)復(fù)合材料有望作為高性能的鈉離子電池負(fù)極材料。例如，以鈷離子耦合的二維聚合物為前驅(qū)體得到了Co₉S₈/SiO_x@PCNs，其具有優(yōu)異的倍率性能和超長(zhǎng)的循環(huán)穩(wěn)定性，在10 A g^-1的大電流密度下循環(huán)5000圈，容量保持率高達(dá)94%。

圖1. 基于自組裝嵌段共聚物形貌可持續(xù)炭化制備MS/SiO_x@PCNs的示意圖。

圖2. （a）xPTEPM₅₈-b-PS₂₀₁，（b）xPTEPM₅₈-b-PSSA₂₀₁和（c）PTEPM₅₈-b-PSSA₂₀₁的SEM圖片；（d）PTEPM₅₈-b-PS₂₀₁，xPTEPM₅₈-b-PS₂₀₁和xPTEPM₅₈-b-PSSA₂₀₁在氮?dú)夥諊碌臒崾е胤治銮�。

圖3. Co₉S₈/SiO_x@PCNs的結(jié)構(gòu)表征：（a）SEM，（b）TEM和（c,d）高分辨TEM圖片；（e）STEM圖片和相應(yīng)的元素地圖展現(xiàn)了碳、硅、氧、鈷和硫元素的分布；（f）氮?dú)馕?脫附曲線；（g）XRD譜圖；內(nèi)置圖（d）是沿白色直線的強(qiáng)度分布曲線，表明Co₉S₈顆粒的晶面距；內(nèi)置圖（f）是孔徑分布曲線。

圖4. Co₉S₈/SiO_x@PCNs和Co₉S₈@PCNs電極的（a）在0.05-5 A g^-1電流密度下的倍率性能，（b）在1 A g^-1電流密度下的循環(huán)性能，（c）在10 A g^-1電流密度下的長(zhǎng)循環(huán)性能。（d）初始隔膜和Co₉S₈/SiO_x@PCNs以及Co₉S₈@PCNs電極循環(huán)500圈后的隔膜的數(shù)碼照片。（e）Co₉S₈/SiO_x@PCNs和Co₉S₈@PCNs經(jīng)24小時(shí)后對(duì)多硫化鈉的可視化吸附。（f）SiO₂和石墨烯對(duì)Na₂S₄的結(jié)合能。（g）石墨烯和（h）SiO₂的（111）晶面吸附Na₂S₄的電荷差異。

  該論文以“Morphology-Persistent Carbonization of Self-Assembled Block Copolymers for Multifunctional Coupled Two-Dimensional Porous Carbon Hybrids”為題發(fā)表在Chemistry of Materials期刊上（Chem. Mater. 2020, 32, 8971?8980）。文章通訊作者為中山大學(xué)劉紹鴻副教授和符若文教授，第一作者是黃俊龍博士。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c03136