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  具有雙連結(jié)構(gòu)的高分子共混物不但能極大程度體現(xiàn)組分性能優(yōu)勢(shì)，而且能用作構(gòu)筑諸多功能材料（如多孔、導(dǎo)電、導(dǎo)熱等），受到研究人員的廣泛關(guān)注。然而，通過(guò)不相容共混物制備的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)通常為熱力學(xué)非平衡態(tài)，受界面張力、體系粘度比、及熔體彈性等多因素的影響，雙連續(xù)結(jié)構(gòu)僅在很窄的組分窗口存在，且結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性差�！叭绾瓮ㄟ^(guò)簡(jiǎn)單熔融共混的方法構(gòu)筑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)”不但有助于理解雙連續(xù)相結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理，而且能實(shí)現(xiàn)共混材料高性能化。

  杭州師范大學(xué)李勇進(jìn)教授課題組長(zhǎng)期從事高分子材料反應(yīng)性增容研究，在反應(yīng)性增容劑分子設(shè)計(jì)、反應(yīng)性無(wú)機(jī)納米粒子增容和多相多組分高分子材料結(jié)構(gòu)調(diào)控等領(lǐng)域取得一系列進(jìn)展（Compos. Part B-Eng. 2020, 198, 108153; Polymer 2020, 208, 122948; J. Mater. Chem. A 2019, 7, 4903, Polymer 2019, 177, 139; Polymer 2019, 185, 121952; ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 8411; Macromolecules 2017, 50, 9494; ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 14358; J. Phys. Chem. B 2016, 120, 9240; ACS Macro Lett. 2015, 4, 1398）。最近，團(tuán)隊(duì)提出通過(guò)反應(yīng)性增容原位構(gòu)筑界面立構(gòu)復(fù)合晶（Interfacial Stereo complex crystals, i-SC），制備結(jié)構(gòu)穩(wěn)定高分子雙連續(xù)合金的新方法。如圖1所示，作者基于反應(yīng)性梳型分子增容策略在聚乳酸（PLLA）/聚偏氟乙烯（PVDF）共混體系兩相界面引入界面立構(gòu)復(fù)合晶（i-SC）：一方面，i-SC的形成可以降低界面張力，細(xì)化相區(qū)尺寸，起到高效增容作用；同時(shí)，由于立構(gòu)復(fù)合晶的熔點(diǎn)（~220 oC）高于加工溫度（200 oC），在熔體加工狀態(tài)下原位形成的i-SC能夠有效抑制粒子破碎與聚并，最終將雙連續(xù)形貌固定下來(lái)。

圖1. (a) 利用界面立構(gòu)復(fù)合晶構(gòu)筑雙連續(xù)形貌機(jī)理圖；(b) i-SC增容PVDF/PLLA共混體系的AFM相圖

  研究發(fā)現(xiàn)，這種雙連續(xù)形貌具有極高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。相較于傳統(tǒng)反應(yīng)性增容體系（圖2a），i-SC增容共混材料即使在200 °C高溫熔融狀態(tài)下長(zhǎng)期退火，幾乎不發(fā)生相區(qū)的“粗化”（圖2b）。此外，界面立構(gòu)復(fù)合晶的引入能夠賦予材料更優(yōu)異的機(jī)械性能與熱穩(wěn)定性。

圖2. (a) 傳統(tǒng)反應(yīng)性增容體系與 (b) i-SC增容共混材料微觀形貌圖：(a1)(b1)為原始樣的掃描電鏡(SEM)圖；(a2)(b2)為200 oC下退火1小時(shí)后SEM圖；(a3)(b3)為原始樣品TEM圖

  基于此，團(tuán)隊(duì)提出通過(guò)調(diào)控界面模量構(gòu)筑雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的新思路。如圖3a所示，傳統(tǒng)不相容共混體系在加工過(guò)程中的熔融剪切作用下，經(jīng)歷了變形、破碎與聚并等過(guò)程后最終形成穩(wěn)定的“海-島”結(jié)構(gòu)。然而，在熔體加工狀態(tài)下原位生成的i-SC具有較高的模量，能夠克服兩相間的界面張力，固定剪切誘導(dǎo)“直”界面，降溫固化過(guò)程中保持“直”界面，形成雙連續(xù)結(jié)構(gòu)（圖3b）。同時(shí)i-SC可以阻止共混物高溫熔體狀態(tài)下的相區(qū)粗化和聚并，雙連續(xù)結(jié)構(gòu)具有良好的穩(wěn)定性。

圖3. (a) 傳統(tǒng)反應(yīng)性增容與(b) i-SC增容共混體系相形貌形成機(jī)理

  該工作所提出的通過(guò)界面模量調(diào)控界面曲率的方法，為不相容共混體系的界面調(diào)控和形態(tài)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了新思路，并為制備結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的雙連續(xù)合金提供了新方法。相關(guān)研究成果以“Arrested Elongated Interface with Small Curvature by the Simultaneous Reactive Compatibilization and Stereo-complexation”發(fā)表于Macromolecules 上。論文的第一作者是青年教師王亨緹，通訊作者為李勇進(jìn)教授。論文得到國(guó)家自然科學(xué)基金（No. 51903071）和浙江省自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目（No. LD19E030001）的資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.0c01804