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  全生物降解材料在眾多領(lǐng)域具有重要應(yīng)用，受到廣泛關(guān)注。PLA(聚乳酸)/PBAT(己二酸丁二醇酯和對(duì)苯二甲酸丁二醇酯的共聚物)合金材料可望兼具PLA的強(qiáng)度和PBAT的韌性，是理想的全生物降解材料，已在工業(yè)上獲得應(yīng)用。然而PLA/PBAT合金仍然存在強(qiáng)度和韌性有待提高、耐熱性不足與成型周期長(zhǎng)等工業(yè)需求。杭州師范大學(xué)李勇進(jìn)教授課題組長(zhǎng)期從事多相多組分體系反應(yīng)性增容研究，先后實(shí)現(xiàn)了不相容高分組共混物的梳形分子增容、膠束增容和納米粒子增容等 (ACS Macro Lett. 2015, 4, 1398; ACS Sustainable Chem. Eng. 2016, 4, 4480; Macromolecules 2017, 50, 9494; ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 14358; ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 33091; ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 8411; J. Mater. Chem. A 2019, 7, 4903, Polymer 2019, 177, 139; Polymer 2019, 185, 121952; Composites Part B 2020, 198, 108153; Polymer 2020, 208, 122948, ACS Appl. Polym. Mater. 2020, 2, 5735)。近期，團(tuán)隊(duì)結(jié)合反應(yīng)性增容和聚乳酸立構(gòu)復(fù)合的原理，提出“界面立構(gòu)復(fù)合晶增容”不相容共混物的新策略，設(shè)計(jì)制備出結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的雙連續(xù)高分子合金（相關(guān)成果發(fā)表在Macromolecules 2020, 53, 10664）。

  最近，團(tuán)隊(duì)又將“界面立構(gòu)復(fù)合晶增容”策略拓展至PLA/PBAT共混體系，在不對(duì)稱組分PLA/PBAT共混物（70/30)中加入少量接枝有PDLA側(cè)鏈的反應(yīng)性增容劑，通過(guò)簡(jiǎn)單熔融共混獲得穩(wěn)定的納米雙連續(xù)合金。在增容后的共混物中，所有的立構(gòu)復(fù)合晶都處于PLA和PBAT兩相的界面上(圖1c)，這些界面立構(gòu)復(fù)合晶體（i-SC）能夠阻止熔融共混物相區(qū)的粗化和聚并，并將界面曲率低的“繃直”界面固定下來(lái)(圖1b)，最終形成穩(wěn)定的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)(圖1a)。由于高效增容和立構(gòu)復(fù)合晶體的共同作用，雙連續(xù)合金的相區(qū)尺寸小于200 nm。 

圖1. (a) PLA/PBAT(70/30, w/w)共混體系納米雙連續(xù)結(jié)構(gòu)，(b)“繃直”的界面，(c)界面立構(gòu)復(fù)合晶

  如圖2所示，立構(gòu)復(fù)合晶體增容體系不僅能有效降低界面張力，細(xì)化相區(qū)尺寸，更能夠促進(jìn)納米雙連續(xù)形貌的形成。這一現(xiàn)象突破了Leibler等研究中通過(guò)反應(yīng)性共混制備納米尺度雙連續(xù)結(jié)構(gòu)聚合物分子量的限制條件，為納米雙連續(xù)合金的工業(yè)制備提供了新途徑。

圖2. (a) 未增容體系，(b)普通反應(yīng)性增容和(c) i-SC增容體系的微觀形貌圖

  和普通反應(yīng)性增容的PLA/PBAT合金相比，界面立構(gòu)復(fù)合晶體增容的雙連續(xù)納米合金具有更高的屈服強(qiáng)度、斷裂強(qiáng)度、缺口沖擊強(qiáng)度和耐熱性，同時(shí)界面立構(gòu)復(fù)合晶體還能提高PLLA組分的結(jié)晶速度(圖3a-b)。尤為重要的是，這種界面立構(gòu)復(fù)合晶體增容的共混物具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，在高溫熔體狀態(tài)下多次長(zhǎng)時(shí)間退火也基本不發(fā)生相區(qū)的粗化和聚并，有利于材料多次加工。

圖3. (a) XRD曲線，(b) DSC曲線，(c)應(yīng)力-應(yīng)變曲線，(d)缺口沖擊強(qiáng)度；上述曲線中(I) (II) (III)分別為未增容、傳統(tǒng)反應(yīng)性增容與i-SC增容樣品

  該工作的相關(guān)成果以“Stable Co-Continuous PLA/PBAT Blends Compatibilized by Interfacial Stereocomplex Crystallites: Toward Full Biodegradable Polymer Blends with Simultaneously Enhanced Mechanical Properties and Crystallization Rates”發(fā)表于Macromolecules上。論文的第一作者是碩士研究生陳佳麗，通訊作者為李勇進(jìn)教授和青年教師王亨緹。論文得到浙江省自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目和國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.macromol.0c02861