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  近年來，用于傷口修復(fù)的生物材料在全球范圍內(nèi)引起了廣泛關(guān)注。相比傳統(tǒng)傷口敷料，水凝膠因其高含水量、優(yōu)異的生物相容性、智能響應(yīng)性等性質(zhì)被廣泛地用于傷口修復(fù)研究。皮膚常處于動態(tài)力學(xué)環(huán)境中，比如，指關(guān)節(jié)、肘關(guān)節(jié)等關(guān)節(jié)部位由于頻繁的彎曲活動，皮膚受到拉伸作用；足底部位由于行走運(yùn)動等而受到壓力作用，上述部位的傷口容易受外力作用產(chǎn)生形變，干擾愈合過程，增加受細(xì)菌感染的幾率，甚至造成二次傷害。因此，可適應(yīng)傷口形變，并根據(jù)傷口形變特征相應(yīng)的調(diào)控藥物釋放，抑制傷口細(xì)菌感染、促進(jìn)傷口愈合的水凝膠具有極大的臨床應(yīng)用前景。

  近日，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所王榮團(tuán)隊(duì)、中山大學(xué)付俊課題組和南昌大學(xué)劉東雷課題組共同研發(fā)了一種機(jī)械響應(yīng)藥物控釋、抗菌抗污水凝膠用于皮膚傷口修復(fù)。以丙烯酰化Pluronic F127（F127DA）膠束作為大分子交聯(lián)劑和活性藥物載體，甲基丙烯酰乙基磺基甜菜堿作為單體，利用自由基聚合合成水凝膠（圖1）。該水凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)性能和良好的組織粘合性（圖2a-c）。由于聚兩性離子材料的高親水性，在水性條件下該水凝膠材料表面能夠形成穩(wěn)定的排斥性邊界，表現(xiàn)出優(yōu)異的抗生物污染性能（圖2d-i）。

圖1. (a, b)水凝膠制備過程示意圖；(c) 機(jī)械力作用下水凝膠網(wǎng)絡(luò)的變形和藥物釋放示意圖

圖2.水凝膠的(a)拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線、(b)壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線，(c)水凝膠在豬皮表面的粘附強(qiáng)度-位移曲線；金黃色葡萄球菌在(d) UrgoClean敷料, (e) F₆S_4.0 和(f) F₆S_4.0R 水凝膠表面生物膜形成情況的SEM圖；(h, g, i) 不同細(xì)菌在敷料和水凝膠表面粘附的數(shù)量

  對F127DA 膠束交聯(lián)的水凝膠施加外力時，F(xiàn)127DA 膠束發(fā)生構(gòu)象變形，膠束內(nèi)部的疏水締合作用被破壞，導(dǎo)致其所負(fù)載的疏水藥物與膠束核的結(jié)合不穩(wěn)定，從F127DA 膠束釋放到水凝膠基質(zhì)中，最終通過擴(kuò)散釋放到外部環(huán)境。從而該水凝膠可通過機(jī)械應(yīng)變大小和機(jī)械循環(huán)加載次數(shù)有效調(diào)控藥物持續(xù)釋放，表現(xiàn)出高效抗菌性能（圖3a, b）；并且結(jié)果表明機(jī)械應(yīng)變能夠促進(jìn)藥物在組織內(nèi)的滲透，這為該水凝膠作為藥物搭載平臺提供了廣泛應(yīng)用的可能（圖3c, d）。在大鼠全層皮膚缺損模型實(shí)驗(yàn)中，該水凝膠表現(xiàn)出良好的促進(jìn)皮膚修復(fù)的能力（圖4）。

圖3. (a)不同拉伸應(yīng)變下F₆S_4.0R水凝膠的藥物釋放曲線及(b)其所釋放藥物溶液對金黃色葡萄球菌的抑菌圈大�。�在熒光水凝膠(c)靜置100分鐘和(d) 60%應(yīng)變下壓縮循環(huán)1000次之后豬肉組織截面的熒光共聚焦顯微圖像，標(biāo)尺代表250 μm，白色虛線右側(cè)為豬肉組織，紅色虛線代表熒光強(qiáng)度測量區(qū)域。

圖4. (a)傷口修復(fù)過程代表性照片，(b)傷口大小，以及(c，d)水凝膠組和對照組傷口區(qū)域的H＆E染色圖像。藍(lán)色箭頭：上皮層。黑色箭頭：在傷口區(qū)域形成血管。

  上述工作以“Mechano-Responsive, Tough, and Antibacterial Zwitterionic Hydrogels with Controllable Drug Release for Wound Healing Applications”為題發(fā)表于國際期刊ACS Applied Materials & Interfaces (ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 47, 52307–52318)。該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、寧波市“科技創(chuàng)新2025”重大專項(xiàng)等項(xiàng)目資助。中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所王榮副研究員、中山大學(xué)付俊教授和南昌大學(xué)劉東雷副教授為共同通訊作者，第一作者是南昌大學(xué)與中科院寧波材料所聯(lián)合培養(yǎng)碩士方堃，現(xiàn)于日本東京工業(yè)大學(xué)和理化學(xué)研究所攻讀博士學(xué)位。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.0c13009