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  近些年來，隨著柔性電子工業(yè)的迅速發(fā)展，多功能復(fù)合材料的制備與研究愈發(fā)引起了人們的關(guān)注。水性聚氨酯（WPU）因其優(yōu)異的成膜性，形成的膜具有出色的力學(xué)性能而被廣泛應(yīng)用。與此同時，在聚合物基體中引入金屬銀（Ag），其高導(dǎo)電導(dǎo)熱性賦予了復(fù)合薄膜多功能化的可能。但是Ag填料在聚合物基體中的分散性一直以來都是一個難題，金屬在常規(guī)溶劑中的不溶，及微觀尺度上的自發(fā)團(tuán)聚，很大程度上限制了實(shí)際應(yīng)用。因此，提高填料的分散性，是保證復(fù)合材料可靠性能的關(guān)鍵。

  基于此，鄭州大學(xué)申長雨院士和劉春太教授團(tuán)隊(duì)的劉憲虎博士課題組通過引入Capstone FS-30含氟表面活性劑的方法，降低去離子水的表面張力，并提高微米級片狀A(yù)g在溶劑中的潤濕性，改善了填料在聚合物基體中的分散性。通過簡單的溶液共混及噴涂技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了超薄、超輕、力學(xué)性能優(yōu)異的WPU/Ag復(fù)合薄膜的制備，該復(fù)合薄膜在電磁屏蔽，電熱性能和應(yīng)變傳感器等方面都有著令人驚喜的表現(xiàn)。

圖1 (a)WPU/Ag復(fù)合薄膜的制備過程示意圖；所制備的薄膜具有(b-d)優(yōu)異的柔性和(e)高導(dǎo)電性。

  加入Capstone FS-30后，片狀A(yù)g能夠良好地分散在WPU基體中，并通過噴涂技術(shù)，制備了厚度為50μm的WPU/Ag復(fù)合薄膜。活性劑由親水的環(huán)氧乙烷鏈和疏水的碳氟化合物鏈組成。C-F尾部的疏水性使其傾向于集中在液-氣界面上，因此Capstone FS-30可以為水性產(chǎn)品提供較低的表面張力（約21 mNm^-1），Ag片可以更好地分散在體系中，提升了復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

圖2 WPU/Ag復(fù)合薄膜的微觀形貌結(jié)構(gòu)。

  通過觀察薄膜橫截面的微觀形貌，可以看到片狀A(yù)g均勻地分散在基體中。隨著填料含量的上升，“磚-泥”結(jié)構(gòu)更加明顯，Ag片像磚一樣被WPU所扮演的“泥”牢牢地包裹，在面內(nèi)方向不斷重疊與擴(kuò)散，并出現(xiàn)了分層現(xiàn)象。Ag搭接構(gòu)成了相應(yīng)的通路，理想網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的建立，對復(fù)合材料的性能有著重要的影響。

圖3 WPU/Ag復(fù)合薄膜的電磁屏蔽性能。

  電磁性能測試中，Ag片含量為70wt%時，WPU/Ag復(fù)合薄膜的電導(dǎo)率可達(dá)1101.3S cm^-1，展現(xiàn)了優(yōu)異的導(dǎo)電性能。在厚度僅為50μm的條件下，該復(fù)合膜具有超高的電磁屏蔽性能，達(dá)到68.9dB。在后續(xù)的耐環(huán)境測試中也有著良好的穩(wěn)定性，經(jīng)過500次的扭轉(zhuǎn)、彎曲、折疊試驗(yàn)后，其屏蔽性能保留率仍保持在90%以上，這在不同的環(huán)境條件下具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖4 WPU/Ag復(fù)合薄膜的電熱性能。

  另外，Ag作為自然界導(dǎo)熱性最好的金屬之一，使得復(fù)合薄膜在電熱轉(zhuǎn)化測試中有著出色的表現(xiàn)。在僅施加2V低電壓的情況下，薄膜表面可升溫至125℃，且具有較好的穩(wěn)定性，其電熱轉(zhuǎn)化能力遠(yuǎn)超之前文獻(xiàn)中的其他導(dǎo)電填料（如MXene、碳納米管、石墨烯等）。通過控制電壓的開關(guān)，溫度的變化具有一致性，表現(xiàn)出了良好的循環(huán)性能，可實(shí)現(xiàn)迅速地升溫與降溫要求，可應(yīng)用到諸如保溫、除冰等實(shí)際需求當(dāng)中。

圖5 WPU/Ag復(fù)合薄膜的拉伸傳感性能。

  WPU/Ag復(fù)合薄膜經(jīng)過10次的預(yù)拉伸后，在0-35%的應(yīng)變范圍內(nèi)，應(yīng)變響應(yīng)系數(shù)隨著應(yīng)變的增加而迅速上升。不同的應(yīng)變程度和速率下，例如，當(dāng)應(yīng)變速率從1增加到10mm/min時，薄膜的歸一化電阻保持穩(wěn)定，同時也表現(xiàn)出了優(yōu)良的拉伸性能與可恢復(fù)性。在施加小應(yīng)變大應(yīng)變速率的情況下，其響應(yīng)時間達(dá)到了50ms的超低水平，并且經(jīng)過1000個周期的循環(huán)測試，試樣仍表現(xiàn)出了優(yōu)秀的抗疲勞特性和相對穩(wěn)定性。以上結(jié)果都表明了WPU/Ag復(fù)合薄膜在柔性電子傳感器，例如檢測人體關(guān)節(jié)運(yùn)動等方面有著巨大的應(yīng)用潛力。

  以上相關(guān)成果以題為“Flexible and Thin Multifunctional Waterborne Polyurethane/Ag Film for High-Efficiency Electromagnetic Interference Shielding, Electro-Thermal and Strain Sensing Performances”于近日發(fā)表在《Composites Part B: Engineering》期刊上。論文第一學(xué)生作者為鄭州大學(xué)河南省資源與材料工業(yè)技術(shù)研究院2020級碩士研究生賈云鵬，通訊作者為鄭州大學(xué)橡塑模具國家工程研究中心劉憲虎副教授和材料科學(xué)與工程學(xué)院（河南省資源與材料工業(yè)技術(shù)研究院）潘亞敏博士。上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(51803190)和資源材料協(xié)同創(chuàng)新中心開放基金(Zycl202004)的資金支持。

  原文鏈接： Y. Jia#, R. Sun#, Y. Pan*, X. Wang, Z. Zhai, Z. Min, G. Zheng, C. Liu, C. Shen, X. Liu*, Flexible and Thin Multifunctional Waterborne Polyurethane/Ag Film for High-Efficiency Electromagnetic Interference Shielding, Electro-Thermal and Strain Sensing Performances, Composites Part B: Engineering, 2021, 210, 108668. 

  https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2021.108668