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  近年來(lái)，室溫磷光材料因其在光電、信息處理和生物成像等諸多方面巨大的應(yīng)用潛力而得到廣泛的關(guān)注。和傳統(tǒng)的無(wú)機(jī)或金屬有機(jī)配位磷光材料相比，純有機(jī)磷光材料具有低毒性，易于合成、修飾，原料來(lái)源廣泛等優(yōu)點(diǎn)。然而目前純有機(jī)室溫磷光材料的發(fā)光母體，尤其是高效發(fā)光的母體種類依舊不多。如何拓展純有機(jī)室溫磷光分子庫(kù)以及調(diào)控室溫磷光性能、降低材料合成成本、提高分子材料構(gòu)建過(guò)程的經(jīng)濟(jì)性，仍然是面臨的重要挑戰(zhàn)。

  硫代色滿酮具有羰基結(jié)構(gòu)單元，能夠通過(guò)n→π*躍遷彌補(bǔ)系間竄越過(guò)程中角動(dòng)量的變化以促進(jìn)磷光發(fā)射。同時(shí)，由于能隙定律（energy gap law），分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）也能在一定程度上促進(jìn)系間竄越過(guò)程。利用聚乙烯醇（PVA）豐富的氫鍵網(wǎng)絡(luò)和較為剛性的環(huán)境抑制分子的非輻射躍遷并隔絕氧氣后，硫代色滿酮衍生物表現(xiàn)出強(qiáng)烈的磷光發(fā)射（Ф = 44.0%）。該工作對(duì)新型磷光團(tuán)的設(shè)計(jì)提供了一種新的可能性。

圖1. 基于硫代色滿酮結(jié)構(gòu)的新型高效發(fā)光磷光團(tuán)的化學(xué)結(jié)構(gòu)式和簡(jiǎn)化的雅布朗斯基能級(jí)圖

  此外，利用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）弱的氧氣隔絕能力和硫代色滿酮強(qiáng)磷光發(fā)射的特性，能夠構(gòu)建光激活型室溫磷光材料。自然狀態(tài)下，硫代色滿酮的磷光發(fā)射會(huì)被聚甲基丙烯酸甲酯中微量的氧氣猝滅。在紫外光持續(xù)的照射下，聚合物基質(zhì)中的氧氣逐漸被消耗，磷光逐漸增強(qiáng)。撤去紫外光后，環(huán)境中的氧氣再次緩慢滲透進(jìn)聚合物基質(zhì)中，從而導(dǎo)致磷光的猝滅。這一光激活過(guò)程能夠多次重復(fù)實(shí)現(xiàn)而無(wú)明顯的對(duì)比度下降。該材料在防偽標(biāo)簽等方面表現(xiàn)出較高的應(yīng)用前景。

圖2. a) 聚合物材料TDI@PMMA的光激活現(xiàn)象; b) 聚合物材料HTO@PVA的光致發(fā)光光譜和發(fā)光量子產(chǎn)率；c) 聚合物材料FTO@PMMA制作的防偽標(biāo)簽

  相關(guān)論文發(fā)表在Advanced Functional Materials上，文章的通訊作者為華東理工大學(xué)馬驤教授，第一作者為博士生馬良偉，該研究工作得到了田禾院士的悉心指導(dǎo)。研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、國(guó)際合作重點(diǎn)項(xiàng)目、優(yōu)青項(xiàng)目和上海市優(yōu)秀學(xué)術(shù)帶頭人等項(xiàng)目資金的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202010659

  導(dǎo)師介紹：

  馬驤：https://www.x-mol.com/groups/XiangMa