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  智能熒光高分子水凝膠是一種具有可調(diào)發(fā)光性能的高分子軟材料，其具有三維聚合物交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中包含大量溶劑水分子的材料結(jié)構(gòu)特點，使得其不僅可以兼具熒光高分子水溶液和固態(tài)本體材料兩者共同的性能優(yōu)勢，還可能具有一些獨特的新性能，例如其可以在合適外界刺激下與周圍水環(huán)境發(fā)生快速物質(zhì)交換以誘導材料體積、模量、熒光等性能的同時變化，因而在傳感檢測、信息存儲加密、仿生變色皮膚、仿生變色偽裝軟體機器人等方面擁有巨大應(yīng)用前景，是先進發(fā)光高分子材料領(lǐng)域的重要發(fā)展方向之一。

  近年來，中國科學院寧波材料技術(shù)與工程研究所智能高分子材料課題組陳濤研究員與路偉研究員一直致力于智能熒光高分子水凝膠的構(gòu)建及其仿生驅(qū)動、信息加密等應(yīng)用研究（ACS Sensor, 2018, 3, 2394; Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1704568; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58,16243; Sci. China Mater.2019, 62, 831; ACS Macro Lett. 2019, 8, 937; Adv. Funct. Mater., 2019, 29, 1905514; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 3640; Angew Chem Int Ed, 2021, doi.org/10.1002/anie.202007506等）。例如，該團隊在2019年曾報道一種基于苝四甲酸熒光團的多功能高分子水凝膠，其不僅表現(xiàn)出Fe³⁺誘導熒光猝滅性能，還兼具形狀記憶和自修復性能�；谶@些功能的有效協(xié)同，并與中國傳統(tǒng)的折紙技術(shù)相結(jié)合，成功將負載了信息的2D水凝膠片“搭建”成形狀各異的3D水凝膠信息載體，實現(xiàn)了基于熒光高分子水凝膠的三維信息存儲和加密（Adv. Funct. Mater., 2019, 29, 1905514）。然而，該熒光水凝膠只能表現(xiàn)出Fe³⁺刺激的“開-關(guān)”兩態(tài)熒光響應(yīng)，難以實現(xiàn)加密信息的按需解密和傳遞。針對這一問題，該團隊近期受邀在Wiley旗下智能材料與系統(tǒng)新刊Advanced Intelligent Systems上發(fā)表題為 “Programming Multistate Aggregation-Induced Emissive Polymeric Hydrogel into 3D Structures for On-Demand Information Decryption and Transmission”的研究論文，提出了一種具有智能多態(tài)熒光響應(yīng)特性的聚集誘導發(fā)光型（Aggregation-induced emission,AIE）高分子水凝膠，并構(gòu)建了具有高安全級別的新型3D信息加密平臺，成功實現(xiàn)儲存信息的按需解密和傳遞。

圖1 多穩(wěn)態(tài)AIE熒光高分子水凝膠

  研究人員首先設(shè)計合成了一種基于取代萘酰亞胺熒光團的AIE熒光單體（DAEAN），隨后將其共價引入化學交聯(lián)的聚丙烯酸-丙烯酰胺網(wǎng)絡(luò)和物理交聯(lián)的瓊脂網(wǎng)絡(luò)中以構(gòu)建具有雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的AIE熒光高分子水凝膠。由于疏水性AIE分子在親水性水凝膠基質(zhì)中自發(fā)聚集，該水凝膠可發(fā)出明亮的藍光，而且其熒光性能可以通過Eu³⁺的配位交聯(lián)來進一步增強。此外，得益于丙烯酸和Eu³⁺配位交聯(lián)作用的動態(tài)可逆性，該水凝膠還具有不錯的自修復和形狀記憶性能，可將2D片層水凝膠編程為復雜的3D結(jié)構(gòu)。進一步研究表明，該水凝膠的發(fā)光性能具有典型的溫度響應(yīng)性，而且不同于傳統(tǒng)聚丙烯酸-丙烯酰胺水凝膠在30℃至40℃之間的較窄溫度區(qū)間相變行為，經(jīng)Eu³⁺配位后的水凝膠可在較寬的溫度范圍（25℃～60℃）下逐步改變透光率。這是因為隨著溫度升高，雖然聚丙烯酸和聚丙烯酰胺鏈段之間的氫鍵會迅速解離，但AAc-Eu³⁺配位相互作用需要相對較高的溫度才能逐步解離，減弱取代萘酰亞胺熒光團的聚集程度，進而獲得溫敏性的多態(tài)熒光切換行為（圖2）。基于以上特性，可將負載信息的紙張密封在兩片水凝膠之間，并利用自修復和形狀記憶性能編程為具有三維蝴蝶形狀的信息加密平臺（圖3a）。其分別在40℃、70℃和用EDTA刺激的條件下，顯示出不同的信息。并進一步設(shè)計了可向多個接受者傳遞不同信息的四面體信息加密平臺（圖3b）。該工作成功設(shè)計了基于智能熒光高分子水凝膠的3D信息加密平臺，可用于信息的按需解密和傳遞，有望為智能熒光高分子水凝膠的應(yīng)用提供新思路。

圖2 熒光高分子水凝膠多態(tài)熒光切換性能表征

圖3 熒光高分子水凝膠三維按需解密和信息傳遞

  該工作得到了國家自然科學基金（52073297，21774138，51773215），中國科學院前沿科學重點研究項目（QYZDB-SSW-SLH036），國家重點研究發(fā)展計劃（2018YFB1105100），中國科學院青年創(chuàng)新促進會（2019297），華南理工大學廣東省分子聚集體發(fā)光重點實驗室開放基金（2019B030301003）等項目的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aisy.202000239