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  隨著智能電子產(chǎn)品和新能源汽車的廣泛應(yīng)用，人們對于能源儲備元件的性能要求越來越高。鋰離子電容器因兼具較高的能量密度和功率密度、優(yōu)秀的循環(huán)壽命使其具備很好的商業(yè)應(yīng)用前景。目前，研究者主要將精力用于設(shè)計高性能的電極材料以得到更高能量密度的鋰離子電容器。實際上，隔膜作為鋰離子電容器重要組成部分，不僅用于阻止電極的直接接觸，同時還參與電解質(zhì)中離子的運輸。但是，目前隔膜常使用的聚烯烴材料親電解液能力和耐熱穩(wěn)定性有限，同時存在漏液、燃燒等安全隱患。因此，亟需開發(fā)具備高離子電導(dǎo)率、阻燃性能的隔膜材料，以實現(xiàn)鋰離子電容器電化學(xué)性能和安全性能同步提升。凝膠聚合物電解質(zhì)（GPE）隔膜在一定程度兼具高安全性能和高離子電導(dǎo)率的優(yōu)點，在能源儲存元件具有良好的應(yīng)用前景。

  針對提升隔膜的離子電導(dǎo)率，目前研究較多的是基于聚偏氟乙烯（PVDF）及其衍生物的凝膠聚合物電解質(zhì)體系。自然界中的樹枝形狀具有多尺度的層級結(jié)構(gòu)，該特殊結(jié)構(gòu)有利于讓樹葉具有更多的著生空間。受該特殊結(jié)構(gòu)和性能的啟發(fā)，天津工業(yè)大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院劉雍教授團隊提出了一種仿生狀凝膠聚合物電解質(zhì)隔膜可控制備工藝，通過在紡絲前驅(qū)液中添加四丁基六氟磷酸銨（TBAPF₆）,利用靜電紡絲技術(shù)構(gòu)筑仿生樹枝狀納米纖維膜，提升纖維膜的比表面積，進(jìn)一步提升凝膠聚合物電解質(zhì)隔膜的親液性能和離子電導(dǎo)率。

圖1. 樹枝狀納米纖維的制備及其在鋰離子電容器上的應(yīng)用

  針對鋰離子電容器電極功率密度不平衡問題，該團隊進(jìn)一步通過溶劑熱法將MnO₂原位引入到樹枝狀納米膜中，從而得到了具有葉脈狀核殼結(jié)構(gòu)的納米纖維膜，不僅提升了隔膜的熱穩(wěn)定性能，同時利用MnO₂的贗電容性能提升了鋰離子電容器的能量密度，因此基于此凝膠聚合物隔膜（MnO₂ @ PVDF / TBAC）的鋰離子電容器性能經(jīng)過一萬次循環(huán)后仍維持原有性能的67%。此項工作為緩解鋰離子電容器電極間不平衡問題提供了一種新策略。

圖 2. 葉脈狀納米纖維的制備及其循環(huán)性能

  在前期工作基礎(chǔ)上，凝膠聚合物電解質(zhì)仍然含有一定量的可燃性液態(tài)電解質(zhì)，存在安全隱患，為進(jìn)一步提升其阻燃性能以及電化學(xué)性能，由劉雍教授帶領(lǐng)的研究團隊將有機改性蒙脫土（OMMT）引入到上述PVDF/ TBAPF₆樹枝狀納米纖維中，通過調(diào)控OMMT的聚集程度和濃度范圍，獲得了一種具備層狀結(jié)構(gòu)的樹枝狀納米纖維膜。層狀結(jié)構(gòu)進(jìn)一步增大了纖維膜的比表面積，提升纖維膜的凝膠程度和離子電導(dǎo)率（3.95 * 10^-3 S cm^-1）。

圖3.（a）層狀樹枝狀納米纖維凝膠聚合物電解質(zhì)隔膜材料設(shè)計（b）PVDF-TBAPF₆-OMMT層狀結(jié)構(gòu)（c）納米纖維膜的凝膠化圖像,PVDF(ii); PVDF-TBAPF₆(iii); PVDF-TBAPF₆-OMMT(iv),(d)不同纖維膜的離子電導(dǎo)率。

  PVDF-TBAPF₆-OMMT凝膠聚合物電解質(zhì)隔膜不僅提供了更高的孔隙率和親液性能，同時提升了其熱穩(wěn)定性能和阻燃性能，極限氧指數(shù)可達(dá)到~30%，實現(xiàn)了優(yōu)異的耐火性能，該團隊并對其阻燃機理進(jìn)行了深入研究。此外，該凝膠聚合物隔膜表現(xiàn)出較低的界面阻抗（56Ω）。由其組裝的鋰離子電容表現(xiàn)出較好的循環(huán)穩(wěn)定性。該工作為獲得高離子電導(dǎo)率阻燃型凝膠聚合物隔膜的研究提供了新的思路。

圖4.（a）不同纖維膜的熱穩(wěn)定性能，（b）不同纖維膜的極限氧指數(shù)，(c) 不同纖維膜的界面阻抗，(d) 不同纖維膜的電化學(xué)穩(wěn)定窗口， (e) 不同纖維膜的循環(huán)性能對比。

  以上相關(guān)成果分別發(fā)表在Electrochimica Acta（Electrochim. Acta, 318 (2019), pp. 801-808），Chemical Engineering Journal（Chem. Eng. J., 387 (2020), Article 124058）和Chemical Engineering Journal, （Chem. Eng. J., 422（2021), Article 130116）上。論文的第一作者為天津工業(yè)大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院碩士生沈先磊，共同第一作者為該院教師厲宗潔，通訊作者為劉雍教授。

  論文鏈接：

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721017010

  https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894720300498

  https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0013468619312381