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  利用環(huán)境中清潔、可持續(xù)的能源去解決氣態(tài)醛類化合物污染問題是實現(xiàn)能源可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境保護的有效策略。本工作報道了一種活塞基摩擦納米發(fā)電機（P-TENG）增強的氣態(tài)乙醛吸收和光催化降解系統(tǒng)。P-TENG可以將風(fēng)能轉(zhuǎn)化為電能，從而在導(dǎo)電基板表面誘導(dǎo)出強電場，這使得在光催化系統(tǒng)中有效降解氣態(tài)乙醛成為可能。在微風(fēng)（3.0 m/s）的驅(qū)動下，30分鐘后，該系統(tǒng)的乙醛去除率達到63%。外加電場的存在可以產(chǎn)生更多的超氧自由基（·O2^-）、羥基自由基（·OH）和空穴（h⁺），它們在乙醛的光催化降解過程中發(fā)揮了重要的作用。這項工作的設(shè)計和概念不僅可以實現(xiàn)可再生、可持續(xù)隨機能源的高效轉(zhuǎn)化，又可應(yīng)用于氣態(tài)醛類化合物的高效去除，為創(chuàng)建更清潔的環(huán)境提供了有效途徑。

  針對可再生、可持續(xù)能源的高效轉(zhuǎn)化和氣態(tài)醛類化合物的污染問題，廣西大學(xué)聶雙喜教授團隊使用一種簡單實用的活塞基摩擦納米發(fā)電機（P-TENG）來構(gòu)建一種自供電氣態(tài)乙醛吸收和光催化降解系統(tǒng)。該研究首先設(shè)計了一種由風(fēng)能驅(qū)動力P-TENG，并對其進行電性能檢測。隨后與光催化劑NH₂-MIL-125(Ti)結(jié)合構(gòu)建自供電氣態(tài)乙醛吸收和光催化降解系統(tǒng)。最后提出了P-TENG產(chǎn)生的電場增強氣態(tài)乙醛的光催化效果，并對其機理進行研究。相關(guān)工作以“Improved Capture and Removal Efficiency of Gaseous Acetaldehyde by a Self-Powered Photocatalytic System with an External Electric Field”為題發(fā)表在納米科技領(lǐng)域國際頂級期刊《ACS Nano》上（2021，DOI：10.1021/acsnano.1c03230）。

  將該自供電吸收和光催化降解系統(tǒng)與風(fēng)杯集成后放在一個化工廠排氣口的路燈上，利用化工廠排放的廢氣可以驅(qū)動P-TENG。從而實現(xiàn)了工廠區(qū)域內(nèi)高濃度氣態(tài)乙醛的自供電吸收和光催化降解。圖中也展示了氣態(tài)乙醛在反應(yīng)器內(nèi)經(jīng)光催化劑降解生成中間產(chǎn)物乙酸以及最終產(chǎn)物H₂O和CO₂的反應(yīng)路徑。

圖1. (a) 自供電的光催化降解系統(tǒng)的應(yīng)用場景。(b) 氣態(tài)乙醛在反應(yīng)器中的反應(yīng)過程。(c) 乙醛光催化降解的反應(yīng)路徑。

  在該自供電光催化降解乙醛系統(tǒng)中，增加TENG單元的數(shù)量有助于提高污染氣體泵入光催化反應(yīng)器的效率，進而有助于快速去除空氣中大量的氣態(tài)乙醛。在該研究中，組裝系統(tǒng)時選擇了8個TENG單元來構(gòu)成P-TENG。同時，檢測了在不同情況下P-TENG的電輸出性能。

圖2. P-TENG的基本輸出性能。(a) 一個TENG單元在外接負載下的等效模型。(b-c)一個單元在不同旋轉(zhuǎn)速度下的輸出性能。(d)一個TENG單元在負載不同電阻下的輸出性能。(e) 具有不同TENG摩擦單元數(shù)量的P-TENG乙醛吸收和光催化降解系統(tǒng)。(f-g)每個TENG單元在60 r/min時的輸出性能。

  評估自供電光催化降解系統(tǒng)對氣態(tài)醛類化合物的去除能力。30分鐘后，有P-TENG的體系中乙醛濃度下降了53%，而沒有P-TENG的體系中乙醛濃度僅下降了41％。并且進一步測試了該系統(tǒng)進行多次循環(huán)降解后的降解效果以及光催化劑的基本性能。

圖3. (a) 有P-TENG和無P-TENG系統(tǒng)中氣態(tài)乙醛的濃度變化。(b) 30分鐘后，有P-TENG和沒有P-TENG系統(tǒng)中氣態(tài)乙醛的瞬時去除率。(c) 在不同旋轉(zhuǎn)速度下具有P-TENG體系的乙醛去除性能。(d)具有P-TENG體系中連續(xù)降解乙醛三個循環(huán)后光催化劑的循環(huán)性能。(e-f) 第三次循環(huán)后光催化劑的Ti_2p和O_1s光譜。

  通過模擬3.0 m/s至9.5 m/s的自然風(fēng)，測試了基于一個TENG單元的P-TENG的輸出性能。隨后檢測在乙醛初始濃度為280 ppm，旋轉(zhuǎn)速度為30 r/min時，30分鐘后，該自供電吸收和光催化降解乙醛的效率為63%。該系統(tǒng)經(jīng)過5個乙醛降解循環(huán)后，P-TENG的電輸出變化不大。

圖4. (a) 由風(fēng)能驅(qū)動的自供電光催化降解氣態(tài)乙醛的框架。(b) P-TENG吸收和光催化劑降解系統(tǒng)的照片。(c) 不同風(fēng)速下P-TENG的整流電流。(d) 整個實驗裝置的照片。(e) 基于八個單元的P-TENG的乙醛去除性能。(f) 一個TENG單元在5個光催化降解周期前后的電壓。 

  最后進一步闡明P-TENG施加的外電場增強NH₂-MIL-125(Ti)光催化降解污染物的機理，通過電子自旋共振(ESR)分析測定了NH₂-MIL-125(Ti)在不同條件下對生成·OH、·O2^-和h⁺的能力。從圖中可以看出，電場的加入促進了·OH、·O2^-和h⁺的產(chǎn)生，這說明在可見光條件下引入外部電場有助于分離NH₂-MIL-125(Ti)內(nèi)部的電子-空穴對，促進電子和h⁺向NH₂-MIL-125(Ti)表面遷移，進一步提高乙醛的光催化降解效率。

圖5. (a) 光催化劑的結(jié)構(gòu)及外加電場增強光催化降解乙醛的機理。(b-d)在黑暗、光、光和電場下作用10 min時通過DMPO (·O2^- and ·OH)和TEMPO (h⁺)捕獲自由基和空穴的ESR光譜。 

  論文的第一作者為廣西大學(xué)輕工與食品工程學(xué)院2019級碩士研究生付秋，通訊作者為廣西大學(xué)輕工與食品工程學(xué)院聶雙喜教授。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金面上項目、廣西自然科學(xué)基金重點項目的資助，廣西大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院趙禎霞教授提供了MOF材料的合成及應(yīng)用相關(guān)技術(shù)支持。

  論文信息：Qiu Fu, Yanhua Liu, Jilong Mo, Yanxu Lu, Chenchen Cai, Zhenxia Zhao, Shuangfei Wang, Shuangxi Nie*. Improved Capture and Removal Efficiency of Gaseous Acetaldehyde by a Self-Powered Photocatalytic System with an External Electric Field. ACS Nano, 2021, DOI: //doi.org/10.1021/acsnano. 1c03230.

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c03230