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  近年來，有機太陽電池（OSCs）發(fā)展迅速，其能量轉(zhuǎn)換效率（PCE）已超過18%，但仍落后于硅基和鈣鈦礦太陽電池。這主要是因為有機太陽電池中存在較大的能量損失，特別是非輻射復合能量損失。因此，探索降低非輻射復合能量損失的新方法具有重要的研究意義。

  近日，華南理工大學發(fā)光材料與器件國家重點實驗室段春暉教授課題組聯(lián)合武漢工程大學劉治田教授和高翔副教授、天津大學葉龍教授、華南理工大學吳宏濱教授在Journal of Materials Chemistry A上發(fā)表最新研究成果 “Ternary copolymers containing 3,4-dicyanothiophene for efficient organic solar cells with reduced energy loss”。 華南理工大學的博士生張月為該論文的第一作者。在該課題組前期工作基礎上（Adv. Energy Mater. 2020, 10, 1904247），該工作將結(jié)構(gòu)簡單、具有強吸電子能力的3,4-二氰基噻吩（DCT）單元引入到聚合物給體PBDB-TF的骨架中，通過三元共聚的方法合成了具有不同DCT含量的給體聚合物PFBCNTx（圖1）。DCT的引入能夠降低給體聚合物的HOMO能級（圖2c），提高器件的開路電壓（V_oc）。該方法與常用的引入F原子降低聚合物給體HOMO能級的方法相比，具有合成簡單、不需要使用危險試劑的優(yōu)勢。將這些聚合物給體分別與光譜互補的Y6-BO受體進行搭配（圖2a, b），通過器件加工方法的優(yōu)化，基于PFBCNT20:Y6-BO:PC₇₁BM的三元OSCs具有高的PCE（16.6%）和低的非輻射復合能量損失（0.22 eV）。該研究結(jié)果表明，利用DCT單元作為第三組分，是合成高性能給體聚合物的一種簡單有效策略。

圖1 聚合物給體PFBCNTx的合成路線及化學結(jié)構(gòu)

圖2 （a）受體Y6-BO的化學結(jié)構(gòu)；（b）PBDB-TF、PFBCNTx、Y6-BO薄膜的歸一化吸收光譜；（c）給受體材料的能級結(jié)構(gòu)示意圖

  通過對聚合物給體薄膜以及給/受體共混薄膜進行GIWAXs分析，作者研究了DCT單元對分子堆積模式及取向的影響。PBDB-TF和PFBCNTx薄膜都呈現(xiàn)出face-on取向，這有利于電荷在垂直方向的傳輸。在共混薄膜中，聚合物的face-on取向仍然存在（圖3a），且面外方向（010）衍射峰的強度隨DCT含量的增加在逐漸增強，到PFBCNT20的時候最強，這表明DCT可以誘導理想的分子取向。通過量化分析（圖3c）發(fā)現(xiàn)，共混薄膜PFBCNT20:Y6-BO的face-on/edge-on比值最大，表明其face-on取向程度最高。這有利于電荷傳輸和器件性能的提升，因此，基于PFBCNT20:Y6-BO的OSCs具有最高的短路電流（J_sc）和填充因子（FF）。

圖3 （a）共混薄膜的2D GIWAXs圖；（b）共混薄膜在面內(nèi)（100）及面外（010）方向上的一維曲線圖；（c）共混薄膜（100）峰的極圖

表1 以PBDB-TF和PFBCNTx作為給體的OSCs在AM1.5G光照下獲得的器件參數(shù) 

a The data in brackets are the average values and standard deviation of at least 10 independent devices for each polymer:Y6-BO blend.

b The ternary OSCs based on PFBCNT20:Y6-BO:PC₇₁BM blend film.

c J_sc, EQE represents the integrated current density obtained from EQE spectra.

  作者采用傅立葉變換光電流譜（FTPS）和電致發(fā)光外量子效率（EQE_EL）測試對基于PBDB-TF:Y6-BO和PFBCNTx:Y6-BO共混薄膜的OSCs的能量損失進行了詳細分析（圖4）。通過EQE光譜計算出所有器件的光學帶隙為1.41 eV，所有器件的輻射復合損失ΔΕ₁為0.27 eV、ΔΕ₂為0.08 eV。通過測量純聚合物薄膜和共混薄膜的EQE_EL（圖4b），發(fā)現(xiàn)EQE_EL與DCT含量呈正相關性。因此，基于PFBCNT30:Y6-BO的OSCs具有最小的非輻射復合能量損失0.22 eV。這表明，在給體聚合物骨架中引入DCT單元，可以降低器件的非輻射復合能量損失。

圖4 （a）共混薄膜的FTPS-EQE圖；（b） 共混薄膜的EQE_EL圖；（c）共混薄膜中詳細的能量損失柱狀圖

表2 以PBDB-TF和PFBCNTx作為給體的OSCs的能量損失具體數(shù)值

  總的來說，該工作采用三元無規(guī)共聚策略，將結(jié)構(gòu)簡單且具有強吸電子能力的DCT單元引入到聚合物PBDB-TF骨架上，合成了HOMO能級逐漸降低的三個聚合物PFBCNTx（x=10，20，30），提高了電致發(fā)光效率，從而降低了器件的非輻射復合能量損失。除此之外，DCT單元能夠改變聚合物中分子的取向，促進face-on取向，這有利于電荷的傳輸，從而提高器件的性能。該研究表明將DCT單元引入到聚合物骨架中，是一種減小非輻射復合能量損失、提高器件性能的簡單可行策略。

  原文鏈接：Ternary copolymers containing 3,4-dicyanothiophene for efficient organic solar cells with reduced energy loss (J. Mater. Chem. A, 2021, DOI:10.1039/d1ta03161a)

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta03161a#!divAbstract

  下載：Ternary copolymers containing 3,4-dicyanothiophene for efficient organic solar cells with reduced energy loss