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  高機械性能的聚合物材料被廣泛應(yīng)用于各個領(lǐng)域，比如用于特高壓輸電的絕緣部件、新能源設(shè)備及航空航天飛行器的外殼等。在機械應(yīng)力、電應(yīng)力和熱應(yīng)力等的長期作用下，這些材料內(nèi)部會逐漸產(chǎn)生應(yīng)力疲勞和缺陷，例如機械裂紋或者電樹枝。這些疲勞缺陷通常從材料的劣化開始，然后演變成內(nèi)部的孔洞和裂紋，最終導致設(shè)備發(fā)生故障，造成嚴重的事故。在災(zāi)難性失效發(fā)生之前，這種類型的內(nèi)部損傷通常在材料外部很難看到，因此，規(guī)避這一問題很有挑戰(zhàn)性。

  目前而言，大多數(shù)自愈方法主要針對暴露的損傷，比如剪切損傷和表面裂紋，修復材料內(nèi)部的不可見損傷的工作則要少得多，且主要以外援型的微膠囊/微脈管方法為主。外援型方法愈合次數(shù)有限，且制備復雜，因此需要探索本征型的自修復方法。然而，優(yōu)異的機械強度限制了聚合物鏈的擴散，使得損傷表面難以實現(xiàn)自發(fā)接觸。因此，傳統(tǒng)的本征自愈方法需要人工干預，以按壓損傷表面，使其相互接觸。當損傷位于材料內(nèi)部且無法定位時，這些方法將不再有效。

圖 1 a) 可逆交聯(lián)鍵的開斷機理；b）材料在完全交聯(lián)狀態(tài)與部分交聯(lián)狀態(tài)的轉(zhuǎn)變原理

  在這篇文章中，研究人員報道了在高機械強度的聚合物中，利用完全交聯(lián)和部分交聯(lián)的兩種不同狀態(tài)之間的相互轉(zhuǎn)換，實現(xiàn)了材料內(nèi)部缺陷的自修復。兩種狀態(tài)的轉(zhuǎn)變是通過分子結(jié)構(gòu)中可逆和永久交聯(lián)位點的共存實現(xiàn)的。與一般的Diels-Alder方法在一定條件下賦予材料熱塑性的思路不同，這種自修復材料始終保持整體交聯(lián)的狀態(tài)，從而在修復過程中保持材料的形狀和結(jié)構(gòu)不變。

圖 2 a) 自修復材料的宏觀缺陷的修復機理 b）分子鏈損傷的修復機理

  在完全交聯(lián)狀態(tài)（玻璃態(tài)）下，該材料具有緊密交聯(lián)的分子鏈結(jié)構(gòu)，從而獲得優(yōu)異的機械和絕緣性能。當轉(zhuǎn)化為部分交聯(lián)狀態(tài)時（130℃下，處于高彈態(tài)） ，可逆交聯(lián)鍵斷開，分子鏈的遷移率顯著增加。因此，在部分交聯(lián)狀態(tài)下，聚合物鏈擴散到內(nèi)部微裂紋和孔洞中，以實現(xiàn)損傷表面的接觸，從而實現(xiàn)自修復，同時仍然可以保持整體的交聯(lián)結(jié)構(gòu)。

圖 3 a) 自修復材料對電樹枝缺陷的修復效果；b) 自修復材料對于微型電樹缺陷的多次修復效果；c) 自修復材料對于較大的電樹枝缺陷的多步修復效果

  他們發(fā)現(xiàn)這種自修復方法擁有優(yōu)異的修復效果和多次修復的能力，盡管分子鏈在高彈態(tài)下的擴散能力不如粘彈性聚合物。這是因為材料中的分子級損傷可以通過動態(tài)交聯(lián)劑中的引入的共軛雙鍵與疲勞過程中產(chǎn)生的分子鏈自由基發(fā)生自由基反應(yīng)實現(xiàn)修復。他們預計，這種自修復方法可以通過使用易于合成的動態(tài)交聯(lián)劑擴展到廣泛的商用環(huán)氧樹脂聚合物中，這使其成為實際工業(yè)生產(chǎn)中的一般策略。

  以上成果發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A。論文的第一作者為清華大學電機系博士生謝佳燁，通訊作者為何金良教授與李琦副教授。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta03512f#!divAbstract