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  高水合絲基材料（絲蛋白水凝膠，HHSMs）因在組織工程、再生醫(yī)學(xué)和柔性器件等領(lǐng)域的應(yīng)用潛力被廣泛研究。然而，HHSMs的力學(xué)性能較弱，限制了它們的實際應(yīng)用。受生物組織中機(jī)械訓(xùn)練引發(fā)的結(jié)構(gòu)重塑策略的啟發(fā)，本研究通過工程化機(jī)械訓(xùn)練誘導(dǎo)HHSMs結(jié)構(gòu)重塑及自我增強(qiáng)，大大提升了其固有的機(jī)械性能。所得的機(jī)械訓(xùn)練誘導(dǎo)的水合絲蛋白薄膜（MT-HHSMs），其斷裂強(qiáng)度和楊氏模量分別提高了8倍及13倍，優(yōu)于大多數(shù)已報道的高水含量HHSMs。此外，類動物絲的二級結(jié)構(gòu)及分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)為MT-HHSMs帶來了如應(yīng)力雙折射效應(yīng)、自折疊變形在內(nèi)的獨特的物理性能和功能。

  天然動物絲獨特的結(jié)構(gòu)-功能關(guān)系，是人造合成材料難以媲美的。盡管具有與天然動物絲相似二級結(jié)構(gòu)的高水合絲基材料在多領(lǐng)域中都具有廣泛的應(yīng)用潛力，但由于其較低的力學(xué)強(qiáng)度，難以滿足諸多實際應(yīng)用的需要。

圖1.（a）機(jī)械訓(xùn)練示意圖；（b）在偏振光下的不同訓(xùn)練時間后絲基薄膜的圖像。

  為了提高高水合絲材料（HHSMs）的機(jī)械性能，凌盛杰教授團(tuán)隊通過生物組織工程中機(jī)械訓(xùn)練驅(qū)動結(jié)構(gòu)重塑的方法，結(jié)合溶劑誘導(dǎo)絲蛋白構(gòu)相轉(zhuǎn)變的途徑（圖1a），實現(xiàn)了β－折疊交聯(lián)點含量以及蛋白質(zhì)分子鏈的取向度的同步增加。最終獲得了高β－折疊含量（高晶區(qū)含量）和高取向度（可由雙折射效應(yīng)反映，圖1b）的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，保證了MT-HHSMs顯著提升的力學(xué)強(qiáng)度。所得MT-HHSMs（含水量為 43±4%）的斷裂強(qiáng)度和楊氏模量分別達(dá)到4.7±0.9 MPa和21.3±2.1 MPa，比訓(xùn)練前的強(qiáng)度高8倍，剛度高13倍。而過程中的“結(jié)構(gòu)-力學(xué)響應(yīng)”關(guān)系則可通過相應(yīng)分子動力學(xué)模型進(jìn)行合理的描述和預(yù)測。

圖2. （a）MT-HHSMs和對照組的應(yīng)力應(yīng)變曲線；（b）MT-HHSMs和其它相同含水量的絲基材料的強(qiáng)度、模量對比圖；（c）MT-HHSMs和其它蛋白基生物材料的強(qiáng)度、剛度對比圖；（d、e）MT-HHSMs和其它生物材料、軟材料的強(qiáng)度、斷裂應(yīng)變對比圖。

  MT-HHSMs的力學(xué)性能優(yōu)于不同方法制備出的對照組樣和大多數(shù)已報道的高水合絲基材料（圖2a、2b）。通過與其它生物材料相比，MT-HHSMs填補(bǔ)了軟材料力學(xué)（強(qiáng)度與剛度平衡）空白區(qū)（圖2cde），實現(xiàn)了突破性的進(jìn)展，提升了其在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

  此外，HHSMs在機(jī)械訓(xùn)練過程中的構(gòu)效演變賦予了MT-HHSMs含應(yīng)力-雙折射效應(yīng)、濕度-應(yīng)力響應(yīng)、自折疊變形在內(nèi)的特殊性質(zhì)。偏振光下，隨著機(jī)械訓(xùn)練的進(jìn)行，雙折射效應(yīng)得以凸顯（圖1b），指示了HHSMs中分子鏈取向的改變；在多次循環(huán)調(diào)節(jié)環(huán)境中的干濕變化中，MT-HHSMs顯示出可重復(fù)的濕度-應(yīng)力變化曲線（圖3ab），且在測試后力學(xué)性能無明顯變化（圖3c）；干燥過程使材料收縮折疊的特征則賦予其濕度驅(qū)動變形功能（圖3d）。以上特性使MT-HHSMs可用于搭建具有特殊功能的柔性器件（如軟體機(jī)器人）及功能性組織工程支架。

圖3. （a-b）MT-HHSMs在加濕、干燥循環(huán)下的應(yīng)力變化；（c）MT-HHSMs在干態(tài)和“干燥－加濕－干燥”循環(huán)后的應(yīng)力應(yīng)變曲線；（d）自折疊過程中MT-HHSMs的時間與變形角度的對應(yīng)關(guān)系，以及偏振光下雙折射條紋的演化過程。

  綜上，凌盛杰教授團(tuán)隊的該項研究工作提供了一種制備高性能高水合絲蛋白基材料的有效途徑，詳細(xì)揭示了材料力學(xué)增強(qiáng)過程中的結(jié)構(gòu)-功能演化機(jī)制，并展示了這類材料在多領(lǐng)域中的潛在應(yīng)用。相關(guān)研究成果以“Mechanical Training-Driven Structural Remodeling: A Rational Route for Outstanding Highly Hydrated Silk Materials”為題發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《small》，設(shè)計插圖被選為封底配圖。

  凌盛杰課題組的碩士生疏婷和呂卓宸為發(fā)表論文的共同第一作者。伯克利大學(xué)的Grace X. Gu教授和Chun-Teh Chen博士負(fù)責(zé)了論文中粗粒化分子動力學(xué)模擬實驗。塔夫茨大學(xué)的David L. Kaplan教授在論文撰寫過程中提出了寶貴的建議。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院合肥科學(xué)中心卓越用戶計劃、博士后科學(xué)基金、上海科技大學(xué)啟動經(jīng)費以及化學(xué)纖維與高分子材料材料改性國家重點實驗室、上科大分析測試平臺、上海同步輻射光源、合肥同步輻射光源的大力支持。

  文章鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202102660