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  氫氣燃燒熱值高、清潔無(wú)污染，且應(yīng)用場(chǎng)景靈活多樣，是最適宜替代化石燃料的高效、綠色二次能源。目前全球氫氣年產(chǎn)量約為7000萬(wàn)噸，其中約95%是由天然氣、煤等化石燃料蒸汽重整制備的灰氫（grey hydrogen）。每生產(chǎn)一噸灰氫會(huì)產(chǎn)生5.5至11噸二氧化碳，如果配合碳捕集技術(shù)，可減少90%左右的碳排放，從而得到低碳的藍(lán)氫（blue hydrogen）。但現(xiàn)有工業(yè)中的碳捕集技術(shù)（如Selexol溶劑吸收法）會(huì)增加30%左右制氫成本。為使藍(lán)氫成為經(jīng)濟(jì)可行的選擇，需要研發(fā)新的碳捕集技術(shù)以降低成本。膜分離法是一種節(jié)能高效的新興碳捕集技術(shù)。在合成氣加工溫度下（150 °C以上）H₂/CO₂選擇性大于30的氣體分離膜有望大幅降低碳捕獲成本，為藍(lán)氫的低價(jià)生產(chǎn)提供另一方案。憑借低成本、高機(jī)械強(qiáng)度及優(yōu)異的可加工性能等優(yōu)勢(shì)，高分子膜是目前工業(yè)界使用的主流氣體分離膜，但高分子膜在高溫條件下的H₂/CO₂選擇性普遍偏低，難以獲得高純度氫氣。納米孔二氧化硅膜具有優(yōu)異的H₂/CO₂分離性能，高溫下H₂/CO₂選擇性可高達(dá)100，但一般通過(guò)在400 °C以上燒結(jié)或氣相沉積制備。高溫制備條件導(dǎo)致了不可使用廉價(jià)高分子膜作為支撐層，而必須使用昂貴的熱穩(wěn)定的多孔陶瓷膜，這不僅增加了生產(chǎn)成本而且限制了其大規(guī)模生產(chǎn)。

  針對(duì)制備二氧化硅膜通常需要高溫條件這一難題，美國(guó)紐約州立大學(xué)布法羅分校林海青教授團(tuán)隊(duì)發(fā)明了一種在室溫下低成本快速制備二氧化硅超薄膜的新方法，該法兼具高分子膜的優(yōu)異可加工性和納米孔二氧化硅膜的高選擇性，在150-200 °C具有優(yōu)異的H₂/CO₂分離性能，有望大幅降低藍(lán)氫生產(chǎn)成本。如圖一所示，先利用相轉(zhuǎn)化法制備耐高溫的聚苯并咪唑（PBI）多孔支撐膜，然后在PBI支撐膜表面涂覆聚二甲基硅氧烷（PDMS）層，最后通過(guò)簡(jiǎn)單的氧等離子體室溫處理2分鐘，PDMS表面會(huì)形成一層超薄的二氧化硅膜（~3 nm），從而制得具有超薄二氧化硅選擇層的復(fù)合膜（POSi膜）。二氧化硅選擇層的厚度和POSi膜的H₂/CO₂分離性能可以通過(guò)控制氧等離子體處理時(shí)間調(diào)節(jié)，而且POSi膜具有優(yōu)異的耐高溫性能、水熱穩(wěn)定性以及耐老化性（圖二）。在200 °C下，制備的二氧化硅超薄膜的H₂通量高達(dá)280–930 GPU并具有很好的H₂/CO₂選擇性(95–32)，性能可媲美高溫?zé)Y(jié)制備的納米孔二氧化硅膜、并超過(guò)了Robeson上限和目前最先進(jìn)的商用膜（圖三）。這種二氧化硅膜制備方法在室溫下快速進(jìn)行(2分鐘)，且使用的是廉價(jià)易加工的高分子聚苯并咪唑做多孔支撐膜，解決了制備二氧化硅膜需要高溫條件這一難題，可顯著地降低生產(chǎn)成本。而且該制備過(guò)程可以套用現(xiàn)有的工業(yè)化制備高分子膜的設(shè)備，利于放大生產(chǎn)。

圖一：a, b) POSi膜制備過(guò)程示意圖，包括(1) 相轉(zhuǎn)化法制備PBI多孔支撐膜，(2) PBI支撐膜表面涂覆PDMS層，(3) 氧等離子體處理PDMS表面形成二氧化硅選擇層；c) POSi膜橫截面SEM圖；d) POSi膜表面AFM圖及粗糙度。

圖二：POSi膜的H₂/CO₂分離性能。a) 氧等離子體處理時(shí)間對(duì)分離性能影響；b) POSi120膜（氧等離子體處理時(shí)間為120s）的純氣通量和氣體/氮?dú)膺x擇性；c) 溫度對(duì)POSi120膜的分離性能的影響；d) POSi120膜的水熱穩(wěn)定性；e) POSi120膜的耐老化性能。

圖三：POSi120膜分離性能與a,b) 高分子膜和混合基質(zhì)膜，以及 d)無(wú)機(jī)膜的比較；c) POSi120膜的H₂/N₂和He/N₂分離性能與2008 Upper bound比較。

  以上成果發(fā)表于ACS Nano (Scalable Polymeric Few-Nanometer Organosilica Membranes with Hydrothermal Stability for Selective Hydrogen Separation. ACS Nano 2021, 15, 12119)上，文章的共同第一作者是朱凌翔博士和黃亮博士，通訊作者是美國(guó)紐約州立大學(xué)布法羅分校林海青教授 (http://cbe.buffalo.edu/lin)。該成果已經(jīng)申請(qǐng)了PCT國(guó)際專利（62/962,809）。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c03492