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  引入氫鍵、離子鍵等非共價鍵作為能量耗散單元是制備高強度水凝膠的有效途徑。金屬配位鍵具有較高的鍵能，可用于制備力學(xué)性能優(yōu)異的水凝膠材料。研究表明，在水凝膠中形成羧酸-Fe³⁺配位鍵作為網(wǎng)絡(luò)的物理交聯(lián)點，可有效提高水凝膠的力學(xué)性能。但是，由于Fe³⁺離子對自由基聚合的阻聚效果，含羧酸基團的水凝膠需要通過溶液浸泡以形成配位鍵來完成力學(xué)增韌，由此導(dǎo)致延擴散方向存在一定的梯度結(jié)構(gòu)。聚合過程原位形成配位鍵講簡化凝膠制備過程并改善其力學(xué)性能，其關(guān)鍵是拓展新的金屬配位體系，使其具有較高的鍵能且與聚合過程兼容。

  浙江大學(xué)鄭強、吳子良團隊發(fā)現(xiàn)鋯離子（Zr⁴⁺）可以與磺酸根形成穩(wěn)定的配位鍵，大幅提升含磺酸根的聚電解質(zhì)水凝膠的力學(xué)性能（Adv. Mater. 2020, 32, 2005171）。在此基礎(chǔ)上，該團隊通過在Zr⁴⁺離子存在的條件下引發(fā)丙烯酸前驅(qū)液聚合，得到透明度高、力學(xué)性能好的物理水凝膠薄膜，其中COO–-Zr⁴⁺配位鍵作為物理交聯(lián)點。得到的水凝膠薄膜含水量為45-95 wt%，楊氏模量為0.1-186 MPa，拉伸斷裂強度為0.4-11.9 MPa，斷裂應(yīng)變?yōu)?4-390%，，撕裂能為100-8900 J·m^-2。通過光模板引導(dǎo)局部聚合，可快速制備圖案化水凝膠薄膜；通過形成剪紙結(jié)構(gòu)，水凝膠薄膜具有更好的可拉伸性和對復(fù)雜曲面的包覆能力。研究表明，通過形成COO–-Zr⁴⁺金屬配位鍵制備高強度水凝膠的方法適用于其他含有羧酸單元的凝膠體系，有利于拓展凝膠材料在生物、工程等領(lǐng)域的應(yīng)用。

  該工作以“Engineering Tough Metallosupramolecular Hydrogel Films with Kirigami Structures for Compliant Soft Electronics”為題發(fā)表于Small并被選為“Editor’s choice”。浙江大學(xué)高分子系研究生虞海超為該論文第一作者，吳子良、鄭強為通訊作者。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金和浙江省科學(xué)自然基金的支持。

  論文信息：

  Hai Chao Yu, Xing Peng Hao, Chuan Wei Zhang, Si Yu Zheng, Miao Du, Songmiao Liang, Zi Liang Wu,* Qiang  Zheng* Small DOI:10.1002/smll.202103836

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/smll.202103836