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  考慮到社會可持續(xù)發(fā)展的重要性和社會對高性能復(fù)合材料日益增長的需求，設(shè)計(jì)和制造出新一代具有非凡綜合性能的智能自修復(fù)材料對航空航天、電子和建筑等高水平技術(shù)領(lǐng)域具有特殊意義。聚氨酯，作為一類新興的有機(jī)高分子材料，因其杰出的綜合性能、可調(diào)的機(jī)械性能、以及再回收特性而被廣泛應(yīng)用于國民經(jīng)濟(jì)的眾多領(lǐng)域，具有極大的應(yīng)用潛力與發(fā)展價(jià)值。但由于眾所周知的強(qiáng)度、韌性和自修復(fù)能力之間的固有沖突，開發(fā)出新一代集優(yōu)異的機(jī)械性能與出色的室溫自修復(fù)性能為一體的高性能聚氨酯材料仍面臨著諸多挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的聚合物材料增強(qiáng)策略：往往是以犧牲材料的韌性為代價(jià)來有效地提升強(qiáng)度，這難以滿足實(shí)際應(yīng)用需求。如今，基于非共價(jià)相互作用（包括氫鍵、金屬配位鍵、疏水相互作用、主客體相互作用以及π-π堆積等）的增強(qiáng)型超分子自修復(fù)聚合物的開發(fā)已經(jīng)成為了新的研究趨勢（圖1）（Polym. Chem., 2022,13, 2420-2441），未來有望應(yīng)用于航空航天、高端裝備、柔性電子、生物醫(yī)藥等前沿科學(xué)領(lǐng)域，這對于攜手繪制新材料的藍(lán)圖具有重要價(jià)值與意義。

圖 1 超分子聚氨酯：設(shè)計(jì)、機(jī)理、材料性能和應(yīng)用的最新進(jìn)展

  近期，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所王齊華研究員團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種受生物系統(tǒng)（肌聯(lián)蛋白、沙蠶頜骨結(jié)構(gòu)）雙重啟發(fā)的新策略，用于制造機(jī)械性能卓越的室溫自愈合聚合物材料。通過將含有四重氫鍵的2-脲基-4-嘧啶酮(UPy)基序引入到聚合物骨架中，并隨后與鋅離子進(jìn)行配位，成功合成了一系列新型超分子聚氨酯。依靠優(yōu)化的分級氫鍵和金屬-配體配位鍵的協(xié)同增強(qiáng)作用，所得超分子聚氨酯彈性體表現(xiàn)出優(yōu)異的拉伸強(qiáng)度（~14.15 MPa）、出色的韌性（47.57 MJ m^-3）以及超高的楊氏模量（~146.92 MPa）（圖2）。

  得益于合理的分子設(shè)計(jì)、聚合物鏈的高遷移率以及雙重超分子相互作用的協(xié)同效應(yīng)，其機(jī)械性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于先前所報(bào)道的室溫自愈材料。詳細(xì)地計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)分析表明，其優(yōu)異的力學(xué)性能主要?dú)w因于以下優(yōu)勢：i) 分級氫鍵相互作用（單、雙、四重氫鍵）不僅可實(shí)現(xiàn)斷裂后的快速重組，還可作為較弱的非共價(jià)鍵以有效地耗散能量，賦予彈性體具有強(qiáng)大的自愈能力和高拉伸性；ii）由鋅離子與UPy基團(tuán)絡(luò)合而成的Zn-UPy配位鍵更是作為較強(qiáng)的非共價(jià)鍵，有助于形成強(qiáng)大的物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，從而顯著增強(qiáng)自修復(fù)彈性體的機(jī)械強(qiáng)度（圖3）。

圖 3 拉伸過程中氫鍵相互作用和金屬配位鍵的動(dòng)態(tài)解離和重組示意圖

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138673