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  近日，南方科技大學(xué)化學(xué)系蔣偉課題組首次發(fā)現(xiàn)利用較弱的非共價(jià)鍵相互作用也可實(shí)現(xiàn)非常強(qiáng)的正協(xié)同效應(yīng)。通過X射線單晶衍射技術(shù)，直觀地證明了弱C-H···O氫鍵是此協(xié)同效應(yīng)的決定性因素。這項(xiàng)研究為構(gòu)建復(fù)雜超分子體系提供了新思路，研究成果發(fā)表在化學(xué)類頂級(jí)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed., Impact Factor = 11.994），并被選作封面。

  協(xié)同效應(yīng)是生命體系與群居動(dòng)物的重要特征。分子水平上的協(xié)同效應(yīng)可分為變構(gòu)（allosteric）協(xié)同效應(yīng)，螯和（chelate）協(xié)同效應(yīng)和環(huán)間（interannular）協(xié)同效應(yīng)等三類。其中變構(gòu)協(xié)同效應(yīng)是生物大分子在進(jìn)行分子識(shí)別時(shí)的主要特征。協(xié)同效應(yīng)主要表現(xiàn)為第一個(gè)鍵合行為對(duì)后續(xù)鍵合行為的影響。對(duì)于變構(gòu)協(xié)同效應(yīng)來說，可以由協(xié)同因子α來衡量：當(dāng)α﹥1，第一個(gè)鍵合行為有利于后續(xù)鍵合，為正協(xié)同效應(yīng)；而α﹤1，則不利于后續(xù)的鍵合行為，為負(fù)協(xié)同； α=1，則不影響，為無協(xié)同效應(yīng)。復(fù)雜的超分子組裝體主要依賴于正協(xié)同效應(yīng)，以克服熵的不利。利用弱相互作用的變構(gòu)協(xié)同效應(yīng)，普遍存在于生物體系中，但在人工體系中卻鮮有報(bào)告。

  蔣偉課題組基于剛性分子鉗，精心設(shè)計(jì)了醚鍵橋連的分子管。這類大環(huán)分子具有獨(dú)特的富電子空腔，能夠與有機(jī)陽離子鍵合。當(dāng)客體尺寸合適時(shí)，兩個(gè)大環(huán)分子可以鍵合到一個(gè)客體上。相關(guān)實(shí)驗(yàn)表明，客體對(duì)兩個(gè)大環(huán)分子的鍵合存在較強(qiáng)的協(xié)同效應(yīng)，協(xié)同因子α最高可達(dá)580！這是目前所報(bào)道的非離子對(duì)體系中最強(qiáng)的。X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)表明，相對(duì)較弱的C-H···O氫鍵是這個(gè)強(qiáng)協(xié)同效應(yīng)的主要驅(qū)動(dòng)力（下圖左）�；诖搜芯拷Y(jié)果，蔣偉課題組還構(gòu)建了更加復(fù)雜的組裝體（下圖右），展示了該建筑模塊在構(gòu)建復(fù)雜超分子體系方面的潛力。

  論文第一作者是南科大與澳門大學(xué)聯(lián)培的在讀博士生馬延龍，南科大化學(xué)系博士后柯華也為該研究做出重要貢獻(xiàn)，芬蘭合作者在部分單晶解析上提供了幫助。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、中組部“青年千人計(jì)劃”、南科大科研啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)、深圳市科創(chuàng)委基礎(chǔ)研究項(xiàng)目等經(jīng)費(fèi)的支持。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201711077/full