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上海大學王洪宇課題組Angew：在水相中碘吸附研究領(lǐng)域取得新進展
2021-11-15  來源：高分子科技
  核泄漏和醫(yī)療廢棄物會產(chǎn)生大量的碘污染物，放射性碘（129I和131I）對水和空氣的污染嚴重威脅了生態(tài)安全和人類健康。放射性碘具有長半衰期，高毒性以及難以自然分解等特點，如何處理水和空氣中的放射性碘引起了廣泛關(guān)注。碘分離主要采用吸附法、化學沉淀和離子交換等方法。吸附法具有成本低，操作簡便，效率高和吸附劑可循環(huán)重復使用等優(yōu)點。目前，碘吸附的研究主要集中在碘蒸氣吸附和有機溶液中碘吸附，而水相中碘吸附的研究報道較少。


  多孔有機聚合物具有質(zhì)量輕，穩(wěn)定性高，高孔隙率以及易于改性的優(yōu)點，作為新型吸附劑在水相中污染物吸附領(lǐng)域具有廣闊的應用前景。超分子大環(huán)可以通過主客體包結(jié)作用和其他超分子弱相互作用（比如：π-π相互作用，范德華力和親疏水作用等）有效絡合客體分子。將超分子大環(huán)作為構(gòu)建單元引入多孔有機聚合物骨架結(jié)構(gòu)中，可以使其同時具有超分子大環(huán)和有機多孔材料的優(yōu)點。

 

圖1.（a）基于杯[4]吡咯的多孔有機聚合物的合成路線，（b）多孔有機聚合物的結(jié)構(gòu)示意圖，（c）杯[4]吡咯單體的晶體結(jié)構(gòu)


  在課題組前期研究基礎上（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60(13), 7188-7196; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59(52), 23402-23412.），該團隊設計將杯[4]吡咯超分子大環(huán)與具有不同電子性質(zhì)和分子尺寸的雙鹵代物進行Sonogashira聚合，制備了一系列基于杯[4]吡咯的多孔有機聚合物。氮氣吸附與脫吸附測試發(fā)現(xiàn)該系列聚合物的BET比表面積較小，但由于聚合物結(jié)構(gòu)中存在大量的碘作用位點（杯[4]吡咯空腔、芳基單元和炔鍵等），C[4]P-BTP最大碘蒸氣吸附能力達到3.38 g g-1。水相中碘吸附研究發(fā)現(xiàn)，C[4]P-BTP可以快速高效的吸附水溶液中的碘，最大吸附量高達3.24 g g-1，吸附速率常數(shù)kobs達到7.814 g g-1 min-1，這些性能均優(yōu)于已報道的吸附材料。進一步制備以C[4]P-BTP為填充劑的吸附柱，以飽和碘水溶液為流動相，在1 mL min-1的流速下，吸附效率仍然能達到93.2%，明顯優(yōu)于相同測試條件下活性炭的吸附效率41.2%。


 圖2. （a）多孔有機聚合物的碘蒸氣吸附量對時間圖，（b）聚合物的碘蒸氣平衡吸附量，（c）碘蒸氣吸附前后聚合物的照片


 圖3. （a）水相中多孔有機聚合物的碘吸附效率對時間圖，（b）水相中多孔有機聚合物的碘平衡吸附效率，（c）柱吸附裝置圖，（d）C[4]P-BTP與活性炭柱吸附前后水溶液的紫外可見吸收光譜以及溶液照片


  粉末XRD、UV-Vis/NIR、電子順磁共振 (EPR) 和 X射線光電子能譜 (XPS)測試證明化學吸附在整個吸附過程中起到主導作用，這與Ho-McKay’s偽二階動力學模型擬合的動力學結(jié)果一致。同時，C[4]P-BTP也具有較好的循環(huán)再吸附性能。本研究工作為水相中碘及其它污染物吸附材料的結(jié)構(gòu)設計提供了新思路。


  以上相關(guān)研究成果是在國家自然科學基金和上海市浦江人才計劃等項目資助下完成。論文的第一作者為上海大學理學院碩士研究生謝林煌，通訊作者為王洪宇副教授，共同通訊作者為華中科技大學吉曉帆教授與德克薩斯大學奧斯汀分校Jonathan L. Sessler教授。

 

  相關(guān)論文鏈接：

  https://doi.org/10.1002/anie.202113724

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202016364

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009113

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（責任編輯：xu）
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