隨著核能和核科學(xué)技術(shù)的發(fā)展,其在醫(yī)療、工業(yè)、農(nóng)業(yè)、科學(xué)研究等領(lǐng)域中的應(yīng)用越來越廣泛。碘放射性同位素(129I和131I)是核燃料后處理中主要的揮發(fā)性裂變產(chǎn)物,具有不穩(wěn)定、易揮發(fā)的特點。如日本福島核電站事故后10天便可以在美國加州檢測到放射性碘的存在。它一旦進(jìn)入環(huán)境,易于被人體吸入或經(jīng)食物鏈攝入,通常在甲狀腺內(nèi)積聚,嚴(yán)重影響人體代謝過程,甚至引發(fā)甲狀腺病變。因此,研究放射性碘的實時檢測和快速治理,對環(huán)境中放射性的污染評價和應(yīng)急處置具有重要意義。蘇州大學(xué)華道本教授課題組近年來將共軛微孔聚合物材料用于環(huán)境放射化學(xué)領(lǐng)域取得了系列進(jìn)展,最近在放射性碘檢測與吸附方面取得了創(chuàng)新性進(jìn)展。
圖1. 二乙基胺丙基修飾共軛微孔聚合物用于碘蒸氣的吸附與檢測。(Copyright 2020, The Royal Society of Chemistry.)
為了實現(xiàn)碘的高容量吸附與快速檢測,華道本教授團(tuán)隊以熒光共軛介孔聚合物為基體,同時引入不同吸附位點,研究了吸附位點結(jié)構(gòu)對吸附能力的影響(圖1)。其中N,N-二乙基胺丙基具有更高的旋轉(zhuǎn)自由度,可有效地改善碘分子與吸附劑之間的相互作用,增強(qiáng)碘的吸附能力。共軛的骨架結(jié)構(gòu)可以大大提高材料的耐輻照性能及化學(xué)穩(wěn)定性。同時,由于碘的強(qiáng)熒光猝滅效應(yīng)以及聚合物的全共軛結(jié)構(gòu),當(dāng)微量的碘與材料作用時,會使淬滅信號被放大,有利于實現(xiàn)碘的有效檢測。
圖2. 碘的吸附和解吸。(a)在75℃和大氣壓下,不同吸附劑碘蒸氣的重量吸收隨時間的變化;(b)吸附劑對溶解在己烷中的碘的去除率隨時間的變化(實驗條件:C吸附劑=1.0 mg mL-1,C碘=0.3 mg mL-1,T=25℃);(c)在125℃下加熱時被吸附碘隨時間的釋放曲線(插圖:125℃下碘釋放前后吸附劑的顏色變化)。(Copyright 2020, The Royal Society of Chemistry.)
修飾了N,N-二乙基胺丙基的吸附劑在85℃時,碘分子以一種V形I5-形態(tài)通過電荷轉(zhuǎn)移與材料中的苯環(huán)、三鍵,骨架和二乙基胺丙基上的N進(jìn)行絡(luò)合。該吸附劑在85℃時對碘的吸附容量達(dá)為5.03 g g-1,而被吸附的碘可以在125℃下兩小時內(nèi)實現(xiàn)90%的釋放(圖2)。為了實時監(jiān)測的方便性,他們將這種熒光吸附劑負(fù)載于濾紙上,制成便于攜帶的熒光試紙條。這種試紙在4 ℃、碘蒸汽壓為16.8 pa的條件下,3分鐘熒光淬滅率可達(dá)到80%,用簡單的便攜式紫外燈即可觀察到熒光淬滅;水蒸氣及乙醇蒸氣存在下也能實現(xiàn)對碘的有效檢測(圖3)。這項研究工作首次提出了一種同時吸附與檢測放射性碘的新策略,為放射性碘污染評估和核應(yīng)急處置提供了新思路。
圖3.(a) 在飽和碘蒸氣中,25℃時試紙熒光猝滅率與暴露時間的關(guān)系;(b)3分鐘時溫度對試紙熒光猝滅率的影響;(c)水蒸氣和乙醇蒸氣對熒光猝滅率的影響(25℃)。(d)試紙對碘蒸汽隨響應(yīng)時間的熒光變化。(Copyright 2020, The Royal Society of Chemistry.)
以上相關(guān)成果發(fā)表在J. Mater. Chem. A, 2020, 10.1039/C9TA11446G上。論文的第一作者為蘇州大學(xué)放射醫(yī)學(xué)與輻射防護(hù)國家重點實驗室徐美蕓副研究員,通訊作者為華道本教授。
論文鏈接:
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/c9ta11446g#!divAbstract
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c8ta11764k/unauth#!divAbstract
https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/TA/2018/C8TA02875C#!divAbstract
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2017/ta/c6ta10824e#!divAbstract
- 武漢大學(xué)蔡韜課題組 Macromolecules:吩噻嗪基中空共軛微孔聚合物催化近紅外光誘導(dǎo)ATRP用于光協(xié)同酶催化循環(huán) 2024-10-11
- 武漢大學(xué)蔡韜課題組 AFM:利用絨毛狀中空共軛微孔聚合物和天然酶實現(xiàn)近紅外光誘導(dǎo)光生物催化循環(huán) 2024-02-29
- 南京理工大學(xué)楊勇團(tuán)隊 Adv. Funct. Mater. 綜述: 無定形態(tài)多孔有機(jī)聚合物光催化有機(jī)轉(zhuǎn)化 2023-08-17
- 上海大學(xué)王洪宇課題組Angew:在水相中碘吸附研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展 2021-11-15
- 吉林大學(xué)楊英威教授課題組《Angew》:基于大環(huán)芳烴的共軛大環(huán)聚合物用于高效選擇性的二氧化碳捕獲和碘吸附 2021-02-07