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  鋰硫電池因其高理論容量、低成本和環(huán)境友好性而受到越來(lái)越多的關(guān)注，被認(rèn)為是最有前景的下一代儲(chǔ)能體系之一。然而，多硫化鋰中間體的溶解和穿梭效應(yīng)，循環(huán)過(guò)程中體積膨脹效應(yīng)嚴(yán)重限制了其商業(yè)化的應(yīng)用。共價(jià)有機(jī)框架（COF）是一類結(jié)構(gòu)規(guī)整的晶態(tài)多孔材料，擁有多樣的有機(jī)砌塊，豐富的表面官能團(tuán)，有序的孔道結(jié)構(gòu)以及優(yōu)異的穩(wěn)定性，近年來(lái)被發(fā)展成為一種新型的鋰硫電池載體材料。二維塊體COF結(jié)構(gòu)中通常由于有較強(qiáng)的π-π相互作用而層層堆疊，導(dǎo)致活性位點(diǎn)被深度包埋使得離子擴(kuò)散難以觸及，另外，一些缺陷與顆粒間的邊界限制了電子和離子的傳輸，嚴(yán)重影響了其性能。COF納米片具有均一的物理化學(xué)性質(zhì)和電子性質(zhì)，能最小化離子傳輸路徑，比體相COFs展現(xiàn)出更高的活性位點(diǎn)利用率和更快的電荷傳輸動(dòng)力學(xué)，可能是解決上述問(wèn)題的有效策略。

  鑒于此，暨南大學(xué)寧國(guó)宏、李丹教授團(tuán)隊(duì)與利物浦大學(xué)Andrew I. Cooper團(tuán)隊(duì)通過(guò)改進(jìn)之前氫鍵誘導(dǎo)組裝聚合法的合成條件 (Haiyan Duan, Pengbo Lyu, Jingjing Liu, Yanli Zhao, and Yuxi Xu*, Semiconducting Crystalline Two-Dimensional Polyimide Nanosheets with Superior Sodium Storage Properties. ACS Nano, 2019, 13 (2), 2473–2480)，大批量制備出可液相超聲剝離的層狀高結(jié)晶聚酰亞胺共價(jià)有機(jī)框架（PI-COF），并成功將PI-COF及剝離的微米級(jí)超薄二維聚酰亞胺納米片（PI-CONs）作為載體材料應(yīng)用于高性能鋰硫電池（圖1）。

圖1. PI-CONs及PI-CONs/S的合成示意圖。

  不同于以往通過(guò)溶劑熱法或熱回流法的策略制備PI-COF，這種氫鍵誘導(dǎo)的聚合法制備得到的PI-COF具有高的結(jié)晶性和明晰的類石墨層狀結(jié)構(gòu)，從而能夠通過(guò)自上而下法高效剝離得到橫向尺寸約為6微米、厚度約為1.2nm的超薄二維COF納米片（圖2和圖3）。

圖2. PI-COF的表征。

圖3. PI-CONs的表征。

  上述具有二維共軛多孔結(jié)構(gòu)的PI-COF和PI-CONs含有豐富的羰基活性位點(diǎn)，能夠與中間體多硫化物產(chǎn)生較強(qiáng)的相互作用，從而成功將可溶性多硫化物限制在正極材料區(qū)域內(nèi)，實(shí)現(xiàn)鋰硫電池性能的有效提升。研究人員通過(guò)理論計(jì)算研究證實(shí)了上述羰基與多硫化物的強(qiáng)相互作用，并通過(guò)一系列電化學(xué)實(shí)驗(yàn)測(cè)試了其性能 (圖4)。結(jié)果表明PI-COF和PI-CONs均具有很高的可逆容量和出色的倍率性能 (在0.1 C下容量分別為1330/1205 mAh g^-1，在4 C電流密度下容量分別為620/503 mAh g^-1)，并且表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能 (在0.2 C下經(jīng)100圈循環(huán)，容量保持96%)，上述優(yōu)異的鋰硫電池性能超越了絕大部分已報(bào)道的有機(jī)及聚合物鋰硫電池載體材料。

圖4. 鋰硫電池性能測(cè)試。

  這一成果近期以封面論文的形式發(fā)表在J. Am. Chem. Soc上，段海燕博士和李科博士為論文的共同第一作者，寧國(guó)宏教授、李丹教授和A. I. Cooper教授為論文的通訊作者，暨南大學(xué)為第一通訊單位。該論文得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、廣東省重大基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)計(jì)劃、廣東省自然科學(xué)杰出青年基金、廣東省青年珠江學(xué)者項(xiàng)目、中國(guó)博士后科學(xué)基金、廣東省國(guó)際合作項(xiàng)目和暨南大學(xué)等的大力支持。

圖5. JACS封面圖。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08675

通訊作者簡(jiǎn)介

寧國(guó)宏 教授

暨南大學(xué) 化學(xué)與材料學(xué)院

  寧國(guó)宏，暨南大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院教授。2013 年于東京大學(xué)獲得博士學(xué)位（導(dǎo)師Makoto Fujita教授）；2013年-2018年，在東京大學(xué)，新加坡國(guó)立大學(xué)（合作導(dǎo)師為L(zhǎng)oh Kian Ping 教授）和利物浦大學(xué)（合作導(dǎo)師為Andrew I Cooper教授）從事博士后研究。2018年9月底就職于暨南大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院，并加入李丹教授團(tuán)隊(duì)。2019年獲批廣東省自然科學(xué)杰出青年項(xiàng)目，同年入選廣東省“青年珠江學(xué)者”。寧國(guó)宏教授的研究領(lǐng)域?yàn)槌肿踊瘜W(xué)，晶態(tài)多孔材料，有機(jī)儲(chǔ)能材料等，至今已在Nat. Energy, Nat. Chem., Chem, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., 等期刊上發(fā)表論文30余篇。

Andrew I. Cooper 教授

利物浦大學(xué)

  Andrew I. Cooper 教授，利物浦大學(xué)，2018年聘為暨南大學(xué)榮譽(yù)教授。英國(guó)皇家科學(xué)院院士，1991年 畢業(yè)于英國(guó)諾丁漢大學(xué)，并于1994年在該校獲得博士學(xué)位。先后在北卡羅萊那大學(xué)和劍橋大學(xué)從事博士后研究。1999年以英國(guó)皇家科學(xué)院“大學(xué)研究特聘學(xué)者”加盟利物浦大學(xué)化學(xué)系。2018年擔(dān)任Chemical Science的主編。Andy Cooper教授迄今為止在包括Nature及Nature系列雜志，Science，Angewandte Chem.，JACS，Advanced Materials等國(guó)際頂尖雜志發(fā)表文章 300多篇。研究興趣包括：多孔有機(jī)籠、有機(jī)共聚微孔聚合物、新型功能化的聚合物的開(kāi)發(fā)研究，材料催化，聚合物催化光分解水等。

李丹 教授

暨南大學(xué) 化學(xué)與材料學(xué)院

  李丹教授，暨南大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院院長(zhǎng)，專注從事超分子配位化學(xué)的研究工作。國(guó)家杰出青年基金獲得者（2008年），英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士（FRSC，2014年），中國(guó)化學(xué)會(huì)首批高級(jí)會(huì)員（2020年）。主持國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目和國(guó)家973計(jì)劃（課題組長(zhǎng)）等。在國(guó)際權(quán)威學(xué)術(shù)刊物如Nature, J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Chem. Rev.等發(fā)表學(xué)術(shù)論文250多篇。獲國(guó)務(wù)院“政府特殊津貼專家”，入選首屆國(guó)家“萬(wàn)人計(jì)劃”領(lǐng)軍人才；曾獲得廣東省科學(xué)技術(shù)一等獎(jiǎng)（第一完成人）、第十五屆丁穎科技獎(jiǎng)。