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  鋰硫電池因其高理論容量、低成本和環(huán)境友好性而受到越來越多的關注，被認為是最有前景的下一代儲能體系之一。然而，多硫化鋰中間體的溶解和穿梭效應，循環(huán)過程中體積膨脹效應嚴重限制了其商業(yè)化的應用。共價有機框架（COF）是一類結構規(guī)整的晶態(tài)多孔材料，擁有多樣的有機砌塊，豐富的表面官能團，有序的孔道結構以及優(yōu)異的穩(wěn)定性，近年來被發(fā)展成為一種新型的鋰硫電池載體材料。二維塊體COF結構中通常由于有較強的π-π相互作用而層層堆疊，導致活性位點被深度包埋使得離子擴散難以觸及，另外，一些缺陷與顆粒間的邊界限制了電子和離子的傳輸，嚴重影響了其性能。COF納米片具有均一的物理化學性質和電子性質，能最小化離子傳輸路徑，比體相COFs展現(xiàn)出更高的活性位點利用率和更快的電荷傳輸動力學，可能是解決上述問題的有效策略。

  鑒于此，暨南大學寧國宏、李丹教授團隊與利物浦大學Andrew I. Cooper團隊通過改進之前氫鍵誘導組裝聚合法的合成條件 (Haiyan Duan, Pengbo Lyu, Jingjing Liu, Yanli Zhao, and Yuxi Xu*, Semiconducting Crystalline Two-Dimensional Polyimide Nanosheets with Superior Sodium Storage Properties. ACS Nano, 2019, 13 (2), 2473–2480)，大批量制備出可液相超聲剝離的層狀高結晶聚酰亞胺共價有機框架（PI-COF），并成功將PI-COF及剝離的微米級超薄二維聚酰亞胺納米片（PI-CONs）作為載體材料應用于高性能鋰硫電池（圖1）。

圖1. PI-CONs及PI-CONs/S的合成示意圖。

  不同于以往通過溶劑熱法或熱回流法的策略制備PI-COF，這種氫鍵誘導的聚合法制備得到的PI-COF具有高的結晶性和明晰的類石墨層狀結構，從而能夠通過自上而下法高效剝離得到橫向尺寸約為6微米、厚度約為1.2nm的超薄二維COF納米片（圖2和圖3）。

圖2. PI-COF的表征。

圖3. PI-CONs的表征。

  上述具有二維共軛多孔結構的PI-COF和PI-CONs含有豐富的羰基活性位點，能夠與中間體多硫化物產(chǎn)生較強的相互作用，從而成功將可溶性多硫化物限制在正極材料區(qū)域內，實現(xiàn)鋰硫電池性能的有效提升。研究人員通過理論計算研究證實了上述羰基與多硫化物的強相互作用，并通過一系列電化學實驗測試了其性能 (圖4)。結果表明PI-COF和PI-CONs均具有很高的可逆容量和出色的倍率性能 (在0.1 C下容量分別為1330/1205 mAh g^-1，在4 C電流密度下容量分別為620/503 mAh g^-1)，并且表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能 (在0.2 C下經(jīng)100圈循環(huán)，容量保持96%)，上述優(yōu)異的鋰硫電池性能超越了絕大部分已報道的有機及聚合物鋰硫電池載體材料。

圖4. 鋰硫電池性能測試。

  這一成果近期以封面論文的形式發(fā)表在J. Am. Chem. Soc上，段海燕博士和李科博士為論文的共同第一作者，寧國宏教授、李丹教授和A. I. Cooper教授為論文的通訊作者，暨南大學為第一通訊單位。該論文得到了國家自然科學基金、國家自然科學基金重點項目、廣東省重大基礎與應用基礎計劃、廣東省自然科學杰出青年基金、廣東省青年珠江學者項目、中國博士后科學基金、廣東省國際合作項目和暨南大學等的大力支持。

圖5. JACS封面圖。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08675

通訊作者簡介

寧國宏 教授

暨南大學 化學與材料學院

  寧國宏，暨南大學化學與材料學院教授。2013 年于東京大學獲得博士學位（導師Makoto Fujita教授）；2013年-2018年，在東京大學，新加坡國立大學（合作導師為Loh Kian Ping 教授）和利物浦大學（合作導師為Andrew I Cooper教授）從事博士后研究。2018年9月底就職于暨南大學化學與材料學院，并加入李丹教授團隊。2019年獲批廣東省自然科學杰出青年項目，同年入選廣東省“青年珠江學者”。寧國宏教授的研究領域為超分子化學，晶態(tài)多孔材料，有機儲能材料等，至今已在Nat. Energy, Nat. Chem., Chem, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., 等期刊上發(fā)表論文30余篇。

Andrew I. Cooper 教授

利物浦大學

  Andrew I. Cooper 教授，利物浦大學，2018年聘為暨南大學榮譽教授。英國皇家科學院院士，1991年 畢業(yè)于英國諾丁漢大學，并于1994年在該校獲得博士學位。先后在北卡羅萊那大學和劍橋大學從事博士后研究。1999年以英國皇家科學院“大學研究特聘學者”加盟利物浦大學化學系。2018年擔任Chemical Science的主編。Andy Cooper教授迄今為止在包括Nature及Nature系列雜志，Science，Angewandte Chem.，JACS，Advanced Materials等國際頂尖雜志發(fā)表文章 300多篇。研究興趣包括：多孔有機籠、有機共聚微孔聚合物、新型功能化的聚合物的開發(fā)研究，材料催化，聚合物催化光分解水等。

李丹 教授

暨南大學 化學與材料學院

  李丹教授，暨南大學化學與材料學院院長，專注從事超分子配位化學的研究工作。國家杰出青年基金獲得者（2008年），英國皇家化學會會士（FRSC，2014年），中國化學會首批高級會員（2020年）。主持國家自然科學基金重大研究計劃、國家自然科學基金重點項目和國家973計劃（課題組長）等。在國際權威學術刊物如Nature, J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Chem. Rev.等發(fā)表學術論文250多篇。獲國務院“政府特殊津貼專家”，入選首屆國家“萬人計劃”領軍人才；曾獲得廣東省科學技術一等獎（第一完成人）、第十五屆丁穎科技獎。