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  作為一種具有獨(dú)特物理和化學(xué)性質(zhì)（如出色的導(dǎo)電性、耐腐蝕性和高）的貴金屬，黃金因其珠寶價(jià)值而聞名，并且在眾多重要應(yīng)用中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。此外，黃金需求的不斷增長，加上其儲(chǔ)量有限，凸顯了有效回收方法的必要性，尤其是從電子廢棄物（e-waste）中回收。鑒于電子廢棄物中的黃金濃度比天然礦石高出多達(dá)100倍，電子廢棄物成為城市采礦的重要資源。因此，從電子廢棄物中高效回收黃金，既能緩解資源短缺，又能解決電子廢棄物堆積帶來的環(huán)境問題。

  近日，東華大學(xué)廖耀祖/張衛(wèi)懿課題組通過將1,2,4-三氮唑型離子液體通過靜電引入COFs的納米通道中，隨后進(jìn)行原位聚合，設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種有序排列的多孔聚卡賓吸附劑（圖1），用于電子廢水中金的高效捕獲并原位還原。這種有序排列的聚卡賓材料與COFs納米通道強(qiáng)制對齊，與先前報(bào)道相比，在吸附平衡時(shí)間和材料穩(wěn)定性方面表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的性能，從而形成了一種結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的吸附劑。PIL鏈通過納米約束有效地固定在COF孔內(nèi)，為增強(qiáng)PIL單元與COF材料之間的相互作用提供了一種新的策略（圖2）。吸附性能研究發(fā)現(xiàn)（圖3），這種聚卡賓@共價(jià)有機(jī)框架材料的金吸附容量高達(dá)1.9 g/g，并且在10分鐘內(nèi)表現(xiàn)出90%的金吸附率的出色吸附動(dòng)力學(xué)，同時(shí)將Au³⁺還原為金屬Au⁰，從而實(shí)現(xiàn)直接回收和再利用黃金。此外，這種聚卡賓@共價(jià)有機(jī)框架納米陷阱在很寬的pH范圍內(nèi)都表現(xiàn)出高效性，并且在多次吸附-解吸循環(huán)中保持穩(wěn)定，突顯了其作為可持續(xù)且堅(jiān)固的貴金屬回收平臺(tái)的潛力。真實(shí)水樣和模擬電子廢棄物樣品測試結(jié)果顯示（圖4），金離子的去除率均超過了90%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過其他金屬離子。這些結(jié)果突顯了Polycarbene@COFs在從電子廢棄物中提取金方面具有很強(qiáng)的實(shí)際應(yīng)用潛力。通過XRD、SEM、XPS分析（圖5）和密度泛函理論（DFT）計(jì)算（圖6）探究了金高效吸附與還原的機(jī)制。結(jié)果顯示Polycarbene@COFs可高效捕獲金并原位還原，其在水溶液中對金的吸附是自發(fā)的，且熱力學(xué)有利�？椎纼�(nèi)帶正電的Ptriaz-CONH₂強(qiáng)烈傾向于捕獲AuCl₄^-，理論計(jì)算結(jié)果與觀察到的高吸附效率一致。

圖1 基于1,2,4-三氮唑的Polycarbene@COFs吸附劑

圖2  Polycarbene@COFs吸附劑的結(jié)構(gòu)表征

圖3 Polycarbene@COFs吸附劑的吸附性能

圖4 Polycarbene@COFs在真實(shí)水樣及真實(shí)電子廢水中的吸附性能

圖5 Polycarbene@COFs與金的結(jié)合作用分析

圖6 Polycarbene@COFs吸附機(jī)制計(jì)算

  該工作近期發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上，碩士生李紫嫣和博士生陳楓為論文的共同第一作者，通訊作者為廖耀祖研究員和張衛(wèi)懿研究員。瑞典斯德哥爾摩大學(xué)袁家寅教授為共同作者，先進(jìn)纖維材料全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、東華大學(xué)材料學(xué)院為第一通訊單位。該論文得到了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目，國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目，中央高�；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)基金項(xiàng)目，上海市學(xué)術(shù)帶頭人項(xiàng)目，上海市自然科學(xué)基金項(xiàng)目等項(xiàng)目的資助。

  文章鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202507398