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  天然橡膠年產(chǎn)1500萬噸，是應(yīng)用最廣泛的生物基橡膠材料。提高其抵抗裂紋擴展的能力將拓寬橡膠制品的應(yīng)用領(lǐng)域，延長使用壽命，并最終提升可持續(xù)性。自天然橡膠制品誕生以來，未經(jīng)顆粒增強的天然橡膠的疲勞閾值停留在約50 J/m2、斷裂韌性停留在約10⁴ J/m2。

  哈佛大學(xué)鎖志剛教授團隊通過構(gòu)建長鏈、高度纏結(jié)、稀疏交聯(lián)的天然橡膠纏結(jié)體（tanglemer）網(wǎng)絡(luò)，將天然橡膠的疲勞閾值提升至約 200 J/m2, 韌性提升至高于10⁵ J/m2。該設(shè)計采用了基于天然橡膠膠乳的溫和加工方法，避免了長鏈高分子在高強度加工過程中斷鏈。長鏈高分子在熱運動下密集地纏結(jié)，并使得其以極低的交聯(lián)密度進行稀疏交聯(lián)成網(wǎng)絡(luò)。相比常規(guī)的天然橡膠材料，天然橡膠纏結(jié)體網(wǎng)絡(luò)中稀疏交聯(lián)點間的長網(wǎng)絡(luò)鏈扮演了三個角色：1.將裂紋尖端的高應(yīng)力分散至更長的尺度；2.使應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶在裂紋周圍的更大區(qū)域內(nèi)發(fā)生；3.提升了應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶的結(jié)晶度。這些過程的協(xié)同作用顯著提升天然橡膠在各種承載條件下抗裂紋擴展的能力。

  該研究提供了一種通過高分子網(wǎng)絡(luò)力學(xué)設(shè)計提升天然橡膠性能的可行策略，指出保留長鏈高分子對抵抗裂紋擴展的重要意義，并助力高分子材料的可持續(xù)發(fā)展，以“Natural rubber with high resistance to crack growth”為題發(fā)表在Nature Sustainability。念國棟博士（原哈佛大學(xué)博后，現(xiàn)為浙江大學(xué)百人計劃研究員）、陳哲琪博士（哈佛大學(xué)博后）、鮑先揚博士（哈佛大學(xué)博后）為論文共同第一作者，Matthew Wei Ming Tan博士（哈佛大學(xué)、南洋理工大學(xué)博后），Yakov Kutsovsky博士（哈佛大學(xué)駐校專家）為論文合作作者，哈佛大學(xué)鎖志剛教授為論文通訊作者。

  天然橡膠長期以來被大量、廣泛地應(yīng)用于與生活息息相關(guān)的高負載場景中，例如輪胎、傳送帶和減震裝置等。天然橡膠以膠乳的形式產(chǎn)自橡膠樹，其乳膠粒中含有規(guī)整順式構(gòu)型的長鏈高分子。這些特性對于天然橡膠優(yōu)異的性能至關(guān)重要，并且至今尚未在合成橡膠中被完全復(fù)制。并且，天然橡膠的性能會在高強度加工過程中弱化：天然膠乳通常被干燥成橡膠塊，然后與各種添加劑在密煉機、擠出機和開煉機等設(shè)備中混合。這類劇烈的混合過程將混合物均勻混合，降低其粘度，便于成型。然而，強烈的塑煉會將長分子鏈打斷成短鏈。短高分子鏈只能通過致密的交聯(lián)來形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，我們稱其為常規(guī)網(wǎng)絡(luò)（圖1a）。裂紋尖端的高應(yīng)力在常規(guī)網(wǎng)絡(luò)中密集交聯(lián)點之間的短高分子網(wǎng)絡(luò)鏈上分散，裂紋周邊的應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶發(fā)生在遠大于單層網(wǎng)絡(luò)鏈的尺度。前者提供了約 40 J/m2 的疲勞閾值，而前者與后者協(xié)同作用可實現(xiàn)約 10⁴ J/m2 的斷裂韌性。

  而該研究利用基于膠乳的混合方法，避免對天然橡膠進行塑煉，以保留大自然賦予的長鏈高分子。長鏈高分子允許使用比常規(guī)方法低一個數(shù)量級的交聯(lián)密度形成完整的高分子網(wǎng)絡(luò)，其中鏈纏結(jié)點的數(shù)量遠高于交聯(lián)點的數(shù)量，我們稱其為纏結(jié)體（tanglemer）網(wǎng)絡(luò)（圖1b）。在小變形下，密集的纏結(jié)貢獻模量。在裂紋尖端，稀疏的交聯(lián)使得應(yīng)力分散在相鄰交聯(lián)點之間的長鏈段上，而密集的纏結(jié)起到“滑移連接”的作用，不會阻礙應(yīng)力的分散。因此，纏結(jié)體網(wǎng)絡(luò)解耦了模量與疲勞閾值，實現(xiàn)了約200 J/m2的疲勞閾值。由于長高分子網(wǎng)絡(luò)鏈在裂紋尖端分散應(yīng)力并橋接裂紋，這使得應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶在裂紋周圍的更廣泛區(qū)域內(nèi)發(fā)生，并提升了結(jié)晶度。長鏈與應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶的協(xié)同作用使得天然橡膠纏結(jié)體網(wǎng)絡(luò)中可以觀察到裂紋阻抗曲線（Crack-resistance curve）, 將斷裂韌性提升至超過10⁵ J/m2。天然橡膠纏結(jié)體的性能遠優(yōu)于現(xiàn)有的橡膠材料，相比常規(guī)天然橡膠的性能提升了一個數(shù)量級（圖1c）。

圖1短鏈高交聯(lián)和長鏈高纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)對比

  天然橡膠纏結(jié)體網(wǎng)絡(luò)顯著提升了材料在各種承載條件下抗裂紋擴展的能力，包括單調(diào)加載、周期加載以及靜載荷。長鏈、高度纏結(jié)天然橡膠具有更高的抵抗裂紋擴展的能力。

  杜克大學(xué)Stephen L. Craig教授和Michael Rubinstein教授發(fā)表了題為“Rubber that lasts longer”的評論文章，指出該研究“通過削弱天然橡膠加工中兩個關(guān)鍵步驟的負面影響——劇烈的塑煉和分子間交聯(lián)——以實現(xiàn)優(yōu)異的性能。無論這種纏結(jié)工程網(wǎng)絡(luò)設(shè)計何時何地出現(xiàn)在新產(chǎn)品中，他們所建立的基本原理都將為未來的材料設(shè)計策略提供有力支撐。”

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41893-025-01559-z

  評論文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41893-025-01549-1