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  全聚合物太陽電池（all-PSCs）憑借出色的光/熱及形貌穩(wěn)定性、機械柔性、耐受性等優(yōu)點，在未來商業(yè)大面積制備中存在巨大潛力，因而備受關注。然而，相比聚合物給體，具有優(yōu)異光電性能的聚合物受體發(fā)展較為緩慢，能量轉換效率（PCE）也一直落后小分子材料為受體的聚合物太陽電池（PSCs）。近兩年，隨著“小分子受體高分子化”（PSMAs）策略的提出及發(fā)展，all-PSCs效率已超過17%（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 4422-4433；Joule, 2021, 5, 1548-1565）。但這類材料的聚合單體都是基于稠合結構單元，合成步驟長而復雜，從而使合成成本提高，不利于商業(yè)化應用。在小分子受體的研究中，研究者們提出了非稠合小分子受體（NFRAs）的設計策略。相比于稠合小分子受體，NFRAs表現(xiàn)出合成簡單、產(chǎn)率高、成本低等優(yōu)點，同時由于非共價構象鎖的引入，分子具有良好的平面性、優(yōu)異的光吸收和高電荷傳輸性能。因此，將非稠合小分子受體作為結構單元，有望獲得低成本聚合物受體，而這種設計之前還未有報道。

  近日，華南理工大學發(fā)光材料與器件國家重點實驗室段春暉課題組報道了以A-D-A''''-D-A型非稠合小分子受體作為結構單元，合成了兩個新型聚合物受體PBTz-TT和PFBTz-TT，并對其性能進行了系統(tǒng)研究。采用逐層（LbL）沉積技術來制備all-PSCs，PFBTz-TT獲得更高的PCE，為10.14%，此外，兩聚合物還表現(xiàn)出低的批次差異性。此工作首次探究了非稠合小分子受體高分子化（non-fused PSMAs）在all-PSCs中的應用，研究結果表明non-fused PSMAs是一種開發(fā)高性能低成本聚合物受體的有效策略。

  相比于PBTz-TT，F原子的引入使PFBTz-TT在薄膜狀態(tài)下堆積更加有序，這有利于電子遷移率的提高；此外，PFBTz-TT能級有所降低，使其獲得更大的HOMO–HOMO和LUMO–LUMO能級差，這有助于給受體界面處發(fā)生更高效的空穴和電子轉移。

  采用逐層（LbL）沉積技術來制備all-PSCs，通過添加劑（CN）與熱退火（TA）協(xié)同作用，PBDB-T/PBTz-TT的PCE_max為6.85%，而PBDB-T/PFBTz-TT因短路電流（J_sc）和填充因子（FF）的提升，獲得10.14%的PCE_max。此外，基于兩聚合物三個不同分子量批次的all-PSCs效率均分別超過了6.30%和9.50%，表現(xiàn)出良好的批次差異性。

  相對于PBTz-TT，PFBTz-TT器件性能的提升源于更高效的空穴轉移以及更高的電子和空穴遷移率。

圖5. 基于PBTz-TT和PFBTz-TT的形貌分析。

  GIWAXS結果表明，與PBTz TT純膜相比，PFBTz TT表現(xiàn)出更明顯的face-on取向和更緊密的π-π堆積，這也驗證了其更高的電子遷移率。此外，PBDB-T/PFBTz-TT薄膜表現(xiàn)出分子堆積更為有序且緊密，結晶度更高，這促進了電荷傳輸，從而獲得更高的J_sc和FF。

  總而言之，基于PFBTz-TT的all-PSCs表現(xiàn)出的高PCE和良好批次差異性意味著non-fused PSMAs在構建高性能低成本all-PSCs領域具有廣闊的前景。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/solr.202101034