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圖1 BHJ與Q-PHJ的器件結(jié)構(gòu)示意圖

  近日，南方科技大學(xué)何鳳團(tuán)隊(duì)將準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)（Q-PHJ）結(jié)構(gòu)引入全聚合物太陽(yáng)電池中，取得了15.77%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE），與本體異質(zhì)結(jié)（BHJ）器件相比，器件性能和穩(wěn)定性都得到了大幅提升。同時(shí)，作者對(duì)穩(wěn)定性提升的機(jī)理以及器件老化過(guò)程進(jìn)行了詳細(xì)研究。

  得益于非富勒烯受體材料的發(fā)展，有機(jī)光伏器件效率得到了很大提升。但想要實(shí)現(xiàn)大面積應(yīng)用，必須打破穩(wěn)定性的桎梏。全聚合物體系普遍具有較好的穩(wěn)定性，但聚合物給體和受體之間分子量、溶解性等的差異，導(dǎo)致實(shí)現(xiàn)理想的本體異質(zhì)結(jié)形貌較為困難。同時(shí)，BHJ的重復(fù)性和穩(wěn)定性問(wèn)題也是一個(gè)亟待解決的問(wèn)題。因此，在這一工作中，作者采用正交溶劑的策略，逐層旋涂給體和受體聚合物，得到了具有Q-PHJ結(jié)構(gòu)的活性層（圖1）。這一策略的關(guān)鍵在于通過(guò)調(diào)控聚合物給體PBQx-H-TF的分子量，使給體不溶于氯仿溶劑，同時(shí)用氯仿溶劑加工聚合物受體PBTIC-γ-TSe，以保證下層的給體材料不被侵蝕。在BHJ結(jié)構(gòu)中，給受體之間的隨機(jī)互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)填充在整個(gè)活性層中，并且不規(guī)則地形成各自的純相。Q-PHJ中聚合物給體PBQxH-TF和受體PBTIC-γ-TSe分別主要富集在陽(yáng)極和陰極，形成獨(dú)立的空穴和電子的有效傳輸通道，同時(shí)由于溶劑溶脹作用、聚合物分子間擴(kuò)散作用，給受體界面處會(huì)形成納米級(jí)的p-i-n結(jié)構(gòu)。給受體界面的存在保證了有效的激子解離和電荷轉(zhuǎn)移，絕大部分純相的存在有利于空穴和電子分別在給體層和受體層的傳輸，并減少電荷的復(fù)合。

  器件的動(dòng)態(tài)X射線光電子能譜（DXPS）和器件橫截面的掃描電鏡圖(SEM)佐證了Q-PHJ結(jié)構(gòu)與BHJ結(jié)構(gòu)的差異。DXPS測(cè)定了活性層薄膜中的成分分布，其中，Se為聚合物受體PBTIC-γ-TSe的特征元素，F為聚合物給體的特征元素，活性層表面有強(qiáng)烈的Se 3d信號(hào)，刻蝕一段時(shí)間后，Se 3d信號(hào)逐漸消失，F 1s信號(hào)逐漸增強(qiáng)，代表聚合物受體主要分布在活性層的上層，而聚合物給體主要分布在活性層的下層。SEM中可以看出底層的PBQx-H-TF和上層的PBTIC-γ-TSe之間存在明顯區(qū)分并保持密切接觸，從而在各自層中實(shí)現(xiàn)有效的激子解離和載流子傳輸。

  器件的穩(wěn)定性是衡量OSCs性能的一個(gè)重要指標(biāo)。聚合物通常比它們的小分子類似物有更好的形貌穩(wěn)定性，在此基礎(chǔ)上，Q-PHJ中由于給受體之間的相分離較少，可以進(jìn)一步提升穩(wěn)定性。通過(guò)材料體系和器件結(jié)構(gòu)的協(xié)同優(yōu)化，Q-PHJ器件的穩(wěn)定性顯示出了極大的潛力。在光照下，Q-PHJ全聚合物太陽(yáng)電池的T₈₀（初始PCE的80%）壽命約為860 h，與BHJ全聚合物體系(T₈₀ = 270 h)和基于小分子受體的BHJ器件(T₈₀ = 50 h)相比分別提高了3倍和17倍。同時(shí)，未封裝的Q-PHJ全聚合物太陽(yáng)電池器件在手套箱中存儲(chǔ)2000 h后仍能保持初始PCE的85%以上。通過(guò)分析光照下器件填充因子（FF）和短路電流（J_SC）的變化趨勢(shì)，作者發(fā)現(xiàn)FF是器件光穩(wěn)定性衰減最大的參數(shù)。通過(guò)分析連續(xù)光照900小時(shí)前后的Q-PHJ和BHJ薄膜的TEM圖像可以看出，Q-PHJ薄膜可以在連續(xù)900小時(shí)的光照下依然保持良好的形貌，而在BHJ薄膜中的聚集程度則顯著增加，過(guò)度的聚集會(huì)阻礙激子的有效解離和電子的轉(zhuǎn)移，從而導(dǎo)致器件效率衰減。同時(shí)，電荷復(fù)合動(dòng)力學(xué)分析表明Q-PHJ器件中，活性層中缺陷態(tài)引起的復(fù)合明顯減少。BHJ器件在老化過(guò)程中活性層中的復(fù)合系數(shù)急劇升高，說(shuō)明在光輻射老化過(guò)程中，器件中存在由能量無(wú)序性引起的陷阱態(tài)。

  隨著未來(lái)具有更長(zhǎng)的激子擴(kuò)散長(zhǎng)度和更高載流子遷移率的新的聚合物材料體系的發(fā)展，Q-PHJ全聚合物太陽(yáng)電池將在未來(lái)的商業(yè)化應(yīng)用中成為一種有力的選擇。

  相關(guān)研究成果以“Quasiplanar Heterojunction All-Polymer Solar Cells: A Dual Approach to Stability”為題發(fā)表在《Adv. Funct. Mater.》上（10.1002/adfm.202201828）。文章第一作者是南方科技大學(xué)化學(xué)系博士后曹聰聰，通訊作者為南方科技大學(xué)化學(xué)系教授何鳳。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202201828